海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

沙尘和灰霾期间中国近海大气氮沉降通量估算

利用WRF-CMAQ模型估算了2011年4月26日~5月3日沙尘事件和2016年1月1日~7日灰霾事件在中国近海引起的总无机氮（TIN）沉降通量,分析了两类事件对中国近海海洋初级生产力的贡献,探究了灰霾事件时中国近海无机氮沉降的可能来源.结果表明：典型沙尘和灰霾过程中,中国近海TIN干沉降通量均值分别为6.77,3.01mg N/（m²·d）,是晴朗天的6.84,3.04倍,可提供38.5,17.1mg C/（m²·d）的海洋初级生产力;沙尘期间无机氮沉降以还原态氮（NH₃和铵态氮,占TIN的62.2%）为主,灰霾期间则以氧化态氮（HNO₃和硝态氮,占TIN的84.3%）为主.典型沙尘事件TIN沉降对黄海影响最大,对渤海影响最小;典型灰霾事件对黄海和东海TIN沉降影响相当,高于对渤海的贡献.典型灰霾期间,京津冀和山东西北部（区域一）对渤、黄、东海TIN干沉降的贡献均大于长江三角洲及周边地区（区域二）,区域一对3个海域TIN干沉降的贡献约为38.7%~74.6%,区域二的贡献约为1.14%~12.1%.     

泰山地区湿沉降中重金属的空间分布

为了解泰山地区湿沉降中重金属空间分布特征,于2006-01～2006-12在泰山山上和山下选择2个站点进行降水化学重金属对比分析研究,对68场降水样品用ICP-MS分析测定了Zn、Al、Mn、Fe、Pb、Cu、Ni、Cr、Cd、As等10种重金属.结果表明,山上和山下湿沉降中重金属含量较高,污染显著,元素Zn含量最高,占所有重金属总量的54%～57%,平均浓度分别为92 .94 μg/L和70 .41 μg/L,其次为Fe、Al、Mn.有毒重金属中Pb的含量较高,在2个站点降水中浓度分别为8 .04 μg/L和7 .79 μg/L.山上与山下湿沉降重金属的时间变化规律以及浓度比较表明,2个站点湿沉降重金属分布特征不同,受各自站点所处大气环境影响显著.站点降水的相关性分析表明,降水中Al、Mn、Fe、As、Cd、Pb等元素受2个站点降水气团影响显著,而Ni、Cu、Zn则可能还受其他因素影响.     

湿沉降离子平衡参数取值范围的计算

 为保证湿沉降监测数据的可靠性及国际间数据的可比性,对不同类型湿沉降监测的离子平衡参数(R₁)的参考值X_R1的范围进行了计算和分析.结果表明,X_R1的取值主要受降水中离子组成、离子浓度以及监测准确性的影响.不同类型降水的X_R1的取值范围有所差别,同一类型降水的X_R1也会因降水中总离子浓度的差别而不同.降水中总离子浓度(C+A)>100μeq/L时,海陆相间型降水的X_R1的取值范围为5%～7%;内陆型降水的X_R1的取值范围为5%～9%;海洋型降水X_R1的取值范围为5%～11%.当(C+A)<50μeq/L时,总离子浓度越小,实验的精密度越差,离子浓度的精密度(ai)值越大.当ai取100%时,X_R1的取值范围为33%~71%.国际间同类降水监测规范比较,(C+A)≥50μeq/L时,_R1的取值基本在X_R1的计算范围内;而(C+A)<50μeq/L时,各个标准之间的差别较大.     

青岛冬季霾-沙尘重污染过程PM1理化特征及来源分析

对2018年11月21日~12月2日期间青岛市大气PM₁的质量浓度、化学组分和数浓度进行连续观测,结合国控站点监测数据和气象条件,分析青岛市秋末冬初一次典型霾-沙尘重污染过程的特征及污染物来源.结果表明：本次污染过程可分为霾前（11月21~23日）、霾期（11月24~25日）、霾-沙尘叠加期（11月26日）、沙尘期（11月27~29日）、沙尘后（11月30日~12月2日）5个发展阶段,观测期间PM₁质量浓度为（40±20）μg/m³,霾期PM₁为沙尘期的2.03倍.冷锋锋前以人为污染物气团为主,锋后以冷干沙尘气团为主,并在长距离传输中保持干燥,受沙尘传输过程中经过区域的影响较小,导致沙尘阶段PM_2.5和PM₁₀错峰12h出现.霾期PM₁中SO₄^2-、NO₃^-质量浓度比霾前分别升高73%、111%,SOR、NOR分别升高28%、67%,表明霾期NO₃^-的二次转化明显升高.PM₁中NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃形式存在,为富氨条件.本次沙尘事件气团传输过程中途经山西、河北、山东西北部等污染物高强度排放区域,前锋到达青岛时,携带的人为污染物占主导,导致沙尘期PM₁中OC、EC占比为霾期的1.73、1.53倍.霾期SOC/OC值为0.43,略低于沙尘期,表明霾期SOC生成受到抑制.     

泰山降水化学及大气传输的研究

为了解泰山降水的化学组成特征及其来源,于2004年7月至12月间在泰山上采集了23场降水样品,进行了pH值、电导率的测定、主要水溶性阴阳离子的分析以及每场降水的后推气流轨迹分析.结果表明,降水pH的雨量加权均值为4.74,电导率的雨量加权均值为2.26mS·m-1,泰山降水已受到酸性污染;降水中浓度较高的阳离子是NH4 和Ca2 ,雨量加权均值浓度分别为50.62和29.04μeq·L-1,浓度较高的阴离子是SO42-和NO3-,雨量加权均值浓度分别为70.32和23.44μeq·L-1;SO42-/NO3-、NH4 /Ca2 当量浓度比的平均值依次为3.41、2.13.对降水的化学组成作了相关性分析,发现NH4 、Ca2 、SO42-、NO3-浓度之间具有很好的相关性;通过气流轨迹分析发现酸性最强的降水气团来自于我国的南部地区或沿途经过华东地区,离子浓度最高的降水气团来自于我国的北部地区或欧洲大陆,来自东亚地区的降水气团的离子浓度最低.     

泰山降水的离子组成特征分析

 为了解泰山降水的离子组成特征,于2004年8月～2005年7月对泰山降水进行了化学观测.共收集到37场降水,结果表明,降水pH值的雨量加权均值为4.73,酸性降水的出现频率达60%;电导率的雨量加权均值为2.96mS/m;降水离子的平均浓度为559.04μeq/L,主要离子SO₄^2-111.48μeq/L、NO₃^-30.76μeq/L、NH₄⁺⁸0.92μeq/L、Ca²⁺49.94μeq/L,均高于我国西南、西北地区背景点的降水浓度;SO₄^2-是该地区降水的主要致酸物质,在阴离子中的相对含量约为65%,NH₄⁺是降水酸度的主要中和因子,在阳离子中的相对含量约为40%.因子分析表明,泰山降水的离子组成有不同的来源.     

青岛市大气臭氧的生成敏感性及影响因素分析

利用2013年青岛市区的O_3监测数据,系统分析O_3污染状况、生成的敏感性及影响因素。结果表明,2013年青岛市区O_3年评价质量浓度为0.114 mg/m3,日评价质量浓度达标率为99.5%;空间分布显示,商业区和居民区的O_3浓度较工业区高。O_3生成主要受前体物VOCs控制,且高温、低湿、长日照时数等气象条件均有利于O_3的生成。植被排放的VOCs对O_3污染有重要贡献,机动车排放的贡献则不显著,控制其排放反而会引起O_3浓度升高。