土壤中7种典型PPCPs的分布特征及其影响因素分析

药物和个人护理产品(PPCPs)的环境残留问题在全世界范围内受到了越来越多的关注。利用高效液相色谱与质谱联用技术(LCMS)检测了研究区域土壤样品中7种典型PPCPs的质量比,分析了PPCPs在不同区域和不同深度土层中的分布特征,通过相关性研究探寻了影响这类物质分布的关键理化因子。检测采用正离子模式,以甲醇和水为流动相梯度洗脱,7种PPCPs的线性决定系数大于0.99,加标回收率为71.2%~140%,相对标准偏差RSD为6.7%~22%。结果表明,除美托诺尔和咖啡因未被检出外,其余5种药物的检出率在13%~100%。采样点ΣPPCPs的平均质量比为9.91 ng/g dw,质量比范围为2.23~26.07 ng/g dw。DEET是研究区质量比最高的PPCPs,平均质量比达7.88 ng/g dw,检出率为100%。区域分布表明,垃圾渗沥液及驱虫剂的喷洒可能导致土壤中DEET质量比偏高。DEET的GUS指数为3.65,淋溶迁移性和潜在环境风险高。垂直分布显示,随土层深度增加,DEET质量比总体呈现下降趋势。相关分析结果显示,DEET质量比与土壤有机质呈显著的正相关关系(r=0.6746,p0.01),与土壤的p H值呈显著的负相关关系(r=-0.5761,p0.01)。     

Ce/TiO2/g-C3N4异质结的制备及光催化降解PFOA反应机制

采用溶胶凝胶-超声混合法制备了铈/二氧化钛/石墨相氮化碳（Ce/TiO₂/g-C₃N₄）异质结催化剂，通过透射电子显微镜（TEM）、X-射线粉末衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）和紫外-可见分光光度计（UV-Vis）等表征了复合材料的结构、晶相、活性基团和光吸收性能，并考察了可见光下该催化剂对模拟全氟辛酸（PFOA）废水的降解效果.结果表明，Ce/TiO₂/g-C₃N₄分散性好，粒径小于20 nm，金属Ce的掺入及TiO₂/g-C₃N₄异质结的生成，有效抑制了光生电子和空穴对的复合，使复合光催化剂禁带宽度减小，光吸收范围增大，光催化性能得到明显提升.在pH值为2，PFOA浓度为4 mg·L^-1，催化剂投加量为1 g·L^-1的条件下，可见光照射180 min后，可降解94.4%的PFOA，脱氟率为38.6%.降解过程符合准一级反应动力学，速率常数为0.522 h^-1.通过HPLC-MS分析降解产物，同时结合氟元素物料平衡的计算结果，认为降解机制主要是以阴离子形式存在的PFOA吸附至表面带有大量正电荷的催化剂表面后，在光生空穴和活性自由基的作用下，以自由基机理逐步脱去CF₂生成短链的PFCAs，同时生成氟离子.