北京地区大气消光特征及参数化研究

为了研究大气消光系数的特征及规律,从2013~2014年在北京地区对大气能见度、气溶胶质量浓度、气溶胶散射系数、黑碳质量浓度、反应性气体以及气象要素开展了系统加强观测,并对已发表的气溶胶光散射吸湿增长因子[f(RH)]拟合方案进行了对比,系统分析了大气消光特征和影响大气消光能力的关键因子,最终建立了大气消光系数参数化模型,探讨不同季节、不同污染条件下参数化方案的特征.结果表明,气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上,在夏秋季,相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%.包含气溶胶质量浓度和相对湿度两个因子的参数化模型,可以较好地体现出气溶胶和相对湿度对大气消光系数的影响机制,以及消光能力的季节差异.     

利用多元线性回归方法评估气象条件和控制措施对APEC期间北京空气质量的影响

气象条件对大气污染物的扩散和传输有重要影响,准确分离和定量气象因素对空气质量的影响是评估大气污染控制政策有效性的前提.本研究利用APEC会议期间及前后(2014-10-15～2014-11-30)北京城区朝阳观测站点SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)以及气象因素的观测数据,采用多元线性回归分析方法,定量评估了气象条件和空气污染控制措施对APEC期间北京空气质量的影响.在假定排放条件不变的情况下,基于气象因素参数建立的预测污染物浓度的多元线性回归模型模拟效果较为理想,决定系数R~2在0. 494～0. 783之间.控制措施使得APEC控制期SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)浓度分别降低48. 3%、53. 5%、18. 7%、40. 6%、3. 6%、34. 8%、28. 8%和40. 6%,气象因素使得APEC控制期SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)浓度分别降低1. 7%、-2. 8%、18. 7%、4. 5%、18. 6%、27. 5%、30. 6%和35. 6%.气象因素和控制措施共同作用使得APEC控制期北京空气质量得到了明显改善.控制措施对SO_2和氮氧化物浓度的下降起主导作用,气象因素对CO浓度的下降起主导作用,气象因素和控制措施对颗粒物浓度降低的贡献相当.本研究还利用相对权重方法研究了气象因素对污染物浓度影响的贡献,结果表明影响不同污染物浓度的决定性气象因素不同.     

热碱预处理对高含固剩余污泥厌氧消化的影响及其动力学研究

以高含固剩余污泥为研究对象,考察不同碱投加量下热碱联合预处理对剩余污泥溶胞效果和厌氧消化性能的影响,并运用3种动力学模型对剩余污泥生物化学产甲烷潜力过程进行模拟。结果表明,热碱联合预处理有助于促进剩余污泥的溶胞效果,并且随着碱投加量的增加,溶胞效果不断增强,当碱投加量为80mg/g(单位质量SS的NaOH投加量计)时,COD、氮、磷的溶出量均达到最大值,分别为58 622.2、1 792.8、790.3mg/L,溶出率分别为54.9%、45.7%、37.6%。热碱联合预处理可有效改善剩余污泥厌氧消化性能,但碱投加量过大时对可能对产甲烷过程带来抑制作用,碱投加量为60mg/g时剩余污泥厌氧消化的累积产甲烷量最大,为158.9mL/g,较不进行热碱联合预处理的空白组(106.5mL/g)高49.2%。3种动力学模型中,锥体模型对厌氧消化产甲烷过程的拟合效果最好,不同处理条件下模型拟合相关系数R~2均在0.990以上,该模型可准确预测最终的累积产甲烷量,预测误差均在2%以下。     

瘤胃微生物强化醋糟厌氧消化及其机制

针对醋糟中木质纤维素利用效率低的问题,通过接种瘤胃微生物可强化木质纤维素水解.采用逐步提升体系有机负荷的方式,考察瘤胃微生物生物强化对醋糟厌氧消化性能的提升效果,并运用绝对定量实时聚合酶链锁反应（Q-PCR）技术探究其微生物学强化机制.结果表明:长期连续运行成功塑造了高效的木质纤维素瘤胃强化体系.该体系的最高有机负荷达8.90 g/（L·d）（以VS计）,是强化前的1.53倍,该有机负荷下半纤维素和纤维素降解率分别达73.9%和40.1%,单位质量底物沼气和甲烷产量相应地分别达到451和261 mL/g（以VS计）,半纤维素和纤维素较高的降解率是该体系维持高产气性能的主要原因.生物相机制研究表明,瘤胃微生物强化体系中与木质纤维素水解密切相关的GH5（糖苷水解酶家族5）水解菌逐步富集,其基因拷贝数从初始的964×1010 copies/g升至最高有机负荷下的6.83×1011 copies/g,这是底物在高有机负荷下仍能被高效生物转化的根本原因.研究显示,瘤胃微生物的介入可有效强化体系底物的降解能力,促进醋糟产甲烷性能的提升.      

醋糟高效厌氧消化体系构建

运用高固态厌氧消化模式,通过提高反应体系均质程度和沼液回流等手段,逐步提升物料负荷,对未经预处理的醋糟进行厌氧消化处理,成功构建了醋糟高效厌氧消化体系.结果表明,在反应体系物料负荷达到6.15 g·(L·d)~(-1)时表现出最佳的厌氧消化性能,单位干物料产沼气量为396 m L·g~(-1),单位干物料产甲烷量为211 m L·g~(-1).该物料负荷下半纤维素降解率达到63.66%,是醋糟厌氧消化性能提高的主要原因.纤维素、木质素的降解率分别为21.46%、24.43%,较低的降解效率主要是由于木质素中的苯环结构难以降解,并阻碍纤维素酶的水解作用,对纤维素降解产生屏蔽效应.     

共接种瘤胃微生物和厌氧污泥的水稻秸秆中试厌氧消化系统性能评估

针对富含木质纤维素底物利用效率低的问题,通过在中试厌氧消化系统中共接种瘤胃微生物和厌氧污泥来改善水稻秸秆中木质纤维素的水解,采用逐步提升底物有机负荷(OLR)的方式,评估了接种后水稻秸秆的厌氧消化效率。结果表明,在反应体系底物有机负荷达到4.26 g·(L·d)-1(以VS计)时,系统表现出最佳的厌氧消化性能,此时沼气产率为528 mL·g-1 (以VS计),甲烷产率为287 mL·g-1,容积沼气生产强度达到2.20 L·(L·d)-1。在反应器有机负荷从1.05 g·(L·d)-1提升到4.26 g·(L·d)-1的运行过程中,系统的纤维素降解率稳定在(71±2)%,半纤维素降解率稳定在(92±4)%,木质素降解率稳定在(15±3)%。这种稳定性表明反应器的连续运行成功地形成了高效的木质纤维素降解体系,结果可为实际规模化应用提供参考。     

上甸子区域背景站VOCs污染特征及其对臭氧生成贡献

大气中的挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)作为对流层臭氧和二次有机气溶胶的前体物,在光化学反应和细颗粒物污染中发挥着重要的作用.本研究于2017年9月1～27日在上甸子区域背景站开展VOCs的连续在线观测,对VOCs的浓度水平,时空变化特征,化学反应活性及其对臭氧生成的贡献进行了研究,并运用特征物种比值法对初始VOCs的来源进行了分析.结果表明, 2017年9月上甸子站总VOCs平均体积分数为12.53×10~(-9),其中,烷烃是体积分数最大的组分,占到了总VOCs的65.3%,其次是烯烃和芳香烃,分别占到了总VOCs的26.7%和6.5%.从大气化学活性来看,上甸子站总的L~(·OH)(·OH损耗率)为5.2 s~(-1),其中C4～C5烯烃占到了61%,其次是C2～C3烯烃,占到了12.8%.VOCs的臭氧生成潜势平均值为36.5×10~(-9),烯烃是贡献最大的组分,占到了71.2%.烯烃中又以C4～C5烯烃的贡献最为突出,而体积分数较大的烷烃对臭氧生成的贡献却不大.对特征物种的比值研究发现,上甸子站VOCs受生物质燃烧和燃煤排放的影响较大,除此之外,交通排放源也有一定的影响,完全不受工业排放源的影响.     

北京地区秋季雾霾天PM2.5污染与气溶胶光学特征分析

利用北京城区和郊区2011年9月1日～12月7日PM2.5质量浓度、气溶胶散射系数(σsca)和黑碳浓度观测资料,研究了雾霾天气条件下北京地区PM2.5污染与气溶胶光学参数的变化特征,并讨论了气象条件的作用.结果表明,北京地区PM2.5污染和气溶胶光学特性受雾霾天气的影响非常明显.PM2.5浓度、σsca和气溶胶吸收系数(σabs)在雾霾期均明显高于非雾霾期,雾霾期日均PM2.5浓度在城区和郊区分别达到97.6μg·m-3和64.4μg·m-3,为非雾霾期日均浓度的3.3和4.8倍.城区高PM2.5浓度造成雾霾类天气出现频率明显高于郊区.轻雾天城区PM2.5浓度、σsca和σabs明显高于郊区,区域输送的影响相对较弱,轻雾和霾天城郊差异较小,区域性特征明显,而雾天σsca城郊非常接近且在各雾霾类天气中相对最高,气溶胶散射能力最强,区域性特征较为明显.气象条件的不同造成各雾霾过程PM2.5浓度、σsca和σabs的空间分布、PM2.5污染及气溶胶消光强度上呈现不同的特点.边界层以上偏南风将南部地区污染物向北京输送,在整层下沉气流作用下使得边界层内污染物浓度增加,加之边界层高度持续稳定在600 m左右,边界层内风速很低,污染物水平、垂直扩散均很弱,造成局地污染物的累积,形成了PM2.5污染和气溶胶消光强度最强的一次雾霾过程.     

ARIMA时间序列分析模型在臭氧浓度中长期预报中的应用

近年来,京津冀地区近地面臭氧浓度呈现上升趋势,臭氧污染超标情况严重.目前由于前体物源排放清单、臭氧生成和扩散的物理和化学过程机制存在不足等原因,导致了数值模型在预报夏季臭氧浓度时仍然存在较大偏差,而时间序列分析方法由于具有建模简单、计算成本低的特点,在臭氧污染预报中具有很好的应用前景.本研究利用华北区域大气本底站上甸子站点和环境监测总站天津和保定站点的臭氧观测数据,采用ARIMA时间序列分析模型开展臭氧浓度中长期预报研究.结果表明,季节性ARIMA模型在预报臭氧长期月均值时,预测值和观测值的相关系数R可达0.951,均方根误差RMSE仅为10.2 μg·m^-3.加入了日最高气温及二次项作为协变量的动态ARIMA模型,对臭氧日最大8 h滑动平均值的预报效果得到了很大提升,预测值和观测值的相关系数由0.296~0.455提升至0.670~0.748,RMSE得到了有效降低.     

北京上甸子大气本底站氢氟碳化物在线观测研究

在北京上甸子区域大气本底站利用气相色谱/质谱联用（GC-MS）系统对大气中11种氢氟碳化物（HFCs）开展在线观测研究.2018年1~12月,HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-152a、HFC-227ea、HFC-236fa、HFC-245fa、HFC-365mfc、HFC-4310mee本底数据浓度分别为：（31.9±0.4）×10^-12、（22.1±1.7）×10^-12、（29.3±1.3）×10^-12、（110.2±2.4）×10^-12、（24.0±0.3）×10^-12、（10.3±0.7）×10^-12、（1.59±0.04）×10^-12、（0.19±0.01）×10^-12、（3.30±0.08）×10^-12、（1.27±0.03）×10^-12、（0.28±0.01）×10^-12;本底数据出现频率分别为：34.5%、23.4%、22.5%、24.6%、24.5%、42.5%、24.3%、46.4%、38.3%、68.1%、77.9%;非本底数据浓度分别为：（39.2±11.1）×10^-12、（47.7±21.8）×10^-12、（38.6±8.7）×10^-12、（137.3±15.7）×10^-12、（26.1±2.2）×10^-12、（15.9±7.0）×10^-12、（2.77±1.11）×10^-12、（0.25±0.06）×10^-12、（4.10±0.97）×10^-12、（1.34±0.06）×10^-12、（0.30±0.01）×10^-12.HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-227ea本底浓度呈线性上升趋势,年增长率分别为：4.4×10^-12,3.8×10^-12,7.3×10^-12,1.0×10^-12,0.14×10^-12a^-1,而HFC-152a呈现明显的季节变化.以CO为示踪物利用示踪物比值相关法估算了HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-143a、HFC-152a、HFC-236fa、HFC-245fa排放量,分别为6.4,17,14,27,4.0,0.10,1.3kt/a.