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1.
以X-射线为辐射电离源对二氧化硫/水/空气体系的气溶胶成核过程进行了研究.实验结果表明,新生粒子来源于离子诱导成核与均相成核两种机制,前者产生带电颗粒,后者产生中性颗粒.离子对粒子成核有着重要的贡献,对粒子生长作用不明显,SO2对粒子成核与生长均有贡献.成核粒子谱分布呈双峰模式,其峰值会随着气体流速发生偏移.在低SO2浓度情况下,离子诱导成核占主导地位,随着SO2浓度的增加,均相成核的作用越来越明显.  相似文献   
2.
北京一次严重雾霾过程气溶胶光学特性与气象条件   总被引:1,自引:0,他引:1  
对北京地区2013年10月2~7日一次严重雾霾过程中的气溶胶光学特性开展研究,分析了气象条件对雾霾过程的影响,并结合HYSPLIT模型分析污染物的来源.结果表明,在污染天气中气溶胶光学厚度、?ngstr?m波长指数、细模态体积尺度谱峰值浓度远高于清洁天.10月5日雾霾最为严重,440nm波长处气溶胶光学厚度高达3.89.在雾霾发生前后,单次散射反照率日均值随波长增大而增大,而在10月5日,单次散射反照率值随波长增加先增大后减小,在675nm波长处达到最大值0.965.雾霾过程中大气气溶胶以强散射型细粒子为主,人为因素贡献较大,且受气象条件影响明显.  相似文献   
3.
苯系物光氧化反应形成的二次有机气溶胶(SOA)是大气细粒子的重要组成部分.SOA羧酸和二元醛组分能与氨反应形成有机酸铵和咪唑类含氮有机物,它们能够吸收205 nm和270 nm的紫外辐射,是棕色碳的主要组分.氯化钙等无机种子气溶胶具有较大的比表面积,可为气相羰基化合物和氨提供凝结与反应载体,从而影响含氮有机物的形成.基于此,本文利用烟雾腔研究氯化钙种子气溶胶存在时甲苯SOA与氨的反应,采用紫外-可见分光光度计测量产物溶液在205 nm和270 nm处的吸光度,并定性研究不同浓度、湿度和酸度的氯化钙种子气溶胶对含氮有机物形成的影响.结果表明:氯化钙种子气溶胶能够促进甲苯SOA含氮有机物的形成;含氮有机物的生成浓度随着氯化钙种子气溶胶浓度和pH值的增加而逐渐增大.但当氯化钙种子气溶胶为碱性时,OH~-会与凝结的有机酸发生酸碱中和反应并抑制二元醛化合物水合形成四醇产物,从而不利于含氮有机物的生成;水分子的增加占据了氯化钙种子气溶胶表面的吸附活性位点,氨被吸附和凝结的量减少,从而导致含氮有机物的生成浓度随着相对湿度的增大而降低.本研究可为人为源SOA棕色碳的形成机制和化学组成研究提供实验依据.  相似文献   
4.
利用自制的烟雾腔系统使臭氧光解产生OH自由基,启动甲苯光氧化产生二次有机气溶胶(SOA)粒子,在不同的实验条件下研究甲苯SOA与氨反应形成的含氮有机物,并采用紫外-可见分光光度计测量反应产物溶液在205和270nm处的吸光度,探究光照时间、甲苯、氨、臭氧浓度和相对湿度等环境因素对含氮有机物形成的影响规律.结果表明,有机酸铵和咪唑类产物的生成浓度随着紫外光照时间的延长,甲苯、氨和臭氧的浓度的增加而逐渐增大.但是当臭氧浓度超过一定值后,光解生成的高浓度OH自由基能够使甲苯光氧化产物变成更多的挥发性化合物,从而不利于含氮有机物的生成.水分子的增加会使臭氧光解产生的OH自由基浓度减少,从而导致有机酸铵和咪唑类产物的生成浓度随着相对湿度的增大而降低.这为研究人为源SOA颗粒中含氮有机物棕色碳的形成提供了实验依据.  相似文献   
5.
针对气溶胶测量仪器校准和实验室气溶胶光学特性研究的需求,搭建了一套标准气溶胶发生系统,并对其性能开展了测试研究.系统采用恒定流量的雾化器产生气溶胶,经过扩散干燥管干燥以及电荷中和器带电中和后,产生标准气溶胶粒子.利用氯化钠样品对系统的性能进行了测试,结果表明,当样品溶液浓度增加时,系统雾化产生粒子的数浓度和粒径均随之增加;当载气气压增加,系统雾化产生粒子的数浓度随之增加,而粒径随之减小.在测试时间内,系统发生的多分散气溶胶粒子的几何平均粒径波动小于1%,总粒子数浓度波动小于2%,单分散气溶胶粒子数浓度的稳定性好于4%.  相似文献   
6.
来源于机动车尾气的苯能溶于大气水滴、云雾等水相中并发生水相光氧化反应,在水分蒸发后,产物保留在颗粒相中形成二次有机气溶胶(SOA)粒子.本文采用雾化器将羟基启动苯水相光氧化反应溶液雾化产生气溶胶粒子,通过扩散干燥管除去水蒸气后产生SOA粒子,采用气溶胶激光飞行时间质谱仪进行在线检测,利用紫外可见吸收光谱仪、红外光谱仪和液相色谱串联质谱仪离线测量SOA的化学组分.实验结果表明,激光解吸附质谱中存在醛类(m/z=29(CHO~+)、57(CHOCO~+))、羧酸(m/z=44(COO~+))和苯环(m/z=39(C_3H~+_3)、65(C_5H~-_5))特征裂解碎片峰.SOA粒子的红外光谱图中存在苯环C—H和C=C双键,以及C=O双键、C—O、O—H和C—O—C键的伸缩振动吸收峰,电喷雾电离质谱中存在m/z高达915的离子峰.这表明醛类、羧酸、酚类、芳香醚类产物和酚类产物发生聚合形成的高分子量化合物是SOA粒子的主要化学组分.这为研究人为源挥发性有机化合物水相反应形成SOA的机理提供了实验依据.  相似文献   
7.
铁离子是大气气溶胶中常见的重金属离子,它能够影响二次有机气溶胶(SOA)的化学组分和光学性质.本文利用烟雾腔系统研究氯化铁细粒子对苯SOA化学组分和光学性质的影响.与无细粒子条件相比,氯化铁细粒子存在时,苯SOA粒子的激光解吸附电离质谱出现m/z=164的离子峰,提取液的紫外可见吸收光谱在396 nm和700 nm附近存在吸收峰,电喷雾电离质谱含有m/z=234和272的质谱峰.综合这些谱图信息表明,苯光氧化产生的邻苯二酚等气相产物在细粒子表面与铁离子发生络合、氧化还原反应,产生苯醌类产物和二氯邻苯二酚合铁(Ⅲ)离子和二邻苯二酚合铁(Ⅲ)离子等金属有机物络合离子.这些产物具有较强的吸光能力,导致苯SOA粒子在200~1000 nm范围内的平均质量吸收系数()值明显增大,并随着氯化铁细粒子浓度的增大而逐渐增大.这为重金属细粒子存在下金属有机络合物的形成机理和光学性质研究提供了实验依据.  相似文献   
8.
目的搭建一套近红外光腔衰荡光谱测量系统,实现水汽吸收的探测。方法通过测量有无样品存在时的衰荡时间,实现腔内介质吸收的探测。通过测量空腔衰荡时间,计算腔镜反射率。通过测量不同浓度的水汽吸收,验证系统是否可用于分子吸收的测量。结果该装置的空腔衰荡时间约为3.75μs,对应的腔镜反射率为99.982%,有效吸收光程为1.1 km。测量了6627.7 cm~(-1)处水汽的吸收,结果与HITRAN数据库一致。结合文献报道结果和HITRAN数据库吸收谱线,模拟得到了NH_3、C_2H_2、HO_2自由基在6625~6626 cm~(-1)范围内的吸收系数。结论该装置实现了水汽吸收的探测,在该装置的激光器工作波长范围内,可应用于NH_3、C_2H_2、HO_2自由基的实时探测。  相似文献   
9.
对新生态细粒子(粒径≤30 nm)的吸湿性测量是了解其物化特性,进而深入认识其生成机制及其环境与气候效应的重要手段之一.然而,目前无论是实验室研究还是外场观测都缺乏相应的仪器设备.本文基于商用纳米差分迁移率分析仪(Nano-DMA),设计搭建了一套纳米吸湿性串联差分迁移率分析仪(Nano-HTDMA),开展了系列性能测试,并结合理论模型对该系统进行了评估.对于粒径小于30 nm的纳米气溶胶颗粒的初步测试表明,该装置在室温条件下,加湿范围在相对湿度(RH)20%~90%之间可控,波动范围为±0.5%;并测量了(20±2) nm聚苯乙烯乳胶(PSL)小球在85%相对湿度条件下的吸湿增长因子(g),获得该系统的校准因子为0.007.同时,针对20 nm的硫酸铵和氯化钠气溶胶粒子的吸湿增长进行了测量,与引入形状因子χ后的理论模型进行了分析与对比;并针对不同粒径(15、20、30 nm)的硫酸铵、氯化钠的吸湿增长开展了研究,讨论了粒径对纳米颗粒物g因子、潮解点(DRH)的影响.系列测试结果都表明,不同条件下的实验研究结果与理论模型值都呈现出较好的一致性,证明了该系统的可靠性、稳定性与适用性,有望用于新生态气溶胶粒子的实验室与场地物化特性研究.  相似文献   
10.
酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶(SOA)的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.  相似文献   
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