北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

北京城区大气金属元素干湿沉降特征

为研究北京市大气中金属元素的干湿沉降特征,评估不同观测方法的差异性,于2014年5月至2015年4月在北京城区同步采集了混合沉降和湿沉降样品.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了样品中19种金属(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Sb、Tl、Th和U)的浓度.结果表明,混合沉降样品中各金属浓度[7 160.68μg·L~(-1)(Ca)～0.02μg·L~(-1)(Th)]普遍高于湿沉降样品[4 237.74μg·L~(-1)(Ca)～0.01μg·L~(-1)(Th)].两种样品中相同金属的富集因子差异较小,其中Cu、As、Tl、Zn、Cd、Se和Sb的富集因子均大于100,表明这些重金属主要来自人为污染源.气团轨迹分析表明,北京城区降水过程主要受偏南气团的影响,其中来自西南气团的降水样品中Ca、Mg、Fe、Al、Cu、Mo、U和Th等金属浓度较高,而来自南部的气团K、Zn、Mn、Sb、Cd和Tl等金属浓度较高.观测期间大气中金属元素的混合沉降通量变化于3 591.35 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01 mg·(m~2·a)~(-1)(Th),湿沉降通量变化于1 847.78 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).混合沉降与湿沉降差减得到19种金属的干沉降通量变化于1 743.57 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).大气颗粒物的粒径大小对金属的干湿沉降过程具有重要影响.     

成都市区夏季大气污染物浓度时空变化特征分析

为了解成都市区大气污染物浓度水平及其变化规律,统计分析了2013年6月1日—8月31日3个市区站点(十里店、梁家巷和草堂寺)SO2、NO2、O3、PM2.5、PM10和CO逐时观测资料.结果表明,观测期间O3污染严重,上述3个站点小时均值超标率分别达22%、37%和42%.大气颗粒物污染也较为严重,上述3个站点PM10日均浓度超标率分别为13%、8%和3%,而PM2.5日均值超标率分别高达34%、27%和26%.NO2和CO早晚的浓度高峰主要与机动车流量增加和混合层高度降低有关.由于紫外辐射影响,O3浓度在正午出现峰值.受机动车流量高峰和气象条件的影响,PM2.5和PM10最大值和最小值分别出现在上午和下午.通过对污染物"周末效应"的分析,发现周末O3、PM2.5和PM10的浓度显著高于工作日,SO2、NO2和CO反之.成都市区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,其中PM10和NO2主要受局地源控制,而PM2.5、SO2和O3受外输送影响较大.     

区域大气颗粒物干沉降采集及金属元素分析方法

以颗粒物为载体,从大气向水体、土壤和植被沉降的金属元素污染日趋严重.为了解其在京津冀区域的污染程度和沉降规律,利用聚氨酯泡沫膜片(PUF膜)为代用面,在区域内布设10个站点同步采集大气颗粒物干沉降.选择HNO3-H2O2-HF为消解酸体系,建立了微波消解-电感耦合/等离子体质谱(MAD-ICP/MS)测定其中20余种金属元素的方法,并通过分析2种国家标准物质的条件实验确定了优化的分析方案.结果表明,2007~2008年冬季京津冀地区大气颗粒物干沉降通量变化为85~912 mg.(m2.d)-1,其中河北保定地区金属元素沉降通量最高,兴隆最低;北京、天津和唐山市区明显高于郊区站点.地壳元素(A、lFe、Mn、K、Na、Ca、Mg)干沉降通量变化为151~16 034μg.(m2.d)-1,明显高于人为源元素(Cu、Pb、Cr、N i、V、Zn、Ba)1~3个数量级[14~243μg.(m2.d)-1];Zn和Ca分别是区域内干沉降通量最高的重金属和地壳元素,Mo、Co、Cd、As、Be沉降量较少;Pb和Zn出现明显富集.     

2008~2010年北京城区大气BTEX的浓度水平及其O3 生成潜势

苯、甲苯、乙苯及二甲苯是典型的人为排放有机物,不仅危害人体健康还参与对流层的光化学反应,生成O3和二次有机气溶胶.为认知北京大气中BTEX的浓度水平,评估其O3生成潜势,于2007年12月～2010年11月使用被动采样和化学分析相结合的方法对BTEX和O3浓度进行了连续3 a的同步观测.结果表明,北京城区大气BTEX中甲苯的浓度高达(8.7±3.1)μg·m-3,其次为苯、乙苯和间对二甲苯,浓度分别为(7.1±3.3)、(4.2±1.4)和(3.4±1.5)μg·m-3.BTEX总浓度在春、夏、秋和冬季的平均值分别为(16.8±1.4)、(24.7±2.8)、(25.9±4.9)和(26.8±12.1)μg·m-3,冬季苯的浓度全年最高,而夏季甲苯浓度高于冬季.采用最大增量反应活性方法计算了北京城区大气BTEX夏季O3生成潜势,发现间对二甲苯的贡献最大.北京2008、2009和2010年夏季BTEX的O3生成潜势分别为65.2、60.2和75.7μg·m-3,与O3实际浓度的年际变化趋势一致(同期浓度分别为80.5、65.0和101.9μg·m-3).机动车尾气和溶剂挥发是北京城区大气BTEX的主要来源,冬季苯的浓度可能受取暖燃煤的影响,夏季溶剂挥发对BTEX影响更大,并对O3的生成有一定贡献.     

衡山冻雨金属元素污染特征和来源解析

冻雨是冬春季节常见的灾害性天气,在我国主要分布在南方山区。冻雨在到达地表前以过冷水形式存在,是一种特殊的降水类型,其化学特性鲜见报道。2015年12月—2016年3月在南岳衡山气象站（海拔1265.9 m）收集了38个冻雨样品,使用电感耦合等离子体质谱分析了其中25种金属元素的浓度,并运用正定矩阵因子法受体模型解析了其来源。结果表明：冻雨中25种金属元素的浓度变化范围达7个数量级（2×10⁻⁴—4×10³ μg·L⁻¹）,且大部分元素的浓度随着冻雨温度和pH的降低而增加。26%的冻雨样本受东北气团的影响,地壳元素浓度较高;而来自西南气团的冻雨样本占38%,重金属污染较重;南部气团（36%）携带的元素浓度相对较低。与国内外其他高山站点观测结果相比,衡山冻雨中金属元素的浓度水平整体上高于雨水但低于云水。通过富集因子分析发现,冻雨中Sb、Se、Cd、As、Zn和Pb等重金属明显受到人为源的影响,呈严重富集特征。源解析结果表明燃煤对冻雨化学成分的贡献最大（占31%）,二次源、扬尘、工业排放和生物质燃烧的贡献分别为30%、18%、15%和6%。本研究提供了第一手的冻雨化学观测数据,研究结果不仅有助于理解冻雨的形成过程,也为其生态环境风险评估提供了科学依据。     

黑龙江海伦农业区冬春PM2.5和气态污染物污染特征

2011~2012年冬春期间(11月到翌年4月),通过设置在海伦农田生态系统国家野外科学观测研究站内的在线监测仪器获取了PM2.5和气态污染物(NOx、O3和SO2)质量浓度的时间变化,同时结合地面气象资料和HYSPLIT后向气团轨迹模型分析了该地大气污染物的污染水平、可能来源及传输过程.结果表明:观测期间PM2.5、NOx和SO2的24h均值(范围)分别为(54.7±45.7)(8.0~217.8),(23.0±11.5)(4.5~59.6), (10.0±10.3)(0.3~56.0)μg/m3, O3的日最大8h平均值(范围)为(62.4±18.7)(24.1~173.5)μg/m3,其中除O3在4月份超过国家一级标准8d外,其它气态污染物均未超过国家一级标准;PM2.5超过国家二级标准的天数为40d,占整个观测期间的22.5%.PM2.5和SO2各月质量浓度变化较大,最高值出现在12月份,是冬季采暖的高峰期.NOx、PM2.5和SO2日变化呈双峰型,峰值出现在07:00和17:00左右;O3为单峰型,峰值出现13:00~15:00.通过对海伦地区72h内HYSPLIT后向气团轨迹模拟结果和该站点的气象数据进行分析,表明该农业区大气污染受本地源和区域输送共同影响,偏南气流易造成污染物积累,而偏北气流有利于污染物扩散.     

西宁近郊大气氮干湿沉降研究

本研究在青海省西宁市城郊二十里铺莫家泉湾气象站开展了完整的2年(2014和2015年)大气无机氮干沉降和混合沉降(湿沉降加部分干沉降)监测.干沉降估算通过被动采样器采集的NH_3和NO_2浓度和Geos-Chem全球化学模式模拟的气体干沉降速率相乘获得;混合沉降的测定采用雨量器.结果表明,气态NH_3和NO_2年均浓度分别为8.8μg·m-3和19.6μg·m-3,且2015年NH_3月均浓度显著高于2014年.NH_3浓度的季节变化呈现春夏高、秋冬低的特征,而NO_2浓度季节变化幅度较小.降水中NH_4~+-N和NO-3-N年均浓度为2.2 mg·L~(-1)和1.8 mg·L~(-1),秋季降水NH_4~+-N浓度比其他季节低55%,而NO-3-N浓度在秋冬季比春夏季高约26%.气态NH_3和NO_2的干沉降量分别为9.0 kg·(hm~2·a)~(-1)和2.8 kg·(hm~2·a)~(-1),降水中NH_4~+-N和NO-3-N的混合沉降量分别为7.6 kg·(hm~2·a)~(-1)和6.2 kg·(hm~2·a)~(-1).还原态氮(NH_3和NH_4~+-N)在氮沉降中占主导地位.大气氮素总沉降(干沉降加混合沉降)量为25.6 kg·(hm~2·a)~(-1),为城郊农田提供重要的环境养分;但这一氮素输入量超过了陆地生态系统氮沉降临界负荷[10~20 kg·(hm~2·a)~(-1)],意味着研究区周边林地(如北山)和水体生态系统面临"氮饱和"的环境风险.     

渤海湾大气金属元素沉降和来源解析研究

干湿沉降是污染物从大气进入到地表生态环境的主要途径.渤海湾临近大气污染严重的京津冀地区,同时受航运交通排放影响,但渤海湾大气金属元素沉降量及其来源并不十分清楚.本研究于2016年11月—2017年10月在渤海西岸采集了大气沉降样品,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中25种金属元素的含量进行了测定分析,估算了大气金属沉降量并进行了源解析.结果表明:沉降样品中25种元素的浓度变化范围为2458.8μg·L~(-1)(Ca)～9.9 ng·L~(-1)(Th),年沉降量变化为1229.9 mg·m~(-2)·a~(-1)(Ca)～5.0μg·m~(-2)·a~(-1)(Th).受降水量季节分布的影响,多数金属元素的沉降量在夏季最高,春秋季较低.除Be、Fe、Ni、Cr、Al、Th和U等元素外,其余18种元素都有不同程度的富集,特别是Cd、Ag、Se和Sb等元素已高度富集.燃煤(12.8%)、扬尘(25.9%)、工业(33.1%)和航运(28.2%)是渤海湾沉降样品中金属元素的主要来源,尤其是航运排放对海湾大气Sb、Cd和Mo沉降具有显著贡献.研究结果可为京津冀区域海陆协同发展和环境质量改善提供科学参考.     

2007年北京夏季降水分段采样酸度和化学成分分析

为掌握降水酸度和污染性化学成分随降水持续时间的变化规律,对北京2007年夏季5次典型降水过程分时段采样,分别测定了pH值、电导率,并分析了其中水溶性大气污染成分SO42-、NO3-、NH4+等随时间的变化特征.结果表明,pH加权平均值在降水初期为5.70±0.73,为非酸雨;平缓期为4.35±0.56,呈酸雨特征.pH、电导率和各离子浓度随降水时间的持续而迅速下降,10~45 min后进入平缓期,各污染离子随之下降率为50%~90%.来自北京西北方向云团的降水(8月1日)pH值较高、污染物浓度较低,SO42-、NO3-和NH4+分别为65.4、23.9和117.3μeq/L;而来自偏南云团降水(8月6日)pH值较低、污染物浓度较高,SO42-、NO3-和NH4+浓度分别为310.8、95.7和249.8μeq/L.北京夏季二次粒子浓度升高,将使降水酸化加剧.