SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究

采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石(MnO_x/PG)低温SCR催化剂,通过SO₂暂态响应、程序升温表面反应(TPSR)等实验技术研究了烟气中SO₂对催化剂SCR脱硝活性的影响行为.采用程序升温脱附(TPD)、BET比表面及孔径分布测定、XPS等表征技术对催化剂硫中毒的机理及化学本质进行了深入分析.结果表明,低温下烟气中SO₂对MnO_x/PG催化剂的SCR脱硝活性存在显著的抑制作用,催化剂中毒主要由烟气中SO₂的催化氧化引起.一方面SO₂氧化为SO₃后与NH₃及H₂O竞争反应形成复杂的硫酸铵盐堵塞催化剂孔道,另一方面与活性组分MnO₂结合形成MnSO₄使得部分活性组分形态发生变迁.其中硫酸铵盐的形成可通过适当的热处理得以去除,而MnSO₄则不可恢复,但催化剂SCR活性却显著增加,表明MnSO₄的形成不是催化剂失活的主要因素.吸附态的硫可显著增加催化剂表面酸性,因此对SCR活性有促进作用.催化剂失活主要机理为:由气相SO₂的连续氧化并与NH₃相结合形成硫酸铵盐,并且在低温下难以分解,以致堵塞催化剂活性中心.     

催化氧化NO催化剂Mn/ZrO2的制备与性能研究

以二氧化锆为载体负载锰氧化物,制备了MnO x/ZrO2催化剂用于催化氧化法(SCO)脱除烟气NO,考察了制备条件和反应条件对催化剂SCO活性的影响.同时,采用N2吸附、SEM、XRD及XPS等手段对催化剂理化性质进行了表征.结果表明,采用等体积浸渍法,以硝酸锰作为前驱体制备的Mn8/ZrO2/450催化剂在300℃、空速15000 h-1条件下,NO转化率可达84%,表现出较好的NO氧化活性.催化剂的主要活性组分为MnO2,在催化剂载体表面上呈现出较好的分散度.对催化剂进行了NO等温吸附与程序升温脱附,结合程序升温表面反应(TPSR)实验,探讨了催化剂表面NO催化氧化机理.研究发现,NO在该催化剂表面主要以吸附态反应,在含氧气氛中吸附态NO的氧化速率高于脱附速率,表面NO2的脱附峰温与最佳SCO活性温度相吻合.上述结果表明,NO转化过程速率受氧化产物NO2的脱附步骤控制,表面反应为快速步骤.     

高Ca~(2+)浓度CO_2沉淀法由电石渣制备纳米CaCO_3

以NH4Cl溶液为浸取剂、CO2为碳化剂、多聚磷酸钠(STP)为添加剂,由电石渣制备纳米Ca CO3。实验结果表明:电石渣浸取液Ca2+浓度为1.0 mol/L、STP加入量为3.00%时,可制备出粒径为30~60 nm的纳米Ca CO3;STP可有效控制纳米Ca CO3的粒度和形貌;在最佳工艺条件下,由电石渣制备纳米Ca CO3的产率为80%,处理1 t电石渣产生的经济效益约为2 670元。