三峡库区消落带土壤汞形态分布与风险评价

为了解三峡库区消落带土壤中汞污染现状和环境风险,选择重庆14个区县的消落带,采集了192个土壤样品,分析其土壤总汞和汞形态分布,探讨其生物可利用性,对比研究和评估土壤总汞与汞赋存形态的污染水平和生态风险.结果表明,三峡库区消落带土壤中汞含量差异较大,土壤汞含量为22.4~393.5μg·kg-1,平均值为(84.2±54.3)μg·kg-1,76.6%的采样点土壤汞含量超过了三峡库区土壤汞背景值.土壤中的汞以残留态为主,不同汞形态所占比例为:水溶态汞4.1%、酸溶态15.5%、碱溶态汞18.3%、过氧化氢溶态汞10.9%、残留态汞51.3%.各区县土壤中生物可利用性汞(水溶态汞、酸溶态汞与碱溶态汞之和)平均含量为19.7~36.6μg·kg-1,生物可利用态汞占总汞的比例达到22.1%~51.6%.地累积指数和潜在生态危害指数评价结果均表明,三峡库区消落带土壤中汞赋存形态的污染水平和生态风险都较低,由生物可利用态汞带来的生态风险也很小;而对土壤总汞含量评价的结果明显偏大.因此,采用汞赋存形态进行污染现状和生态危害评价更能反映消落带土壤汞的环境风险.     

三峡水库消落带土壤与优势植物淹水后对土-水系统汞形态的影响

三峡库区消落带落干期植被生长茂盛,蓄水后消落带被淹没,土壤-植物系统在长时间淹水情况下,随着体系内物理化学性质的改变,汞形态也会发生变化,从而对库区水生生态系统中汞含量以及形态带来一定的影响.为此,本研究选取三峡库区4种优势植物室内栽培,再进行室内模拟淹水试验,研究淹水后土壤、水体中甲基汞(Me Hg)以及其他形态汞的变化.结果表明,淹水过程中植物的存在有利于土壤Me Hg的生成,同时对上覆水不同形态汞浓度影响显著.狗牙根作为消落带优势种,由于其体内总汞及甲基汞含量较高,淹水后对土壤以及上覆水系统中甲基汞以及其他汞形态的影响最为明显.淹水第90 d,狗牙根+土+江水(B1)处理土壤Me Hg的含量最高,为(1 135.86±113.84)ng·kg~(-1),是不加植物的对照处理土+江水(CK2)中土壤Me Hg含量的2倍左右;上覆水总甲基汞(TMe Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和活性汞(RHg)均呈峰值偏左的抛物线状变化,在第30 d时达到峰值,其中B1处理上覆水TMe Hg、THg和DHg最高,分别为(2.88±0.06)、(40.29±2.42)和(35.51±3.77)ng·L~(-1),三者中溶解态汞是其主要存在形式.因此可以推测三峡库区消落带植物淹水后将增加水库汞污染负荷.     

三峡水库消落区土壤、植物汞释放及其在斑马鱼体的富集特征

利用室内模拟试验,探讨了三峡水库消落区淹没后土壤、植物汞释放特征及其在斑马鱼体的富集水平.结果表明,随淹水时间的延长,淹没土壤中总汞(THg)含量下降;水体THg浓度总体明显升高.淹没土壤及水体中甲基汞(MMHg)含量总体明显上升,其中稗草+土壤处理水体中增加尤为明显,淹水21 d后,其浓度是土壤处理的2.52倍.表明消落区土壤、植物是水库水体汞的一个重要来源.供试稗草淹水分解造成水体pH及溶解氧(DO)含量下降、溶解性有机碳(DOC)含量上升,对土壤MMHg含量无明显影响,对水体MMHg影响较大.供试斑马鱼头部、内脏及肌肉中THg含量总体明显上升,与水体中THg浓度具有显著相关性(P<0.01).鱼体头部、内脏及肌肉中均出现不同程度的MMHg富集现象,以头部与肌肉最为明显.淹水21 d后,添加土壤处理的鱼体头部、内脏及肌肉MMHg增加的含量分别是对照的1.75~6.25、3.53~8.38、2.22~3.36倍;稗草+土壤处理的分别是土壤处理的3.57、2.37、1.52倍.可见,淹没土壤是鱼体MMHg增加的重要来源,淹没植物改变原水环境条件影响其向水体释汞过程能提高鱼体中MMHg含量.     

典型水库型湖泊中CDOM吸收及荧光光谱变化特征:基于沿岸生态系统分析

为进一步了解水库型湖泊溶解性有机质(DOM)的地球化学特征,本文以三峡库区典型内陆水库型湖泊——长寿湖为研究对象,利用紫外-可见和三维荧光光谱,并结合湖区周边生态系统分析,讨论了长寿湖水体中CDOM的组成、来源和空间分布特征.结果表明,长寿湖不同采样点DOM浓度(DOC和CDOM)存在一定程度的空间分布差异,但各点FDOM分布较为稳定.回水区出现DOM累积,由于受陆源输入影响有限,水体内源活动主导,具有较明显"内源控制"特征,芳香性和分子量相对较低;而周边陆地以人工林兼旅游开发为主的采样点,陆源输入在带入较多腐殖化(高芳香性)组分的同时,人为活动排放也是导致其类蛋白组分丰富的重要原因;入湖区尽管周边果林和居民生活对水体DOM有一定影响,但上游河流输入的影响也不容忽视.另外,各采样点也出现了不受周边生态系统影响的独立的相关性特征,例如芳香性特征常数(SUVA280)和光谱斜率[S(275~295)]显著负相关、CDOM和FDOM极显著正相关、CDOM和S(275~295)负相关等.同时,长寿湖水体中CDOM的生色团主要由具有芳香性结构的大分子组分构成;至少51%的CDOM波动可以通过FDOM变化来进行解释,其中回水区荧光组分对CDOM变动的影响最为明显.在采用传统FI值无法区分DOM来源差异性时,结合采样点沿岸生态系统,综合紫外-可见和荧光光谱特征,有助于对DOM组成及来源进行解析.     

极低风速条件下水-气界面甲烷气体传输速率分析

薄边界层理论被广为用来计算水-气界面气体通量,而气体传输速率(k600)则是其中的关键性环境因子.为了研究极低风速下小型浅水湿地水-气界面甲烷气体传输速率,以宜昌饮用水水库梅子垭水库和周邻5个富营养化池塘为研究对象,采用静态通量箱进行了为期一年的水-气界面甲烷气体通量观测,同步监测了水环境因子和气象因子.野外监测时的风速(U10)范围为0~0.75 m·s~(-1),平均值约为0.19 m·s~(-1);水温(Tw)变化范围为6.3~30.9℃,平均值约为19.3℃.结果表明,梅子垭水库和周边5个池塘水-气界面甲烷气体传输速率较小,在0.20~1.99 cm·h~(-1)之间变化,平均值约为0.50 cm·h~(-1).本研究利用表层水温和风速指标两个参数的双二次项模型和二次项加幂函数模型,回归得到了气体传输速率的数学公式,回归结果与原始数据和对k600进行深度平均(bin-averaged)后的数据均存在极显著性关系.     

TiO2/膨润土复合材料对Hg2+的吸附性能研究

利用纳米TiO_2对膨润土进行复合改性,制备TiO_2/膨润土复合材料.采用电镜扫描、X-射线衍射表征改性前后膨润土的结构和形貌.通过室内模拟实验,以膨润土为对照,研究不同添加量、pH、吸附时间及初始Hg~(2+)浓度等条件下,TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附特性与性能,同时通过正交试验,探究TiO_2/膨润土复合材料吸附Hg~(2+)的最优条件.结果表明,改性后的膨润土颗粒明显变小,且颗粒疏松多空孔,层间距增大.相比于膨润土,TiO_2/膨润土复合材料吸附性能得到极大提高.TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率均随着添加量、pH、吸附时间的增大而增大,添加量为1.5 g·L~(-1)、pH为7.0、吸附时间为120 min时,吸附率达98.0%以上.但TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率随着初始Hg~(2+)浓度的增大而减小.通过4种动力学模型拟合发现,吸附过程符合假二级动力学方程,吸附以化学吸附为主.吸附等温线更符合Langmuir等温方程,属于典型的单分子层吸附,最大吸附量为20.66 mg·g-1.吸附Hg~(2+)的最优实验条件:添加量为2.0 g·L~(-1),pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度为45 mg·L~(-1),吸附时间为16 h,此时吸附率99.9%,平衡浓度为0.034 mg·L~(-1).     

三峡消落带沉积物-大气界面汞交换通量及其影响因素

应用动力通量箱(Dynamic Flux Chamber,DFC)与高时间分辨率的RA-915+自动汞分析仪联用技术,在消落带沉积物出露期,野外现场监测沉积物-大气界面汞交换通量,同时对其影响因素进行了分析。结果表明:三峡库区消落带沉积物-大气界面汞交换通量范围为-6.80±12.35~28.17±36.17 ng/(m2·h)晴天库区消落带沉积物-大气界面汞交换通量表现出相同的变化趋势,即从早晨开始沉积物-大气界面汞的交换通量逐渐增加,到正午左右达到峰值,之后交换通量逐渐减小,但阴天这一趋势不明显。暖季白天沉积物-大气界面汞交换通量都以释放为主,冷季白天则以沉降为主。暖季晴天,沉积物-大气汞交换通量与气温、沉积物温度、光照强度呈显著正相关关系,与相对湿度呈显著负相关关系。无论晴天还是阴天,大气汞浓度都与沉积物-大气汞交换通量呈负相关关系。白天,光照强度和大气汞浓度是影响消落带沉积物/大气界面汞交换通量的主要因素,而在夜间,沉积物温度和大气汞浓度是其主要影响因素。     

人工湿地中脱氢酶活性及其与污染物去除之间的相关性研究

研究潜流人工湿地系统中,基质脱氢酶活性随季节性温度波动的变化规律,探讨基质脱氢酶活性与污染物去除效果的相关性.研究结果表明,人工湿地中基质脱氢酶活性存在着季节性差异,与水温存在着一定的正相关关系,基质脱氢酶活性在6月份达到最高值3.43μL/(d·g),在1-3月达到最低值0.78μL/(d·g).系统中的基质脱氢酶活性与COD去除负荷存在线性相关关系,与氨氮去除负荷存在指数相关关系.湿地植物类型对基质脱氢酶活性有一定的影响,香蒲湿地中的基质脱氢酶活性高于芦苇湿地.     

水体中甲基汞光化学降解特征研究

为探究水体中甲基汞（MMHg）的光化学行为,采用室内模拟实验,以不同波长紫外灯及室内可见光为光源,探讨紫外光波长、光强度等因素对MMHg光降解的影响,并根据生成物Hg0的量变化分析MMHg光降解反应历程.研究表明,MMHg光降解最终产物中含有Hg0,且光照条件对MMHg光降解速率、Hg0的产量有影响.在反应器暴露于紫外光条件下时,MMHg光降解速率随紫外光波长的变短而增加,随紫外光强度的提高而增加,且MMHg光降解呈一级动力学反应,速率常数分别为KUVA 0.403～0.562 h-1、KUVB 0.961 h-1、KUVC 1.221 h-1和KVL＋UVA＋UVB 1.346 h-1;Hg0释放通量为0.166～0.392 ng·min-1.当反应器暴露于可见光条件下时,反应器内MMHg浓度下降速率较慢,KVL0.061 h-1;Hg0释放通量为0.008 ng·min-1.而在黑暗条件下没有发现反应器内MMHg浓度下降,无Hg0生成.可见紫外光是导致MMHg降解的主要原因,光波波长与强度对MMHg的环境地球化学行为有重要影响.     

火箭测试平台多通道脉动压力的同步采集与数据回收

目的实现火箭测试平台多通道脉动压力的同步采集与数据回收。方法在多时钟的采样系统内,采用统一的同步触发信号作为各通道的采样使能,实现40通道脉动压力的同步采集。采用"采存分离"的设计方法将存储电路从采样系统中分离,仅对存储电路进行抗冲击防护,通过火炮试验考核抗冲击性,通过回收存储电路实现数据回收。结果 40通道的采样同步精度被控制在了5个时钟周期内。存储体通过1000 m/s以上的冲击速度考核,数据全部回收。结论多时钟采样系统采用统一的同步触发信号可有效保证采样的同步性。在飞行载体弹舱空间受限的情况下,"采存分离"的方式可以在不增加体积和质量的前提下,极大增强数据记忆体的抗冲击能力,提高数据回收概率。