Ag-AgI/CN/MA复合物的制备及其可见光催化性能

采用沉淀法和热聚合法分别将AgI、氮化碳(CN)负载在介孔γ-Al_2O_3(MA)上,并通过光还原银离子成功制备了等离子体诱导可见光催化剂Ag-AgI/CN/MA.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和透射电子显微镜(TEM)对Ag-AgI/CN/MA复合材料进行表征,并对其在可见光照射下(λ420 nm)的光催化性能进行了研究,考察了初始溶液pH值及催化剂投加量等条件对光催化反应的影响.结果表明,表面银以Ag+和Ag0形式共存,并且Ag和AgI均匀地分散在CN的表面.与CN和Ag-AgI/MA相比,Ag-AgI/CN/MA复合物对甲基橙(MO)具有更高的可见光催化降解效率,且反应过程中Ag+的释放量显著减少,显示出良好的稳定性.当溶液pH值为7、催化剂投加量为1 g·L~(-1)时,Ag-AgI/CN/MA-2显示出最优的催化性能.同时,其对罗丹明B(Rh B)、甲基红(MR)和刚果红(CR)等不同电性的染料均体现出良好的催化性能.     

UV254nm+185nm光照降解气态甲苯的实验研究

研究了波长为254nm+185nm紫外光照射下,甲苯初始浓度、停留时间、相对湿度、O2浓度等因素对甲苯光降解效率的影响.通过定量UV254nm+185nm光照下体系中O3的产生浓度变化,以及降解过程中中间产物苯和苯甲醛的变化趋势,讨论了甲苯在UV254nm+185nm照射下降解机理.结果表明,甲苯去除率随着O2含量、停留时间的增加而升高;随着初始浓度的增加而降低.与湿度的关系为先急剧升高然后缓慢增加,而后降低,最佳相对湿度在40%~50%.当甲苯初始浓度为16.1mg/m3,O2含量为20%,相对湿度为40%时,体系对甲苯的降解效率为82.2%,降解速率为0.44mg/(m3·s),产生的O3浓度为131.13mg/m3,中间产物苯和苯甲醛的浓度分别为0.086,0.135mg/m3.在反应体系中,甲苯可吸收185nm波长紫外光直接降解,但主要被体系中产生的自由基氧化降解.     

溶解性黑碳促进水环境中四环素的光降解

具有固碳功能的生物炭材料在土壤修复和水体污染治理中的大规模施用导致了溶解性黑碳的（dissolved black carbon,DBC）的大量释放,其在污染物的环境地球化学过程发挥着重要作用. 相比于天然溶解有机质,DBC稠环度高、芳香性强、分子量小,有更高的光电转化效率,更易产生活性中间体促进有机污染物的光降解. 但不同热解温度（heating temperature,HTT）和生物质类型的DBC对水环境中抗生素（antibiotics, ATs）的光降解影响尚有待深入研究. 本文选取不同HTT（300—600 ℃）的芦苇和芦竹生物炭制备DBC,表征其基本理化性质及结构特征,研究其对水环境中典型ATs四环素（tetracycline, TC）光降解过程的影响,探究关键水环境条件的影响. 结果表明,随着HTT升高,两类DBC的有机碳含量呈先升高后降低趋势,平均分子量呈先降低后增加趋势;芳香性官能团含量增加,芳香性增强,腐殖酸和富里酸类物质含量升高. 所有DBC均促进了TC的光降解（16.3%—97.0%）,促进效果随HTT的升高而呈上升趋势. HTT相同时,芦竹DBC对TC光降解的促进效果高于芦苇DBC. 水环境中常见阴离子（NO₃⁻、HCO₃⁻、SO₄²⁻、Cl⁻）及阳离子（Fe³⁺、Ca²⁺）均在不同程度上抑制了TC的光降解;碱性（pH 7—11）环境中DBC对TC光降解的促进作用强于酸性（pH 3—5）环境. 活性中间体猝灭实验表明DBC对TC光降解的促进作用主要由三重激发态DBC（³DBC*）主导. 本研究拓展了人们对水环境中DBC环境行为及其对共存ATs归趋的理解,为水环境中ATs环境过程和生态风险的预测提供了理论依据.     

水环境中碳纳米管对沙丁胺醇光降解的影响

选取沙丁胺醇(salbutamol,SAL)为目标污染物,研究了3种碳纳米管(CNTs,单壁碳纳米管SCNT、羟基衍生化多壁碳纳米管MWNT-OH和羧基衍生化多壁碳纳米管MWNT-COOH)对有机污染物在模拟太阳光照下降解的影响;并且研究了CNTs与天然水体中光活性物质三价铁离子(Fe3+)的相互作用.结果表明,3种CNTs能够通过竞争吸收光子,即光屏蔽作用抑制SAL光解;同时又能通过光致激发产生单线态氧(1O2)促进光解反应,两种作用机制同时存在,在绝大多数情况下,抑制作用占主导地位.此外,CNTs还能通过静电吸附作用使水体中的光活性物质Fe3+失活,从而影响有机污染物在天然水体中的光化学行为.     

Effect of fatty acids and oils on photodegradation of azadirachtin‐A

Abstract

Azadirachtin‐A on exposure to UV‐light (254 nm) as a thin film on glass surface gave a isomerised (Z)‐2‐ methylbut‐2‐enoate product. Half‐life of azadirachtin‐A as thin film under UV light was found to be 48 min. Azadirachtin ‐A was irradiated along with saturated and unsaturated fatty acids, and fatty oils under ultra‐violet light as thin film. Saturated fatty acid increased the rate of photodegradation of azadirachtin‐A, whereas unsaturated fatty acids such as oleic, linoleic and elaidic acid reduced the rate of degradation. Castor, linseed and olive oil accelerated the rate of degradation, whereas neem oil showed no or little change in the rate of degradation of azadirachtin‐A. None of these fatty acids and fatty oils were effective in controlling the rate of degradation of azadirachtin‐A under UV‐light as thin film.     

类-Fenton体系对水中17β-雌二醇的光降解

以250W照明金属卤化物灯为光源研究了水中17β雌二醇(E2)在类Fenton体系中的光降解。结果表明,Fe(Ⅲ)/H2O2体系能有效地光降解E2。pH3～6范围内,E2光降解率及反应初始速率随酸度的增大而增大;H2O2初始浓度越大,E2降解率及反应初始速率越大;E2初始浓度越低,E2降解率越高,反应初始速率越低。     

水中安替比林的紫外光降解研究

以波长为254 nm的紫外杀菌灯为光源,研究了水溶液中消炎镇痛药物安替比林（PZ）的光降解行为;考察了初始pH值及水中其他物质对PZ光降解的影响,探讨了PZ光解机制,并分析其降解产物及光解途径。结果表明,安替比林的光降解遵循拟一级反应动力学规律,pH值变化对光解速率基本没有影响。安替比林直接光降解占主导作用,活性氧类物种（ROS）对安替比林间接光解基本没有贡献。腐殖酸对安替比林光降解有抑制作用,而NO^-₃,HCO^-₃,Cl^-对安替比林光降解没有明显作用。GC-MS分析表明安替比林在紫外辐射下生成甲酰胺,乙酰胺,2-羟基吲哚-3-酮,2,4（1氢,3甲基）-喹唑啉二酮,1-甲基-2-羟基苯并咪唑,2-羟基苯并恶唑等一系列具有安替比林母体苯环结构的化合物,表明安替比林侧链上N—N键断裂导致其最终降解。     

光降解有机污染物用TiO2/g-C3N4异质结的构建策略

由TiO₂与g-C₃N₄晶体所组成的TiO₂/g-C₃N₄异质结（TCN异质结）有着成本低廉、带隙较窄、光响应谱带宽、载流子迁移效率高等优点,可有效解决有机污染物降解过程耗能高的问题. 然而,常见的两种TCN异质结存在着载流子利用率或氧化还原能力上的限制. 为此,需要对TCN异质结的构建策略进行改良以满足实际应用需求. 本文主要围绕影响TCN异质结各项性能的因素,对近年来TCN异质结的构建策略及其在光降解有机污染物领域中的研究进展进行了总结. 最后,对TCN异质结研究中的未来发展方向提出了展望.