兰州市城区河道表层沉积物磁性特征研究

通过系统的环境磁学测定,分析了兰州市城区河道表层沉积物的磁学性质及其对城市污染的指示意义.结果表明,兰州市城区河道表层沉积物样品磁性特征以亚铁磁性矿物的磁铁矿为主导,同时存在少量赤铁矿和针铁矿贡献.根据参数χFD、χARM、χFD/MS和χARM/MS所指示的人为活动排放物对不同河段沉积物的贡献量将兰州市河流分为3类:末端集中型(排洪沟、寺儿沟、鱼儿沟、水磨沟),源头集中型(七里河、烂泥沟),影响较小型(罗锅沟、大沙沟).与有机质测量结果比较发现,兰州市河道沉积物样品有机质含量与超顺磁颗粒及单畴晶粒具有十分显著的正相关关系,说明了细颗粒磁性矿物对有机碳的富集作用,显示了超顺磁颗粒及单畴颗粒含量作为兰州市城区河道表层沉积物有机质含量的代用指标具有良好的指示意义.     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

北京城区大气金属元素干湿沉降特征

为研究北京市大气中金属元素的干湿沉降特征,评估不同观测方法的差异性,于2014年5月至2015年4月在北京城区同步采集了混合沉降和湿沉降样品.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了样品中19种金属(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Sb、Tl、Th和U)的浓度.结果表明,混合沉降样品中各金属浓度[7 160.68μg·L~(-1)(Ca)～0.02μg·L~(-1)(Th)]普遍高于湿沉降样品[4 237.74μg·L~(-1)(Ca)～0.01μg·L~(-1)(Th)].两种样品中相同金属的富集因子差异较小,其中Cu、As、Tl、Zn、Cd、Se和Sb的富集因子均大于100,表明这些重金属主要来自人为污染源.气团轨迹分析表明,北京城区降水过程主要受偏南气团的影响,其中来自西南气团的降水样品中Ca、Mg、Fe、Al、Cu、Mo、U和Th等金属浓度较高,而来自南部的气团K、Zn、Mn、Sb、Cd和Tl等金属浓度较高.观测期间大气中金属元素的混合沉降通量变化于3 591.35 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01 mg·(m~2·a)~(-1)(Th),湿沉降通量变化于1 847.78 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).混合沉降与湿沉降差减得到19种金属的干沉降通量变化于1 743.57 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).大气颗粒物的粒径大小对金属的干湿沉降过程具有重要影响.     

渤海湾大气金属元素沉降和来源解析研究

干湿沉降是污染物从大气进入到地表生态环境的主要途径.渤海湾临近大气污染严重的京津冀地区,同时受航运交通排放影响,但渤海湾大气金属元素沉降量及其来源并不十分清楚.本研究于2016年11月—2017年10月在渤海西岸采集了大气沉降样品,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中25种金属元素的含量进行了测定分析,估算了大气金属沉降量并进行了源解析.结果表明:沉降样品中25种元素的浓度变化范围为2458.8μg·L~(-1)(Ca)～9.9 ng·L~(-1)(Th),年沉降量变化为1229.9 mg·m~(-2)·a~(-1)(Ca)～5.0μg·m~(-2)·a~(-1)(Th).受降水量季节分布的影响,多数金属元素的沉降量在夏季最高,春秋季较低.除Be、Fe、Ni、Cr、Al、Th和U等元素外,其余18种元素都有不同程度的富集,特别是Cd、Ag、Se和Sb等元素已高度富集.燃煤(12.8%)、扬尘(25.9%)、工业(33.1%)和航运(28.2%)是渤海湾沉降样品中金属元素的主要来源,尤其是航运排放对海湾大气Sb、Cd和Mo沉降具有显著贡献.研究结果可为京津冀区域海陆协同发展和环境质量改善提供科学参考.     

环境磁学在监测城市河流沉积物污染中的应用

环境磁学因简便、快速、经济等特征而逐渐广泛应用于城市环境污染研究,并得到了大量学者的认可.与此同时,对环境磁学污染响应机理的研究也成为当前环境磁学发展突破点.本文选取流经兰州市不同功能区（绿地区、生活区、商业区、工业区）的典型河流——寺儿沟为研究对象,通过环境磁学、元素、粒度等指标对其4个功能区河段沉积物的磁性特征进行...     

兰州市城区河道表层沉积物重金属污染及磁学参数相关关系研究

以兰州市城区8条河流的表层沉积物为研究载体,通过Hakanson潜在生态风险指数法、地质累积指数法及富集因子评价法等3种污染评价指标以及环境磁学方法对As、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、V、Zn共8种重金属元素污染特征进行分析.结果显示,①元素As、Co、Ni、V在8条河流中均表现为轻微生态危害;元素Cr、Pb、Zn在...     

不同材质滤膜测量大气颗粒物质量浓度和化学组分的适用性

为提高不同粒径段大气颗粒物质量浓度及化学组成测量数据的准确性,使用惯性撞击式采样器对北京、千烟洲和鼎湖山3个站点的大气颗粒物分9个粒径段进行了采集,从质量浓度偏差和化学组成的角度进行了方法学探讨.结果表明,在恒温25℃、恒湿50%平衡条件下,称量石英材质的采样膜获得的PM2.1质量浓度相对于TEOM在线PM2.5观测结果的正偏差为20%左右,正偏差诱因是环境空气相对湿度过高.干燥(10% 湿度,25℃)微环境平衡处理方法有利于采样后膜片中H2O析出,使得上述正偏差降低至8%.通过条件实验,确定了石英膜采样前后在干燥器中放置72h平衡后称重、差减获得各级质量浓度的方法,可将偏差控制在可接受范围之内.基于这种方法获得的PM2.1质量浓度与TEOM在线PM2.5观测结果呈显著线性相关(R2=0.89,P<0.05).为达到通过化学成分重构质量浓度的需求,建立了同步使用石英膜采集样品并用于水溶性成分、有机碳和元素碳含量分析,而使用纤维素膜采样后用于金属元素分析的方案.应用上述方案对样品进行了全化学分析,对PM2.1质量进行了重构,重构获得的质量浓度与称重获得PM2.1质量浓度也呈显著线性相关(R2=0.89,P<0.05).     

2019年国庆节前后北京气态氨和气溶胶铵盐浓度的同步观测

我国自2013年实施《大气污染防治行动计划》以来,大气细颗粒物（PM_2.5）特别是硫酸盐浓度迅速下降,但硝酸盐浓度降幅较小,大气中过量的氨气（NH₃）是维持硝酸盐居高不下的主要因素.迄今,我国生态环境部门尚未将NH₃纳入常规观测,以往有关NH₃和气溶胶铵盐（NH₄⁺）的研究多是分别进行的,缺少同步观测.由于NH₃和NH₄⁺在大气中可互相转化,只测量其中一种相态很难全面了解它们的动态变化.本研究基于酸涂覆的蜂窝型扩散管和膜采样串联系统,同步测量了2019年国庆节前后北京城区大气NH₃和NH₄⁺浓度,时间分辨率为2 h（PM_2.5>35 μg·m^-3）~5 h（PM_2.5<35 μg·m^-3）.结果表明,采样期间NH₃和NH₄⁺平均浓度分别为（4.1±2.9）μg·m^-3和（1.7±1.4）μg·m^-3,且二者均与PM_2.5、CO和NO₂呈现相似的时间变化规律.NH₃浓度在早晨（05：30~08：30）和夜间（21：30~05：30）较高,这种双峰日变化特征在污染天（PM_2.5>75 μg·m^-3）最为明显.NH₃浓度在污染天17：30~21：30存在明显的低谷,这主要与有利的扩散条件有关（平均风速6 m·s^-1）.NH₄⁺浓度的日变化特征与NH₃差异较大,NH₄⁺浓度在非污染天（PM_2.5<75 μg·m^-3）17：30~21：30出现明显峰值,期间NH₃浓度较低,而NO₂浓度较高.在非污染天,NH₃浓度是NH₄⁺的2.8倍;而在污染天,由于气粒转化加速,大气NH₃浓度低于NH₄⁺（NH₃/NH₄⁺=0.8）.国庆节前大气NH₃、CO、NO₂、SO₂和PM_2.5浓度超过国庆后的幅度分别为54.2%、40.4%、33.3%、0.0%和49.4%.国庆节前虽然实施了减排行动,但极端不利的静稳天气导致大气环境容量下降,掩盖了污染物减排的效果,导致大部分污染物浓度不降反升.     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代.采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性.结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO3-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO42-)、ρ(Na+)和ρ(NH4+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%.受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO3-、NH4+和SO42-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO3-.被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg(hm2·a)〕和40%〔20 kg(hm2·a)〕.因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5μm)和气态物种(如HNO3)的贡献.     

应用扩散管测量霾污染期间大气氮硫化合物浓度的方法

活性氮和硫化合物在大气颗粒物形成过程中扮演重要角色,但对它们气相/颗粒相的同步观测结果比较缺乏.本研究尝试基于扩散管的DELTA系统测量氮和硫化合物短时累积浓度,以期捕捉它们在霾污染期间的演变规律.结果表明,DELTA系统收集气态污染物的扩散管中以及颗粒物滤膜上NH_4~+和NO-3空白干扰较小,适用于研究NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3的日均浓度,可以作为城市环境空气质量监测参数的有效补充;但采样系统中SO_2-4背景含量较高,仅适合监测48 h以上时间尺度的SO_2浓度和周~月尺度SO_2-4浓度,用于大气硫沉降观测.北京2016年5月9日~6月7日观测期间,大气NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3浓度具有明显的逐日演变规律,呈现出随着风向转变而发生周期性波动的典型特征;这些含氮污染物与PM_(2.5)、CO、SO_2和NO_2浓度的变化规律一致,其来源可能与化石燃料燃烧源有关.污染天NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3浓度约为清洁天的2倍,但还原性氮和氧化性氮的相态分布在清洁天和污染天无明显差异;整个观测期间,HNO_3/NO-3约为1.2,NH_3/NH_4~+为4.5,春夏之交较高的温度有利于活性氮在气粒平衡过程中偏向于气态形式存在.