单偶氮染料AY17的光催化降解动力学及机制

为了研究水体环境中单偶氮染料酸性黄17(AY17)有效地去除方式及其可能的降解途径、转化和归趋等,实验首先探索了AY17在不同深度氧化体系中降解的可行性,研究发现其去除效率的大小按照UV/H_2O_2UV/Na_2S_2O_8≈UV/FeSO_4·7H_2OUV/KHSO_5UV/TiO_2排列.然后选取UV/TiO_2体系,研究了催化剂用量,反应温度,底物浓度以及溶液初始p H值等因素对其光催化降解动力学的影响,结果表明AY17的光催化降解遵循假一级动力学,其降解速率常数为0.011 2 min~(-1);当催化剂TiO_2用量为3 g·L~(-1)时其降解效果最好;高温有利于AY17的光催化降解,而随着底物浓度和溶液初始p H值的升高,其降解速率常数显著下降.最后利用GC/MS对AY17光催化降解中间产物进行了初步鉴定,研究发现在·OH等活性氧物种的作用下偶氮键的断裂、羟基自由基对芳香环上基团的取代以及吡唑环的裂解是其主要降解途径.     

取代脲类除草剂光催化降解动力学比较

为研究取代脲类除草剂在TiO₂光催化降解过程中的动力学规律,以非草隆、异丙隆和利谷隆3种取代脲类除草剂为研究对象,通过Langmuir-Hinshelwood动力学模型对其TiO₂光催化降解动力学进行模拟,并系统探讨了催化剂用量、C₀(取代脲类除草剂的初始浓度)、溶液pH、温度、ROSs(活性氧物种)和电子捕获剂等的影响. 结果表明:非草隆、异丙隆和利谷隆的TiO₂光催化降解均符合假一级动力学模型,其动力学常数分别为0.082 8、0.068 7和0.095 4 min-1;取代脲类除草剂分子中的芳香环和脲桥上的取代基对降解速率常数的大小有明显的影响. ROSs试验表明,非草隆、异丙隆和利谷隆光催化降解过程中分别有91.6%、95.5%和86.8%的贡献来自·OH;而光生空穴和其他ROSs的贡献相对较小,并且电子捕获剂BrO₃-和S₂O₈2-对取代脲类除草剂的降解动力学有显著的促进作用.