生物质热解过程中含氮模型化合物研究进展

由于生物质成分的复杂性,直接热解生物质很难获得其氮转化机理,利用含氮模型化合物热解成为近年来研究生物质NO_x生成机理的主要方式。首先总结了燃料氮在生物质中的赋存形态及其常用的模型化合物,综述了蛋白质、环二肽、氨基酸等模型化合物热解的一般机理,并对影响模型化合物热解路径的化学成分、热解温度、升温速率、含氧量等因素做了分析。目前,通过模型化合物热解研究,研究人员可以得到生物质中燃料氮的转化机理,但有些机理还存在一些争议,结合计算化学理论分析可能获得更清晰的NO_x生成机理。     

新型有机废液焚烧炉炉内燃烧过程的数值模拟

为了实现化工有机废液的减量无害化处理,提出了一种新型废液焚烧炉。以某20 t/h废液焚烧炉为研究对象,利用fluent软件对新型有机废液焚烧炉炉内燃烧过程进行了数值模拟,分析了炉内温度场分布、速度场、水分浓度场分布。结果表明:炉内一二层燃烧器分级布置的四角切圆燃烧方式能很好的组织废液的干燥及燃烧,焚烧炉设计合理。研究结果可为改进废液焚烧炉的设计提供参考。     

铜基CO-SCR脱硝催化剂试验研究

为提高铜基催化剂的CO-SCR脱硝性能,并降低反应温度,以铜为活性组分,铁为助剂,γ-Al_2O_3为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Cu-Fe/γ-Al_2O_3型CO-SCR脱硝催化剂,考察了活性组分负载量、助剂成分及负载量、催化剂预处理及烟气工况对催化剂活性的影响,并对催化剂进行了XRD、BET、XPS和AES等表征。结果表明,预处理会使催化剂表面的部分Cu~(2+)转变为Cu~+,有利于反应的进行。铜负载量为5%时催化剂的脱硝效率最高,铁的加入可以明显提高铜基催化剂在较低温度下的脱硝效率,5Cu-3Fe/γ-Al_2O_3催化剂表现出最优的脱硝性能,在450℃下脱硝效率达到99.8%。     

V-Mo/TiO2堇青石负载型脱硝催化剂的制备和性能

随着环境问题日益突出,锅炉烟气中氮氧化物（NO_x）的脱除成为亟待解决的问题。采用同步浸渍法制备了堇青石蜂窝负载型脱硝催化剂,研究了钒含量、温度、气时空速以及酸处理等对堇青石负载型脱硝催化剂脱硝效率的影响,同时采用BET、XRD等对催化剂进行物理化学表征。结果表明:负载型脱硝催化剂脱硝效率随着V₂O₅含量的增加逐渐变大,脱硝效率随着温度提高先增加后降低;在340℃时,负载型催化剂达到较好的脱硝效果,脱硝效率达到98%以上（气时空速为18000 h-1）;硫酸处理后的催化剂脱硝效率提高1~3百分点,而HCl处理后的催化剂脱硝效率降低4~8百分点;堇青石负载型催化剂负载率维持在25%左右,经过超声处理后的脱落率<10%。     

城市生活垃圾与煤循环流化床混烧N2O排放规律研究

氧化亚氮会对全球气候变化造成不良影响,这促使世界各国对燃煤系统的N2O排放进行一系列研究,本针对我国垃圾特性,在0.2MWth循环流化床装置上进行了垃圾与煤混烧实验,研究了在混烧过程中垃圾与煤掺烧比例及床层温度变化对N2O排放浓度的影响,实验结果显示,掺烧比例较低时,N2O排放浓度迅速降低,随着掺烧比例增加,N2O排放浓度略有升高,当垃圾与煤掺烧比例恒定时,随床温增加,N2O排放浓度呈下降趋势。     

基于CeO_2/TiO_2催化H_2O_2氧化低温脱硝的实验研究

以H_2O_2为氧化剂对NO进行低温氧化脱硝,考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;并以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物CeO_2进行改性,制备了一系列CeO_2/TiO_2催化剂,探究了其催化作用下H_2O_2的氧化脱硝性能,并筛选获得了催化剂的最佳CeO_2负载量;进一步针对最优催化剂,考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响,并进行了XRD、H2-TPR以及XPS等表征分析.表征结果显示,CeO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.实验结果表明,CeO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且CeO_2负载量为3%wt时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2以及空速为30000 h-1时,NO转化率最高可达76%.     

Fe2O3(1-12)作用下CO化学链燃烧反应机理研究

在化学链燃烧(CLC)过程中,载氧体表面的原子结构和电子特性决定了其化学反应活性.本文以Fe_2O_3为载氧体,探讨了其自然条件下主要裸露的高米勒数指表面(1-1 2)的结构性质,研究发现表面不同配位数的氧和铁原子(包括O2f、O3f、O4f、Fe4f和Fe5f)的键参数、电子态密度及电荷布居等存在明显差异.为探究这种差异对Fe_2O_3反应活性的影响,对比分析了CO在表面5种氧和铁原子位生成CO_2的吸附-反应机理.CO在表面低配位O原子O2f和O3f首先形成物理吸附,然后被晶格氧氧化生成CO_2,反应需要克服能垒分别为3.657 e V和3.401 e V;然而,CO在O4f位吸附时,首先克服1.864 e V能垒形成二齿形碳酸盐物种,之后克服1.097 e V的能垒形成CO_2.当CO在Fe4f和Fe5f位吸附时,CO与Fe原子成键,后经过活化与表面O原子成键,形成二齿形碳酸盐物种,能垒分别为0.416和0.219 e V,最终碳酸盐物种分别克服0.500和1.462e V的能垒生成CO_2.因此,可以推断表面高配位数的O4f、Fe4f和Fe5f原子,由于其较高的氧化态,在化学链燃烧过程中充当活性位的作用.本研究有助于了解铁基载氧体表面化学链燃烧反应的微观机理,并为载氧体表面结构性能调控制备提供理论借鉴.     

城市生活垃圾与煤流化床混烧过程中氮氧化物排放研究

针对我国城市生活垃圾热值低等特性。在流化装置上进行了城市生活垃圾与煤混燃实验，研究了在混燃过程中城市生活垃圾与煤掺烧比例及床层温度变化对NO和N2O排放浓度的影响。实验结果显示，随掺烧垃圾量逐渐增加时，NO排放浓度降低。而N2O排放浓度先降低然后增加，当城市生活垃圾与煤掺烧比例恒定时，随床温的增加NO排放浓度增加，N2O排放浓度呈下降趋势，采用前向式神经网络，以掺烧比和床温作为输入参数，对NO的排放进行预测。结果显示精度较高。     

流化床掺烧生活垃圾及尾气净化实验研究

在一燃煤流化床上进行了掺烧垃圾的实验，研究了不同掺烧比对燃烧效率、SO2、HCl、N0、N20、二恶英和重金属排放的影响。实验结果表明，随垃圾加入量的增加，飞灰含碳量降低，燃烧效率增加；HCl排放浓度增加，N0和SO2排放量减少，N2O先降低后增加；灰渣中二恶英含量随垃圾加入量的增加而增加；底渣和旋后飞灰中，Cr、Cu、Zn的含量均随垃圾加入量的增加而增加。采用三相流态化净化装置对尾气排放进行了净化处理，当吸收剂为石灰石浆液，浆液浓度为1％，循环倍率为3，喷射速度为5m／s—15m／s，鼓泡管插入深度为140mm时，流态化吸收式垃圾焚烧烟气净化装置的脱硫效率大于90％，脱硝效率在20％—30％之间，脱氯效率大于80％，除尘效率达99％，重金属净化效率大于99％，二恶英净化效率为99％。