京津冀地区典型城市秋冬季PM2.5输送特征研究

运用潜在源贡献分析（PSCF）方法,识别了2018年秋冬季京津冀地区典型城市北京,唐山和石家庄PM_2.5的潜在污染源区;基于气象-空气质量模式（WRF-CAMx）和传输通量计算方法定量评估了与其周边省市之间PM_2.5的传输贡献,识别了三个典型城市PM_2.5的传输路径,揭示了PM_2.5传输净通量的垂直分布特征.结果表明,三个城市秋冬季PSCF高值主要集中在河北南部,河南东北部和山西中东部地区;秋冬季PM_2.5均以本地贡献影响为主（51.78%~68.40%）,外来贡献为辅（31.60%~48.22%）,不同季节贡献率有所波动.整个观测期间,近地面主要表现为毗邻城市向北京和石家庄输送PM_2.5,而唐山主要表现为向外输送PM_2.5,净通量最大值出现在海拔0~50m,其净通量为-99.47t/d.同时鉴别出了一条主要的传输路径,即西南-东北方向.     

石家庄市冬季一次重污染过程分析与反馈效应研究

为深入探究高ρ（PM_2.5）地区重污染过程的发展变化规律,以石家庄市一次重污染过程（2017年1月13-20日）为例,结合空气质量监测数据、PM_2.5组分测试数据、气象观测资料,从重污染发展阶段（简称"P1阶段"）、维持阶段（简称"P2阶段"）和清除阶段（简称"P3阶段"）分析PM_2.5及其化学组分的变化特征、气象条件和高低空天气形势演变特征,并利用WRF-Chem模型定量研究重污染过程气溶胶反馈效应对典型气象要素的影响.结果表明:①此次重污染过程属于逐步累积增长、快速清除型,在P2阶段ρ（PM_2.5）平均值为241.0 μg/m3,最大值为367.5 μg/m3.②P1和P2阶段高低空大气环流配置稳定,大气边界层高度范围为620.6~712.2 m,风速范围为1.3~2.5 m/s,相对湿度范围为60%~80%.③P2阶段SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）均为0.3,ρ（SNA）（SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+的统称）为128.8 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的56.2%;OM[有机质,ρ（OM）=ρ（POA）+ρ（SOA）,其中,POA为一次有机气溶胶,SOA为二次有机气溶胶]是除SNA以外的第二大组分,在P1和P3阶段ρ（POA）大于ρ（SOA）,而在P2阶段ρ（SOA）与ρ（POA）相等,均为28.0 μg/m3,表明在重污染过程中二次污染严重;整个污染过程ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.0,表明石家庄市移动源和固定源对ρ（PM_2.5）贡献相当.④WRF-Chem模型模拟结果表明,太阳辐射量、温度和大气边界层高度受气溶胶反馈效应的影响在P2阶段的下降量分别为75.1 W/m2、2.7℃和109.9 m,比P1阶段分别高33.6%、91.4%和18.6%,比P3阶段分别高147.0%、305.3%和24.1%.研究显示,此次静稳天气下的重污染过程二次污染严重,气溶胶反馈效应整体使得太阳辐射量、温度和大气边界层高度均向不利于污染扩散的趋势发展,造成石家庄市的ρ（PM_2.5）进一步增加.      

京津冀区域典型重污染过程与反馈效应研究

以京津冀地区2014年10月5~12日一次重污染过程为例,采用飞机AMDAR数据和WRF-Chem模式,分析了大气边界层垂直结构与PM_2.5的时空演变规律,定量研究了气溶胶直接反馈效应对多种气象要素的影响.结果表明：此次重污染过程地域范围广、持续时间长、影响强度大,PM_2.5污染呈带状分布,主要受地面均压场和高空纬向环流形成稳定的大气环流背景场、垂直层风场及逆温共同影响.气溶胶直接反馈效应导致京津冀地区整个时段太阳辐射量降低39.80W/m²,气温下降0.34℃,边界层高度降低36.64m,相对湿度升高0.90%.反馈效应南部地区较北部更显著,污染日强于平均时段和清洁天,气溶胶的辐射反馈作用使得各气象要素均呈现不利于污染物扩散的趋势,造成气溶胶聚集区PM_2.5浓度进一步增加.     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

2016年10～11月期间北京市大气颗粒物污染特征与传输规律

本研究采用气溶胶化学组分在线监测仪（ACSM）对北京地区2016年10月15日~11月15日期间非难熔性PM₁（NR-PM₁）化学组分进行实时连续在线观测,探讨了NR-PM₁化学组分的演变特征;运用潜在源贡献分析（PSCF）法和气象-空气质量模式（WRF-CAMx）识别了北京PM_2.5潜在污染源区和传输路径,揭示了PM_2.5净传输通量的垂直分布特征.结果表明,北京秋季NR-PM₁和PM_2.5质量浓度分别为（59.16±57.05）μg·m^-3和（89.82±66.66）μg·m^-3,其中NR-PM₁平均占PM_2.5的（70.31±22.28）%.整个观测期间,有机物（Org）、硝酸盐（NO₃^-）、硫酸盐（SO₄^2-）、铵盐（NH₄⁺）和氯化物（Chl）分别占NR-PM₁总质量浓度的（42.75±11.35）%、（21.27±7.72）%、（19.11±7.08）%、（12.19±2.64）%和（4.68±3.24）%,不同化学组分的日变化特征存在明显差异.对北京秋季NR-PM₁污染影响较大的潜在源区主要集中在河北南部、河南东北部及山东西部,重污染期间保定、北京南部及廊坊等城市对NR-PM₁贡献较大.WRF-CAMx模拟结果表明,PM_2.5总的净传输通量呈现出显著的垂直分布特征.整个观测期间,毗邻城市主要向北京输入PM_2.5,净通量最大出现在海拔600~1000 m;而重污染前期外来源输送PM_2.5主要位于高空,直到污染最严重的11月5日,PM_2.5转为近地面传输,说明高空和近地面传输是影响北京秋季PM_2.5重污染形成的重要因素.同时鉴别出了两种传输路径,即西南-东北方向（保定→北京→承德）和西北-东南方向（张家口→北京→廊坊北→天津）.     

京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源

为研究京津冀地区典型城市大气细颗粒物及其碳质组分的时空变化特征及来源,于2016年12月28日—2017年1月22日及2017年7月1—26日,对北京市与石家庄市PM_2.5（细颗粒物）及PM₁（亚微米颗粒物）进行采集,使用DRI（热光碳分析仪）检测PM_2.5与PM₁中ρ（OC）与ρ（EC）,并对其碳质组分来源进行分析.结果表明:①采样期间,冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（OC）均为石家庄市采样点远高于北京市采样点;冬季PM_2.5与PM₁中ρ（EC）均为石家庄市采样点高于北京市采样点,夏季则略有不同.②冬季污染日,北京市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）均为石家庄市采样点的1.08倍,PM_2.5与PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.14和1.12倍,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中ρ（EC）分别为北京市采样点的1.15和1.28倍;冬季重污染日,北京市采样点的ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为石家庄市采样点的1.03和1.04倍,PM_2.5和PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.23和1.22倍,石家庄市采样点PM_2.5和PM₁中的ρ（EC）分别为北京市采样点的1.03和1.16倍.夏季污染日,石家庄市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为北京市采样点的1.16和1.30倍,PM_2.5与PM₁中ρ（OC）分别为北京市采样点的1.64和2.71倍,两个采样点ρ（EC）相近.③冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（SOC）/ρ（OC）均较高,冬季北京市采样点分别为48.09%和54.29%,石家庄市采样点分别为44.98%和48.09%,夏季北京市采样点分别为48.47%和61.50%,石家庄市采样点分别为61.52%和63.55%,表明SOC更易富集于亚微米粒子中.④冬季北京市和石家庄市两个采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分均主要来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气;夏季北京市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于机动车尾气,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于燃煤和机动车尾气.研究显示,北京市和石家庄市两个采样点大气细颗粒物及其碳质组分浓度存在时空分布和污染来源差异.      

2016年1月京津冀地区大气污染特征与多尺度传输量化评估

基于大气环境监测数据和WRF-CAMx模式,分析了2016年1月京津冀城市的大气污染特征,开展了PM_2.5跨界传输量化评估研究.结果表明,2016年1月京津冀地区PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO的平均浓度分别为89.5μg·m^-3、135.61μg·m^-3、57.55μg·m^-3、60.79μg·m^-3和2.12mg·m^-3,其中PM_2.5污染较为严峻.研究期间,京津冀城市近地面PM_2.5以本地排放为主,贡献率为45.4%~69.9%;区域传输贡献为辅,其中来自京津冀区域内和区域外的传输贡献率分别为4.8%~49.7%和4.9%~29.6%.高风速会促进本地PM_2.5污染的扩散,同时位于其上风向污染较高的城市,在高风速和强下风向频率和的作用下,会进一步增强对下风向城市的区域传输贡献.北京（石家庄） PM_2.5总流入、流出和净通量（t·d^-1）分别为1582.96（2036.89）、-1171.09（-1879.12）和411.87（157.77）,表明两城市接受外来输入影响均高于向外传输的影响.PM_2.5净通量呈现显著的垂直分布特征,离地1782 m高度范围内北京和石家庄PM_2.5总净通量强度范围分别是17.86~64.18 t·d^-1和-2.95~134.81t·d^-1,均在距地面817 m左右达到峰值,强度分别为64.18t·d^-1和134.81t·d^-1,而张家口和山西的净流入通量的显著增加是导致两城市PM_2.5总净通量强度达到峰值的主要原因.