MgO低温催化臭氧降解氨氮的机制研究

研究了低温条件下单独臭氧及MgO催化臭氧化降解水中氨氮的效率和特征,并对其反应机制分别进行了探讨.结果表明,pH是影响臭氧和催化臭氧化除氨的重要因素,不仅影响溶液中NH_3与NH~+_4的比例和臭氧氧化氨氮的速率,还影响氧化产物种类,从而影响脱氮效果.10℃时,单独臭氧对水中氨氮的氧化降解效率随pH的升高而增大,pH≤9时整体降解效率不高,pH=9时仅为16.39%,而pH=10时达到41.77%.臭氧和·OH共同参与降解氨氮的过程.单独臭氧氧化氨氮生成氮气的选择性具有pH依赖性,并与Cl~-密切相关.pH低(≤9)时,氨氮多以NH~+_4形态存在,O_3与Cl~-反应生成ClO~-_x(x=1、3),再氧化NH~+_4,从而生成气态产物N_2或N_2O.MgO在低温条件下具有很强的催化臭氧化降解氨氮的能力且温度升高有利于反应的进行,0、10、20℃时,MgO催化臭氧化氨氮的效率分别为77.53%、80.17%、91.26%.此过程中,·OH参与反应的程度低,一部分氨氮降解依靠ClO~-_x氧化NH~+_4,而氨氮降解的主要途径为O_3对NH_3的直接氧化.     

铁、铝催化过氧化氢氧化有机物特征

氧化作为水处理常用的方法,对水质和水处理过程影响深远,因而备受关注.运用三维荧光光谱和紫外差异分析等技术研究过氧化氢单独氧化、铝催化过氧化氢氧化、铁催化过氧化氢氧化对水体有机物的作用;并分析其对溶解性有机物(DOM)的结构和形成消毒副产物潜能的影响.结果表明,铁、铝明显催化过氧化氢对有机物的氧化过程,且铁催化能力明显强于铝.当催化剂投量均为0.018 mmol·L~(-1),过氧化氢投加量3.5 mg·L~(-1)时,UV254和TOC值的去除率分别是铁催化35.5%、36.4%和铝催化5.0%、29.3%,而单独氧化仅为14.0%、16.7%.利用三维荧光光谱和紫外差异吸收值去卷积分可以明显检测出上述3种氧化对有机物结构影响的差异.催化氧化不改变荧光峰位置,但不同程度地削弱了各荧光峰强度和区域荧光积分值.其中,铁催化对于类蛋白区、可见光区类富里酸和紫外区类富里酸降解程度较高.由紫外差异去卷积分得到,3种体系对水体有机物紫外结构破坏位点在272 nm处是一致的,但破坏程度不同.如3.5 mg·L~(-1)H2O2、0.018 mmol·L~(-1)催化剂投量时,紫外吸收差异值ΔA272/A272分别为单独氧化7.0%,铝催化8.3%,铁催化18.9%.催化氧化对有机物紫外结构铝催化特征位点为λ339 nm、λ364 nm;铁催化特征位点为λ319 nm、λ425 nm.铝、铁离子催化氧化均提高了三卤甲烷的去除率,铝催化去除率优于铁催化.