蜂窝陶瓷催化臭氧化降解水中微量硝基苯的动力学研究

实验表明单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化在温度20℃、初始pH值6.87条件下对硝基苯的降解均遵循一级反应动力学模型,该条件下单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化工艺对硝基苯的降解主要来源于高活性羟基自由基的氧化作用,同时证明了不同体系温度（10～40℃）和溶液初始pH值（3.00～10.96）下硝基苯的降解同样符合一级反应动力学.2种工艺对硝基苯的降解反应速率都随着温度的升高而增加,单独臭氧氧化的反应速率常数由0.37×10^-3 s^-1升高到1.49×10^-3 s^-1,臭氧/蜂窝陶瓷氧化的反应速率常数由0.56×10^-3 s^-1升高到2.46×10^-3 s^-1,温度越高反应速率提高的幅度却越小.随着pH的升高,单独臭氧氧化对硝基苯降解的反应速率常数从0.15×10^-3 s^-1增加到2.69×10^-3 s^-1,在pH值3.00～9.23范围内,臭氧/蜂窝陶瓷氧化工艺反应速率常数从0.17×10^-3 s^-1增加到1.90×10^-3 s^-1,在pH为10.96时反应速率常数下降到1.64×10^-3 s^-1.     

常见有机物对催化臭氧化降解水中硝基苯的影响

考察了有机物甲醛、甲醇、甲酸和邻苯二甲酸二丁酯对单独臭氧氧化和蜂窝陶瓷催化臭氧化工艺去除水中硝基苯降解效果的影响规律.单独臭氧氧化和蜂窝陶瓷催化臭氧化对硝基苯的去除率随着甲醛浓度的升高(0～12 mg·L-1)分别降低了11.6%和9.6%;2种工艺对硝基苯的去除率都随着甲醇浓度的增加(0～16mg·L-1,)先增高再降低,单独臭氧氧化和蜂窝陶瓷催化臭氧化分别在浓度为2 mg·L-1和4 mg·L-1时去除率达到最大值;随着甲酸浓度的增加(0～8 mg·L-1)去除率也都先增高再降低,单独臭氧氧化和蜂窝陶瓷催化臭氧化分别在浓度为0.5 mg·L-1和2 mg·L-1时去除率达到最大值;低浓度的甲醇和甲酸促进了硝基苯的降解,高浓度的甲醇和甲酸抑制了硝基苯的降解.单独臭氧氧化和蜂窝陶瓷催化臭氧化在邻苯二甲酸二丁酯浓度增加(0～10 mg·L-1)的情况下对硝基苯的去除率分别降低了19.7%和18.6%.     

蜂窝陶瓷催化臭氧化降解水中痕量硝基苯的机理研究

实验考察了HCO3-、CO32-、HPO42-、H2PO4-和叔丁醇等羟基自由基抑制剂存在条件下,单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化对水中硝基苯降解效果的影响规律,初步推测了反应机理.结果表明,2种工艺对硝基苯的去除率都随着HCO3-浓度的增加(0～200 mg·L-1)先增高再降低,在浓度为50 mg·L-1时去除率达到最大值;单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷对硝基苯的去除率随着CO32-浓度的增加(0～20 mg·L-1)分别降低了16.57%和27.52%,随着HPO42-浓度的增加(0～12 mg·L-1)分别降低了13.61%和17.52%,随着H2PO4-浓度的增加(0～120 mg·L-1)分别降低了6.61%和12.52%,随着叔丁醇浓度的增加(0～10mg·L-1)硝基苯去除率降低了30.06%和46.09%.证明单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化对硝基苯的降解遵循·OH氧化机理,叔丁醇更适合作为自由基抑制剂用来推断单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化降解硝基苯的反应机理.单独臭氧氧化对硝基苯的去除率随着pH值的升高(3.02～10.96)而增大,臭氧/蜂窝陶瓷氧化对硝基苯的去除率在pH=9.23时达到最大值.     

载Pt石墨催化臭氧化降解水中草酸的研究

以石墨为催化剂载体,以H₂PtCl₆·6H₂O为贵金属活性组分前驱物,采用等体积浸渍法制备了Pt/石墨催化剂.对Pt/石墨催化臭氧化、石墨催化臭氧化以及单独臭氧氧化降解草酸的效果进行了研究.结果表明,在本实验条件下,单独臭氧氧化、石墨催化臭氧化和Pt/石墨催化臭氧化草酸的去除率分别为3.0%、47.6%和99.3%.Pt的负载可以显著地提高石墨催化臭氧化的效果.以草酸的去除效率为催化活性指标对Pt/石墨催化剂的制备条件进行了优化.结果表明,石墨载体的预处理没有提高Pt/石墨催化剂的活性.Pt/石墨催化剂最佳制备条件为：以水为溶剂,浸渍时间24　h,活性组分Pt的负载量为1.0%,氢还原温度为350℃.所制备催化剂经重复使用5次,草酸去除率仍超过90％.