高山风景区居民区碳质气溶胶污染特征及来源

碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分，具有很强的环境和气候效应，是气溶胶科学研究领域的热点.为探究庐山风景区居民区PM_2.5中碳质组分的污染特征及来源，于2019年12月2日—2020年10月31日在庐山风景区居民区进行PM_2.5样品采集，并对其碳质组分有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析.结果表明，观测期间庐山风景区居民区PM_2.5的平均质量浓度为(46.45±18.64)μg·m^-3，其中OC和EC平均质量浓度分别是(4.08±1.61)μg·m^-3和(0.23±0.10)μg·m^-3，占PM_2.5总质量的8.78%和0.50%.且碳质颗粒的污染水平普遍低于城市地区，介于国内其他典型高山背景点之间.采用EC示踪法对PM_2.5中的二次有机碳(SOC)进行估算，发现采样期间SOC的平均浓度为(1.51±1.22)μg·m^-3，占OC的33.2%，表明SOC是PM_2.5...     

维管束植物桂花树叶片对大气氮沉降的吸收研究

本文通过测定维管束植物桂花树叶片的氮含量和氮同位素组成,分析其对大气氮沉降的截留吸收机制。为期一年(2009.03～2010.03)的监测数据显示,桂花树叶片氮含量为1.33%～3.09%,平均值为2.18%;叶片δ15 N为+0.54‰～+3.78‰,均值为+2.29‰。桂花树叶片N%、δ15 N的季节性变化趋势,总体呈现春、冬高,夏、秋低的规律,这与已有的贵阳市雨水监测数据一致。对比不同树冠厚度的叶片样品,发现叶片N%随树冠厚度增加而降低,顶部叶片N%表现为最高(2.39±0.4%),说明桂花树的树冠层对大气氮沉降有明显的截留吸收作用。桂花树顶部叶片δ15 N最偏负,而上覆树冠层最厚的下方叶片的δ15 N最偏正,反映了树冠层在吸收大气氮沉降过程中存在选择性吸收,引起同位素分馏,即树冠层越厚,穿冠水δ15 N越偏正,且分馏程度与树冠厚度成正比,导致下方叶片δ15 N最高。     

南昌市大气降水化学特征及来源分析

为分析南昌市大气降水离子来源和源区,对南昌市2016年4—9月大气降水样品主要阴阳离子的组成进行了测定分析,并运用PMF（正定矩阵因子分解）模型分析来源和TrajStat软件模拟后向轨迹.结果表明:NH₄+和Ca2+是南昌市大气降水中的主要阳离子,加权平均浓度为65.3和23.9 μmol/L,分别占阳离子总量的57%和21%;SO₄2-和NO₃-是主要阴离子,加权平均浓度为60.4和25.3 μmol/L,分别占阴离子总量的56%和23%.c（NH₄+）、c（Ca2+）、c（K+）、c（Mg2+）、c（Na+）、c（Cl-）、c（NO₃-）之间均存在着较为显著的相关性,说明它们之间可能有相似的来源或形成化合物共同存在.结合PMF模型分析结果表明,Na+、Cl-很明显受到了海盐的影响,也部分受土壤和二次污染影响;K+、Mg2+、Ca2+大部分来自于土壤,海盐、二次污染也贡献了一部分的K+;SO₄2-、NH₄+和NO₃-是组成大气二次颗粒物的主要成分,主要由二次污染源贡献;煤燃烧贡献了主要的F-和部分SO₄2-.后向轨迹模型分析表明,南昌市大气降水主要受局地降雨气团影响,5月、8月、9月受陆源及人为影响较大,海源性离子经过内陆上空时被稀释或沉降,导致6月、7月来自于海洋上空的降雨气团对南昌影响不大.研究显示,SO₄2-对南昌市大气降水的影响逐渐增大导致降雨类型逐渐由混合型向硫酸型转化,人为影响是造成大气污染的主要原因.      

中国南海大气降水化学特征

利用中国科学院南海海洋研究所"实验3"号船南海海洋断面科学考察2012年夏季航次进行大气降水采样,测定样品pH值和主要阴阳离子浓度,结合TrajStat软件模拟后向气团轨迹,分析南海夏季大气降水离子化学特征及来源.结果表明,夏季降水pH平均值为6.3,最小值为5.6.阴阳离子浓度顺序均分别表现为Cl->SO2-4>NO-3和Na+>Mg2+>Ca2+>K+,Cl-和Na+是主要的阴离子和阳离子,浓度平均值分别为2 637.5μeq·L-1和2 095.5μeq·L-1,表现出了海洋性大气降水的特征.7种离子间均表现出良好的线性相关关系,相关系数在0.9以上,说明它们可能具有统一来源;NO-3与其他离子的相关系数相对较低,可能NO-3具有相对复杂的来源;Ca2+和K+还可能跟南海珊瑚环境有关.本研究的6个站位后向轨迹显示,水汽气团来源于正南或西南方向,未经过大陆上空,因此本研究中南海夏季大气降水的离子来源受人为影响可以忽略.     

石生苔藓碳含量和碳同位素对城市地区人为二氧化碳和大气氮沉降变化的响应

对贵阳市区到农村地区4个方向的石生苔藓碳氮含量和同位素组成进行了分析.苔藓碳含量（34.47%～52.76%）从市区到农村随距离逐渐降低,并与氮含量（0.85%～2.97%）存在较好的正相关关系,表明大气氮沉降对苔藓的碳吸收能力具有促进作用,市区较高的大气氮输入或铵沉降增强了苔藓的光合作用和固碳能力,同时使碳同化过程发生较大的¹³C分馏.苔藓δ¹³C值（-30.69‰～-26.96‰）从市区往外逐渐升高,还与城市人为CO₂排放有关,主要机制在于人为成因的CO₂源本身富含¹²C并可能增加市区大气CO₂的浓度,从而导致市区苔藓δ¹³C值偏负.此外,根据苔藓碳含量和δ¹³C随距离的变化关系判断,贵阳城市人为来源的CO₂对植物的影响主要集中在20 km范围内.本研究重点探讨了控制苔藓碳含量和δ¹³C变化的因素及其与氮素的相互关系,揭示了苔藓碳和δ¹³C响应城市CO₂排放和大气氮沉降变化的规律,为城市大气污染的防治和周边生态系统的保护提供了新的地球化学证据.     

基于水化学及氮氧同位素技术的硝酸盐来源解析——以鄱阳湖湿地为例

为了识别鄱阳湖湿地水体中硝酸盐污染的来源,转化特征和各污染来源的贡献比例,选取枯水期这一典型时期,于2019年1月份对鄱阳湖中的蚌湖湿地,沙湖山湿地和庐山湿地的地表水进行取样,并测定了水样中的离子组成和硝酸盐氮氧同位素值.研究结果显示, NO₃^-/Cl^-物质的量浓度比值与Cl^-浓度的关系表明3处湿地中硝酸盐来源可能受到农业活动和降雨的影响.蚌湖,沙湖山和庐山湿地水体中δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-值的范围分别为-6.19‰~4.67‰和3.41‰~39.95‰,-4.14‰~1.45‰和31.54‰~68.30‰,-6.98‰~3.83‰和2.80‰~30.43‰,硝酸盐氮氧同位素值表明3处湿地硝酸盐来源可能受到降水NO₃^-,硝酸盐氮肥,氨态氮肥和土壤有机氮的影响.利用硝酸盐氮氧同位素之间的关系,并结合NO₃^-与Cl^-比值关系判断湿地中无明显反硝化作用的发生.SIAR模型结果显示:蚌湖湿地,沙湖山湿地,庐山湿地硝酸盐来源中降水NO₃^-贡献占比最大,其次是化肥,土壤有机氮,粪便和生活污水贡献占比最小.     

氮氧同位素示踪南昌秋冬季降水中NO3-来源及其贡献

为确定南昌市秋冬季降水中硝酸盐来源及贡献,于2016年9月1日至2017年2月28日对南昌地区雨水进行采集,分析了其化学组成及NO₃^-同位素组成并利用贝叶斯混合模型对NO₃^-四种潜在来源贡献进行计算.结果显示NO₃^-浓度范围为7.3~99.5μmol/L,平均值为36.1μmol/L;δ¹⁵N-NO₃^-变化范围为-6.0‰~+8.3‰,平均值为-0.8‰,两者均呈现冬季高秋季低的变化趋势.NO₃^-浓度季节性变化可能是受到降雨量等因素的影响,而δ¹⁵N-NO₃^-变化可能是冬季降水中机动车尾气排放偏高和秋季降水中煤燃烧来源偏高双重因素作用的结果.同位素及贝叶斯混合模型源解析结果表明,南昌市降水中NO₃^-主要来源于生物质燃烧（32.5%）、机动车尾气排放（30.8%）和煤燃烧（23.1%）,三者贡献超过86%;而机动车尾气排放和生物质燃烧释放均超过30%,这可能与近年来机动车快速增加和秋冬季野外生物质大量燃烧有关.煤燃烧虽然也是重要来源,但相对生物质燃烧和机动车尾气排放较小,这可能与近年我国减排措施有关.     

彭佳屿岛春季TSP中痕量金属组成及其来源解析

通过大气环流向海洋大气边界层传输的人为源和陆源物质,明显改变了海洋气溶胶中痕量金属的组成.但基于开阔海域岛屿连续观测研究海洋气溶胶中痕量金属元素组成及其来源的研究较少.2010年3—5月在我国台湾北部东海海域彭佳屿岛采集了60个TSP（总悬浮颗粒物）样品,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析了19种痕量金属（Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co、Cr、V、Ni、Tl、Zn、Sn、Pb、As、Cd、Sb、Se）的质量浓度.基于TSP中Al浓度、气团后向轨迹分析和美国国家宇航局CALIPSO卫星星载激光雷达扫描图像,将采集的TSP分为非沙尘TSP（不受沙尘影响的TSP）和沙尘TSP（受沙尘影响的TSP）.沙尘TSP中所有痕量金属的浓度都高于非沙尘TSP,表明沙尘对彭佳屿岛TSP中痕量金属有贡献.结合富集因子、相关性分析和PMF模型研究结果表明,彭佳屿岛春季非沙尘TSP中Al、Fe、Ti和Y主要来源于地壳矿物,Mn、Ba、Sr、Co和Cr同时受地壳矿物和人为源的影响;沙尘TSP中Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co和Cr主要来源于地壳矿物.V和Ni在彭佳屿岛春季非沙尘TSP中主要来源于燃料油燃烧,而在沙尘TSP中同时受燃料油燃烧和地壳矿物的影响.非沙尘TSP和沙尘TSP中,Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se的来源相似.Tl主要源于交通和煤燃烧,Zn、Sn、Pb、Cd和Sb同时来源于交通、煤和燃料油燃烧,As主要来源于煤燃烧,Se则主要来源于煤和燃料油燃烧.研究显示,人为源释放到大气中的Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se可以通过大气环流长距离传输至开阔海域.      

西北太平洋冬季气溶胶中稳定碳同位素组成特征

随着全球经济的快速发展，海洋大气受到了人为污染物的严重影响，并引起了广泛的关注.碳组分是海洋大气气溶胶的重要组成，对全球气候变化和海洋碳循环有着重要的影响.由于采样困难，有关偏远海域海洋气溶胶中总碳（TC）在传输过程中发生的化学反应及其污染来源的研究相对较少.因此，本研究于2014年12月-2015年3月期间搭载西北太平洋观测航次收集海洋大气气溶胶样品，并测定总碳（TC）浓度及其稳定碳同位素组成（δ¹³C）.结果表明，海洋大气气溶胶TC平均浓度为（4.0±4.4）μg·m^-3，δ¹³C平均值为-26.6‰±0.8‰.近岸与远海的TC平均浓度分别为（6.0±6.8）、（3.1±2.7）μg·m^-3，δ¹³C平均值分别为-26.0‰±1.1‰、-26.9‰±0.4‰.根据后向轨迹分析结果可知，近岸与远海TC浓度和同位素的差异可能是由不同气团的来源导致，近岸总悬浮颗粒物（TSP）中TC主要来源于大陆的生物质燃烧和机动车尾气，而远海可能与二次有机气溶胶（SOA）的形成比例相对较高有关.     

贵阳大气降水化学特征及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日～2009年9月30日降水样品的pH值和主要阴阳离子组成的进行测定,并运用TrajStat软件模拟后向气团轨迹,分析了贵阳地区降水中离子来源以及影响离子浓度的因素.结果表明,2008～2009全年降水pH值加权平均值为4.23;SO42-是主要阴离子,加权平均值为265.63μeq/L,占总阴离子的69.29%.Ca2+和NH4+是主要的阳离子,加权平均值分别为182.90和112.79μeq/L,分别占总离子的47.10%和29.05%.并且NH4+、Ca2+与SO42-之间存在明显的相关性,说明贵阳大气中可能主要存着(NH4)2SO4、NH4HSO4、CaSO4等物质.总离子浓度季节差异性大,冬季高、夏季低,主要受到降水量、污染物来源等多方面的影响.海相和土壤富集系数表明,Ca2+、Mg2+、K+主要来自地壳源,而SO42-、NO3-主要来自人为源.贵阳后向轨迹表明春季气团轨迹较为杂乱,夏季气团主要来自沿海,秋冬季则主要受中国内陆的影响.