钴掺杂铁酸铋活化过硫酸盐降解水中四溴双酚A的研究

采用溶胶凝胶法制备了钴掺杂的铁酸铋(xCo-BFO),以此作为多相催化剂,活化过硫酸盐(PMS),产生硫酸根自由基,在水相降解溴代阻燃剂四溴双酚A(TBBPA).研究了钴掺杂量、催化剂用量、PMS初始浓度对降解反应过程的影响.结果表明,在xCo-BFO中Co掺杂量(Co/Fe摩尔比)为0.1,用量为0.5 g.L-1,PMS浓度为2.5 mmol.L-1时,60 min内对40 mg.L-1的TBBPA的去除率可达95%以上.所得催化剂在反应中稳定,反应60 min后Co溶出量仅占总Co的0.27%,经4次重复使用仍具有较高催化活性;具有磁性,回收方便,在污水处理领域具有良好的应用前景.     

铋银氧化物混合物高效氧化降解四溴双酚A的研究

以Ag NO3和Na Bi O3·2H2O为原料,采用离子交换-共沉淀法制备了铋银氧化物混合物(silver bismuth oxide,BSO),并利用它氧化降解溴代阻燃剂四溴双酚A(TBBPA).研究了制备过程中银铋摩尔比及降解过程中BSO用量对TBBPA降解效果的影响.结果表明,当银铋摩尔比为1∶1,BSO用量为1 g·L-1时,40 mg·L-1TBBPA在7 min内可完全降解,其总有机碳的去除率高达80%.采用离子色谱、气相色谱-质谱联用仪及X射线光电子能谱监测降解过程中TBBPA的变化,发现TBBPA降解过程涉及脱溴、叔丁基碳的断裂和苯环的开环氧化等反应.利用Na N3作为分子探针,发现单线态氧是BSO氧化降解TBBPA的主要反应活性物种.     

纳米铜膜高效快速催化还原染料废水脱色

以Cu(CH_3COO)_2·H_2O为铜源前驱物,水合肼为还原剂,通过浸渍的方法在棉布上负载纳米铜,成功制备了纳米铜膜。利用XRD和SEM对其进行了物相和形貌的表征,以亚甲基蓝(MO)、结晶紫(CV)、甲基橙(MO)和罗丹明B(RhB)等常见的8种染料为目标污染物,评价了其催化还原染料废水的性能。结果表明:制备的纳米铜膜表面的纳米铜颗粒近似球形,平均粒径约700~800 nm,能够加快还原反应中的电子转移,达到快速使染料废水快速脱色的目的。在25℃,纳米铜膜的大小为4 cm×6 cm,NaBH_4的浓度为0.5 mol·L~(-1),所建立的纳米铜膜催化体系能在12 min内使20μmol·L~(-1)的RhB完全脱色,在相同体系下,同浓度的MB、CV和MO的脱色时间分别只需要10 s、30 s和10 min,膜材料重复使用16次以后的脱色效果仍然在98%以上,表现出良好的催化活性和循环性。     

过氧乙酸氧化磺胺甲恶唑及磺胺类药物：反应动力学和机理

磺胺类抗生素的大量使用和持续排放导致的水环境污染问题已经引起了国内外的广泛关注.因此,开发一种高效、低成本处理水中磺胺类药物抗生素的方法具有重要意义.本文考察了过氧乙酸（PAA）氧化磺胺类药物的性能,研究了PAA与磺胺甲恶唑（SMX）反应的动力学,阐明了SMX的降解途径.结果表明：在pH=7条件下,10 mmol·L^-1 PAA可在240 min内完全降解20 μmol·L^-1的SMX,该反应速率常数k值为0.018 min^-1,是过氧化氢的360倍;相对于分子态的SMX,以阴离子形式存在的SMX（SMX^-）更容易被PAA氧化;增加PAA浓度可有效促进SMX的 氧化降解;加入过量甲醇（甲醇与PAA的浓度比分别为20和100）,SMX的降解率未明显降低,表明SMZ的降解主要是PAA氧化所致,自由基在其中的贡献很小.通过液相色谱-质谱联用技术对SMZ的降解产物进行分析,发现PAA氧化SMX的位点为SMX分子中苯环上的氨基和五环杂环上的甲基;PAA氧化也对其它的磺胺类药物有效,如磺胺二甲恶唑（SMOX）、磺胺噻唑（STZ）、磺胺吡啶（SPY）和磺胺甲基嘧啶（SMR）. Br^-的存在促进了PAA对SMX的氧化, I^-存在下在反应初期加快了SMX的氧化降解,而HCO₃^-、Cl^-和腐殖酸的存在则显示出抑制效果.同时, 在实际环境水样（南湖水和长江水）中,PAA依然能有效氧化降解SMX,表明PAA具有应用于天然水体中磺胺类药物的氧化消除的潜力.