广州市大气细粒子的化学组成与来源

对广州市四个不同功能区(石井、荔湾、天河和海珠)的夏季大气PM2.5进行了为期一个月的监测,并测试分析了其化学组成(有机碳/元素碳、水溶性离子和元素)。结果表明,广州市夏季PM2.5的平均浓度为97.54μg/m3,其化学组分有机物、SO42-和EC对PM2.5质量浓度贡献最大,分别占PM2.5质量浓度的42%~52%、25%~47%和10%~17%。化学质量平衡模型研究表明,机动车排放和煤燃烧是对广州市大气PM2.5影响最大的污染源,其贡献率分别为54%~75%和32%~52%。     

沈阳市采暖期与非采暖期空气PM2.5污染特征及来源分析

为了研究沈阳市采暖期与非采暖期空气PM_(2.5)污染特征及来源,于2015年1月29日～2016年1月26日在沈阳市采集PM_(2.5)有效样品113组,并分析了其载带的水溶性离子、碳组分及元素组分.结果表明,采样期间沈阳市PM_(2.5)质量浓度均值为66μg·m~(-3),其中31. 0%的样品超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)日均值二级标准(75μg·m~(-3)),采暖期PM_(2.5)的平均浓度和超标率(90μg·m~(-3)、68. 6%)明显高于非采暖期(51μg·m~(-3)、31. 4%).采样期间21种元素(除了Mg、Ti、Ca、Fe、Si)、水溶性离子(除Ca~(2+)以外)和OC、EC质量浓度均呈现出采暖期高于非采暖期的趋势;[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值表明非采暖期受移动源影响明显增加,燃煤等固定源仍是采暖期PM_(2.5)的主要来源,PM_(2.5)中水溶性离子是固定源和移动源共同作用的结果;氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)分析得到NO_x二次转化程度较弱,SO_2二次转化程度较强,特别是在非采暖期;富集因子结果表明EF值较高的元素主要来自燃煤、交通污染和工业排放. PM_(2.5)组分重构质量与实测质量呈现较好的相关性,采暖期和非采暖期PM_(2.5)中主要组分均为有机物(OM 28. 0%、23. 1%)、矿物尘(MIN 14. 5%、26. 0%)和SO_4~(2-)(15. 1%、19. 9%),PM_(2.5)受二次粒子、燃烧源和扬尘源影响较大.     

沈阳市国三和国四排放标准不同车型柴油车PM2.5和PM10排放因子及碳组分源谱

柴油车是机动车排放的大气颗粒物的主要来源,为研究沈阳市柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子及其碳组分排放特征,采用检车线车载测试方法采集了15辆国三和国四排放标准的小型、中型、大型载客和轻型、中型、重型载货柴油车尾气样品,并对其中的碳组分进行化学分析.结果表明,国三柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 193±0. 092) g·km-1和(0. 338±0. 305) g·km-1,国四柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 085±0. 038) g·km-1和(0. 100±0. 042) g·km-1,随排放标准的提升PM_(2.5)和PM_(10)排放因子显著下降.同一排放标准下,排放因子随车型的增大而增大. TC为柴油车的主要组分,国四柴油车中TC的质量分数(23%～48%)明显低于国三柴油车(29%～70%).各车型柴油车元素碳(EC)的质量分数均大于有机碳(OC),OC/EC为0. 70±0. 29,且国四柴油车OC/EC值低于国三柴油车.因载客汽车总行驶里程明显高于载货汽车导致油耗较高,相同排放标准载客汽车OC和EC的质量分数高于载货汽车.国三、国四柴油车质量分数最高的碳组分均为EC2,可将EC2作为柴油车的标识组分.     

武清地区冬季一次重污染过程垂直分布特征

为研究京津冀地区重污染过程大气污染物的垂直分布特征,于2016年12月13日重污染前（11:49-12:18）和12月18日重污染期间（11:00-11:16）在北京市、天津市、河北省交界处的武清地区利用系留气球开展1 000 m以下的大气观测,探究污染物的垂直分布特征及对流边界层、覆盖逆温层和混合层等要素对重污染形成的影响.结果表明:①在重污染前,大气层结不稳定,ρ（PM_2.5）、ρ（NO_x）与ρ（O₃）随高度变化不明显,存在明显的垂直对流运动,有利于大气污染物的扩散;PM_2.5/PM₁₀[ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）]在800 m以下为0.60~0.80,在800~1 000 m以上大于0.90.②重污染期间,近地面大气层分为对流边界层（距地面0~150 m）、覆盖逆温层（150~370 m）、混合层（370~500 m）和自由大气（500 m以上）4个层次.③NO_x主要在对流边界层内聚积;高空O₃在向近地面扩散时受强混合层阻挡,在混合层出现一个小峰值;PM_2.5不仅在近地面聚积,而且在覆盖逆温层内聚积,ρ（PM_2.5）在覆盖逆温层内呈双峰（峰值分别出现在150和370 m）分布,其粒径集中在0.5~1.0 μm,属于积聚态气溶胶.研究显示,在不利扩散条件下,汽车排放、村镇居民供暖排放的污染物聚积及二次颗粒物的生成是重污染形成的重要因素.      

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

突发性大气污染监测与预报技术集成移动平台

为应对突发性大气污染事故科学决策和规范处置的需要,在国家“863”课题“突发性大气污染事件模拟与风险控制技术”资助下,我国首个突发性大气污染监测与预报技术集成(IMF)移动平台研发成功.2010年7月5日至8月6日在北京市阳坊地区的综合外场实验表明, IMF移动平台从燃油燃烧事故监测至应急预案发布需时约5min.采用逐次偏差订正法,有效改进了气象预报场,实验中近地面黑碳预报最大浓度较合理.     

淄博市道路尘细粒子载带金属元素的来源与健康风险评价

为研究淄博市道路尘细粒子中金属元素的污染特征及其来源和生态及健康风险,于2016年10月至2017年5月在淄博市8区县共采集97个道路尘样品,使用再悬浮系统将道路尘中粒径小于2.5 μm的颗粒物悬浮并采集到滤膜上,通过ICP-MS和ICP-OES分析测定其中的18种金属元素.结果表明,Ca的质量分数ω（Ca）最高,均值达到120307.7 mg·kg^-1,是山东省土壤背景值的7.2倍,ω（Zn）、ω（Cu）、ω（Sb）和ω（Cd）的均值分别为背景值的13.9、11.7、13.3和29.6倍.地累积指数（I_geo）表明,道路尘细粒子中Cd、Zn、Cu和Sb这4种元素受污染程度较高,冬季都受到了重度以上的污染.富集因子值（EF）同样表明,道路扬尘中的Cd、Zn、Sb和Cu这4种元素富集比较严重,受人为影响明显.主成分分析（PCA）表明,生物质燃烧、燃煤、机动车排放、钢铁冶炼和土壤扬尘为淄博市道路尘中金属元素的5个主要来源.潜在生态风险评价显示,Cd的潜在风险和总的潜在风险在3个季节都达到了极强且在冬季最高.健康风险评价显示As和Pb对儿童存在非致癌风险,Cr存在致癌风险.总之,淄博市道路尘细粒子载带金属元素受人为源影响,在冬季污染较强,存在潜在生态风险,对儿童具有一定的非致癌风险和致癌风险,对于道路尘的源头控制需要引起重视.     

我国环境空气颗粒物质量基准研究框架及研究体系的构建

空气颗粒物来源广泛、组成复杂,我国目前尚未有一套基于完整科学理论和足量实测数据支持的颗粒物基准体系,导致其来源、暴露水平、健康和环境风险信息量不足,相关标准制、修订的依据不足.解析了美国环境空气质量管理的模式,并追踪了美国基准文件的发布历程和世界卫生组织导则值的发布和修订历程.辨析了环境空气颗粒物质量基准与标准的内涵,分析了空气颗粒物质量基准研究对环境空气质量标准制修订的支撑作用.综合国外环境基准体系框架构成和已有研究成果,结合国内空气颗粒物质量基准研究现状和存在的问题,基于"污染源—环境空气浓度—暴露水平与剂量—健康环境效应与风险"的各环节研究方法与目标,提出了"2-4-4"基准研究框架体系,即颗粒物质量基准研究包括空气颗粒物人体健康基准和空气颗粒物环境效应基准两部分,其中人体健康基准包括颗粒物污染特征与来源解析、个体暴露、剂量-效应关系及人体健康效应四部分,空气颗粒物环境效应基准包括颗粒物对生态系统、能见度、建筑物和材料、气候的影响四部分.建议我国应开展大气污染健康影响前瞻性队列研究和对生态环境影响研究,采用多种方法,包括近期发展的暴露组学方法,系统研究空气颗粒物特别是PM2.5载带的有毒有害组分对公众健康的危害和风险;基于我国人群或区域调查结果,建立我国空气颗粒物特别是PM2.5环境质量基准体系,定期发布质量基准文件.     

典型非金属矿物制造工艺过程源成分谱特征

鉴于我国缺乏非金属矿物制品工艺过程源成分谱(源谱)现状,采用稀释通道系统于2017年2～6月采集了玻璃制造、陶瓷制造和砖瓦制造共6个非金属矿物制品企业排放的PM_(10)和PM_(2.5)样品,对样品中的50种化学组分进行分析,构建相应的源谱,并对其特征进行研究.结果表明,玻璃制造源谱中以Na元素为主(质量分数介于9. 2%～18. 5%之间),陶瓷制造源谱中以Al、Si、Ca和Fe等地壳元素为主(质量分数在1. 7%～8. 7%之间),耐火砖和页岩砖源谱则是以SO_4~(2-)、NH_4~+等水溶性离子为主,SO_4~(2-)和NH_4~+质量分数分别介于36. 9%～48. 1%和7. 7%～17. 0%之间.不同企业因燃料类型、脱硫脱硝除尘方式不同会对源谱中的化学组分产生影响.源谱之间的分歧系数(CD)显示除页岩砖制造外,其余源谱2种粒径之间均较为相似,同粒径不同源谱间均存在差异,浮法玻璃与药用玻璃之间和2个陶瓷企业之间的CD值相对较小.使用R/U值比较源谱间不同组分的差异识别出Na和As元素可作为玻璃制造的标识组分,陶瓷制造可用Al和Ti来识别,NO_3~-和NH_4~+区分耐火砖,SO_4~(2-)和NH_4~+识别页岩砖.     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_(2.5)和PM_(10)进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_(2.5)中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧源、扬尘源、机动车排放和工业源,贡献率分别为22.64%、 7.49%、 41.22%、 14.71%和13.94%.PM_(10)中元素来源主要有扬尘源、燃煤和铜冶炼的混合源、机动车排放和工业源,贡献率分别为55.47%、 19.80%、 7.48%和12.83%.由此可见,扬尘源和燃煤与铜冶炼的混合源是临沂市颗粒物污染形成过程中的重要源类.