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1.
以18辆轻型汽油车(LDGVs)为研究对象,利用底盘测功机搭建挥发性有机物(VOCs)采样系统.利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)识别了匀速25 km·h~(-1)时尾气VOCs化学成分谱和排放因子,并在分析时考虑了排放标准、行驶工况和车辆属性等因素的影响.结果表明,轻型汽油车低速匀速工况下尾气组成以烷烃(40.8%,C_5~C_7烷烃较多)为主,其次是芳香烃(29.5%)和含氧VOCs(26.0%),烯炔烃(3.6%)和卤代烃(0.1%)较少.其中,甲醛、异戊烷、甲苯、苯、间/对二甲苯、丙酮、2-甲基戊烷、正戊烷、1,2,4-三甲基苯和壬醛是比例最高的物质(52.01%).低速匀速行驶中生成了比例更低的烯烃和比例更高的C_5~C_7烷烃和OVOCs.排放标准为国III、IV和V的轻型汽油车在低速匀速工况下,VOCs排放因子分别为(50.12±46.83)、(40.26±31.15)和(3.25±0.65) mg·km~(-1).国IV到国V车的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃和总VOCs降幅均超过88%,而OVOCs降幅只有约55%,说明OVOCs在国V车的排放富集程度更高.总体来讲,国V车排放的VOCs反应活性约为国IV车排放的VOCs反应活性的11%.车辆属性对VOCs排放的影响表现为:年份、里程和排量的增加会促进VOCs排放的整体增加,而基准质量对VOCs排放的影响相对较小.  相似文献   
2.
机动车排放的含氧挥发性有机物(OVOCs)具有较高的大气反应活性,但在线测量识别其高分辨率排放特征的研究仍处于起步阶段,缺乏计算和预测OVOCs排放特征的模型工具.本研究利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)与离子/分子反应质谱仪(IMR-MS),在简易瞬态测试工况下对轻型汽油车排放甲醛、丙酮和乙醇等8种OVOCs组分进行了在线测量.结果表明,OVOCs组分受工况变化影响显著,国Ⅰ~国Ⅴ车辆排放过程中OVOCs排放峰值相对于怠速阶段的增幅分别为183%、105%、56%、92%和244%,同时随着排放标准从国Ⅰ升级到国Ⅴ,含量较高且作为特征组分的甲醛、丙酮和甲醇排放量的降幅分别为90.9%、93.3%和93.7%,但乙醇排放相对稳定.国Ⅰ~国V排放标准下轻型汽油车8种OVOCs总量排放因子分别为12.5、10.2、5.4、4.2和1.6 mg-km-1,总体减排幅度87%.本研究发现OVOCs排放率与比功率(VSP),排放因子与修正碳燃烧效率(MCE)密切相关,将不同排放标准车辆的VSP与排放率和MCE与基于里程的排放因子(EFs)进行拟合,分别建立了一阶线性函数关系.提出了修正碳燃烧损失率(MCL)这一概念,并得到简化的MCL与排放因子的正比例函数关系,从而阐明了OVOCs排放因子的决定性因素.基于VSP和MCL建立的OVOCs排放模型可以计算和预测轻型汽油车在不同热运行状态下的排放率和排放因子,从而为准确评估OVOCs排放贡献和建立排放源清单提供有效工具.  相似文献   
3.
汾渭平原受其复杂地形特征及产业结构影响,和京津冀、长三角地区一起被列为大气污染重点防治区域.本研究应用2014—2019年冬季中国环境监测总站汾渭平原各城市的六大空气污染物逐小时数据,结合欧洲中心ERA-5数据,利用HYSPLIT后向轨迹模型及T-model斜交旋转主成分分析法(PCT),揭示过去6年汾渭平原冬季颗粒物浓度演变规律,厘清汾渭平原复杂地形影响下大气污染来源特征、潜在源区及成因,识别影响汾渭平原冬季空气污染的主要天气系统类型.HYSPLIT模拟结果表明,冬季喇叭口地形城市主要受本地和邻近区域污染源影响;山区盆地地形城市更易受到100~300 km距离以内污染源的传输影响,其中,来自陕北的气团对其影响最大;峡谷地形城市更易受到300~600 km范围内污染源的传输影响;平原地形城市的污染物浓度受区域传输的影响较大.影响汾渭平原冬季颗粒物重污染的天气系统可分为高压前部型、高压后部型、均压场型及低压倒槽型,其中,高压前部型是汾渭平原冬季重污染时段最易出现的天气形势.  相似文献   
4.
针对机动车挥发性有机物(VOCs)排放特征研究中缺乏含氧VOCs(OVOCs)覆盖、缺乏最新国VI排放标准特征识别等问题,本研究选取了涵盖国I~国VI不同排放标准的轻型汽油车和国Ⅲ~国Ⅴ柴油车为研究对象进行底盘测功机测试,采用SUMMA罐和DNPH管采样相结合的方法,探究了不同排放标准下机动车尾气中VOCs排放特征的变化趋势及启动方式对VOCs排放特征的影响.结果表明,不同排放标准的轻型汽油车尾气组成呈现较大差异.随着排放标准的升级,烷烃、烯炔烃和芳香烃的质量比例逐渐减少,OVOCs逐渐增加,国Ⅰ~国IV轻型汽油车排放以烷烃和芳香烃为主,国V~国Ⅵ轻型汽油车排放以OVOCs为主.国VI轻型汽油车中OVOCs占比高达58.0%,其中,甲醛、乙醛和丙酮合计占47.3%.不同排放标准的柴油车尾气中VOCs均以OVOCs和烯炔烃为主,占79.0%~83.0%.此外,冷启动是机动车尾气VOCs排放的主要阶段,此阶段的VOCs排放因子显著高于热启动,但随着排放标准升级,柴油车在启动阶段的VOCs排放降幅仅有约40%,显著小于全工况排放降幅(77.5%),表明柴油车启动过程对VOCs排放贡献随排放标准升级逐步加大.本研究凸显了在我国机动车排放标准不断升级的背景下VOCs排放的重要性,需要在制定机动车VOCs排放控制策略中重点关注柴油车尾气中烯炔烃和汽油车尾气中OVOCs减排.  相似文献   
5.
粤港澳大湾区PM2.5本地与非本地污染来源解析   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
粤港澳大湾区(简称"大湾区")建设是我国新时代重大国家战略之一.虽然大湾区空气质量在我国处于领先地位,但与世界先进湾区相比还有较大差距.制定大湾区PM2.5精细化防控策略,需要在识别大湾区各城市PM2.5污染来源的基础上,量化PM2.5本地和非本地贡献及时空变化规律.基于此,本研究首次在大湾区15个站点同步开展持续一年的PM2.5采样和组分分析,并将正定矩阵因子分析模型与后向轨迹结合,建立一种定量识别PM2.5本地与非本地贡献的新方法.通过对大湾区不同季节所属空气域进行划分,厘清大湾区各城市PM2.5本地与非本地贡献的动态化特征.结果发现,在2015年,大湾区15个站点共解析出9种PM2.5污染源,分别为机动车、重油、老化海盐、扬尘源、二次硫酸盐、二次硝酸盐、金属冶炼、生物质燃烧和新鲜海盐.其中,二次硫酸盐和机动车是大湾区最主要的两个PM2.5污染源.不同站点非本地贡献占比为51%~72%,表明外来传输是大湾区 PM2.5污染的主要来源.内陆和沿海站点污染源的本地与非本地贡献差异较为显著,主要原因是气象条件和排放特征的差异.值得注意的是,2015年大湾区超过一半的时间处于同一个空气域,而有43%的时间处于两个不同空气域.进一步在每个季节划分空气域,发现大湾区处于两个空气域时,秋、冬季节沿海站点易形成单独的空气域,此时非本地贡献较强(68%~72%);春季内陆站点易形成单独的空气域,此时本地贡献较强(94%).基于对PM2.5本地和非本地贡献变化情况的定量识别,能够为大湾区各城市制定动态的PM2.5排放控制策略提供科学支撑.  相似文献   
6.
上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48~72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.  相似文献   
7.
目前,正定矩阵因子法(PMF)在大气污染物来源解析中得到了广泛应用,而监测数据不确定度评估是PMF源解析的重要内容之一.当前绝大部分研究采用的数据不确定度仅通过借鉴前人的方法简单计算而得,缺乏对计算方法的合理性和适用性进行评估.本研究通过3种常用的不确定度算法交互应用建立了一套有效评估不确定度的方法体系.通过对香港荃湾站点1998—2008年PM_(10)组分监测数据进行源解析并与平行采样数据源解析结果进行对比,对该方法体系的合理性进行了验证.结果发现,应用该方法体系可以将某些常规方法无法分离的因子进一步分解,得到的源解析结果的残差值甚至小于平行采样方法解析结果的残差值,得到的因子贡献率均处于常规方法得出的因子贡献率之间.这些均表明了该方法体系所得源解析结果的可靠性和全面性.因此,本研究建立的评估不确定度的方法体系具有较强的可行性,对确保源解析结果的准确性有重要意义.  相似文献   
8.
机动车是大气挥发性有机物(VOCs)的重要排放源之一,识别其高分辨率排放特征对于VOCs污染控制具有重要意义.针对现有研究对不同行驶状态下机动车VOCs排放特征精细化描述较为缺乏这一问题,本研究构建了在线与离线相结合的VOCs测量系统,采用底盘测功机运行的简易瞬态工况(VMAS),对广州市36辆不同排放标准的汽油车尾气VOCs高分辨率排放特征开展在线测量.实时观测结果发现,随着国标加严,VOCs排放至少下降2个数量级.庚烷、丁烯、甲苯、甲醛和甲醇为各类VOCs的特征组分,各组分间的相关系数普遍在0.90~0.97之间.然而,随着国标加严,组分间的相关系数下降到0.20~0.94,醇类与其它组分出现负相关或无相关性.VOCs排放分布集中于变速阶段,高于怠速和匀速阶段所占的比重,其中,甲醛、乙醛和丙酮等含氧挥发性有机物(OVOCs)在不同变速阶段维持较高且稳定的排放.这说明在城市地区降低机动车VOCs排放,长期任务是减少因拥堵或其它因素造成的频繁启动和变速,尽可能确保行驶畅通.本研究在线与离线测试所识别的VOCs组分比对结果一致性较高,在线仪器的使用较好地弥补了离线测试识别VOCs实时排放特征的局限性.  相似文献   
9.
近些年来湖南省臭氧(O3)污染程度呈现持续恶化态势,针对该区域O3污染相关研究较为缺乏的现状,基于观测数据对2015~2020年期间湖南省14个地级市O3污染浓度的时空演化特征进行了分析,并利用广义相加模型(GAM)对O3污染长期趋势变化的主控因素进行了识别(气象校正).结果表明,时间上,湖南省区域O3具有明显的日际、月际和季节性变化特征,不同月份和季节中分别以5月、 9月和秋季浓度较高,在年际变化方面O3年际90百分位数以4.7μg·(m3·a)-1的速率升高,空间上,O3浓度的高、低值分别集中在偏东北和偏西部区域.整体上,O3污染长期趋势变化主导因素为前体物排放生成贡献,气象对O3浓度的上升起促进作用,其平均影响的程度达到了1μg·(m3·a)-1,其中对不同季节和区域影响状况有所差异,体现在对春、夏...  相似文献   
10.
针对湖南省臭氧(O3)污染加剧但是相关的研究较为缺乏的现状,以长沙市为研究区域,基于观测数据,结合气象校正、基于经验的模型(EOF)和绝对得分受体模型(APCs),识别量化了2018~2020年气象、本地光化学生成和外围传输对O3污染相对贡献的影响,分析了2018~2019年和2019~2020年O3趋势变化的主控因素.结果表明,短期范围内,气象条件是O3污染事件发生的重要诱发因素.对长沙市整体来说,在时间上,2018~2019年期间,气象和本地前体物排放影响作用的增强是O3浓度升高的关键驱动因子.2019~2020年期间,气象、本地前体物排放和外围传输影响均呈现下降的趋势,是导致O3浓度降低的重要影响因素.空间上,2018~2020年时间段,气象、本地前体物排放和外围传输主要影响区域分别为长沙市偏东、偏北和偏南部区域.其中,外围传输的作用持续减弱,2018~2019年期间,长沙市北部天然源排放水平的升高使得O3浓度上升,南部区域NO...  相似文献   
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