青岛大气降水中金属浓度、溶解度及其来源解析

利用2020年6月至2021年6月期间在青岛地区采集到的42场降水共计54个样品,分析了雨水中Al、Fe、Zn、Cu、Pb、Ni、Cd和V等8种金属元素的浓度、溶解度、来源和影响因素.除Al、Fe和V主要来自自然源外,其余金属元素受自然源和人为源的综合影响,浓度变化较大.其中,常量元素浓度ρ（Al）和ρ（Fe）的平均值为（710.9±969.4）μg·L^-1和（409.1±503）μg·L^-1;微量元素浓度ρ（Zn）、ρ（Ni）、ρ（Cu）、ρ（Pb）、ρ（V）和ρ（Cd）的平均值分别为（71.7±37.9）、（8.9±14.4）、（7.5±8.5）、（1.8±2.3）、（1.6±1.6）和（0.1±0.1）μg·L^-1.金属元素的溶解度特征与浓度不同,微量元素的溶解度普遍高于常量元素,Ni、Cu、Zn和Pb的溶解度较高,分别为（44.8±28.2）%、（36.2±28.3）%、（34±28.6）%和（14.1±11.8）%;Al和Fe的溶解度较低,分别为（6.5±11.8）%和（6.1±15.8）%.在连续降水过程中,金属元素的浓度和溶解度变化较复杂.由于Al和Fe在大气气溶胶中本底值较高,从降水初期到降水中期,Al和Fe的浓度平均值没有明显变化,在这8种元素浓度总和中占比增加1%~3%,而微量元素浓度明显下降,Cu和Cd浓度下降约80%.当降雨量>20 mm时,Al和Fe的浓度迅速降低,相较于初期下降约1/3,而此时Zn、Cu和Pb等元素的去除率基本饱和,金属元素总去除率为20%~60%.除Al外,其余元素的溶解度均随降雨量增大而呈现先升后降的趋势,与降水频次、降雨量和金属来源等因素有关.青岛地区降水中的金属元素的来源从高到低依次为二次气溶胶和生物质燃烧（37.28%）、海盐气溶胶（29.21%）、扬尘（17.91%）、船舶及石油工业（8.36%）和汽车尾气排放及其它活动（7.24%）.