结合外场观测分析珠三角二次有机气溶胶的数值模拟

结合2008年11月18~25日期间珠三角地区的二次有机气溶胶(SOA)外场观测数据,验证区域空气质量模式WRF/Chem(weather research and forecasting model with chemistry)中两种SOA化学机制——VBS(volatile basis set)和SORGAM(secondary organic aerosol model)对珠三角SOA的模拟效果.VBS机制考虑了更为广泛的SOA前体物和化学老化过程,SOA模拟值更接近观测值,能合理反映SOA观测值的逐天变化趋势,与观测值的平均绝对偏差和相关性分别是-4.88μg·m-3和0.91,而SORGAM机制的分别为-5.32μg·m-3和0.18.利用VBS机制模拟区域内SOA的时空分布,结果显示SOA浓度具有显著的昼夜变化特征,浓度峰值出现在中午时段.受到输送和臭氧区域分布的影响,各城市SOA浓度差异显著,下风向的城市(如中山、珠海、江门)SOA浓度较高.     

二次有机气溶胶估算方法研究进展

我国区域复合污染日趋严重,二次有机气溶胶(SOA)是细颗粒物PM2.5的重要组成之一.本研究总结了当前国内外定量估算SOA的主要方法,包括EC示踪法、WSOC法、受体模型法、示踪物产率法、数值模拟法等.通过对各种方法的原理介绍与比较,指出1)EC示踪法、WSOC法、受体模型法简单易行,与在线连续观测数据结合可估算高时间分辨率的SOA浓度,但受限于对当地源谱和特定物种的了解;2)示踪物产率法虽分析技术难度高,但可针对不同来源的SOA估算;3)数值模拟可获得大尺度SOA的空间分布.针对国内外的最新研究成果进行简单概述,不同方法的研究表明中国二次有机气溶胶是总有机气溶胶的重要部分,人为源VOCs对二次有机气溶胶发挥着重要贡献.本文旨在为未来我国二次有机气溶胶的研究提供基础信息和研究思路.     

二次有机气溶胶估算方法研究进展

我国区域复合污染日趋严重,二次有机气溶胶(SOA)是细颗粒物PM2.5的重要组成之一.本研究总结了当前国内外定量估算SOA的主要方法,包括EC示踪法、WSOC法、受体模型法、示踪物产率法、数值模拟法等.通过对各种方法的原理介绍与比较,指出1)EC示踪法、WSOC法、受体模型法简单易行,与在线连续观测数据结合可估算高时间分辨率的SOA浓度,但受限于对当地源谱和特定物种的了解;2)示踪物产率法虽分析技术难度高,但可针对不同来源的SOA估算;3)数值模拟可获得大尺度SOA的空间分布.针对国内外的最新研究成果进行简单概述,不同方法的研究表明中国二次有机气溶胶是总有机气溶胶的重要部分,人为源VOCs对二次有机气溶胶发挥着重要贡献.本文旨在为未来我国二次有机气溶胶的研究提供基础信息和研究思路.     

珠江三角洲地区亚运期间颗粒物污染特征

为研究2010年广州亚运会期间珠江三角洲地区颗粒物污染特征,2010年11月11日—30日分别在广州市区城市点及下风向鹤山区域点采集24h颗粒物样品,对其主要化学组分(有机碳OC、元素碳EC和水溶性离子)进行测量.结果显示,观测期间广州和鹤山PM2.5平均质量浓度分别为(73.3±16.5)μg·m-3和(98.2±20.8)μg·m-3.鹤山PM10平均浓度高达131.6μg·m-3,且PM2.5占PM10的74%,表明区域PM2.5污染凸显.广州和鹤山PM2.5中二次无机离子(SNA)分别占39%和42%,有机物(OM)分别占31%和26%,EC分别占5%和6%.根据EC示踪法粗略估算,广州和鹤山PM2.5中一次有机碳POC分别占15%和13%,二次有机碳SOC分别占4%和3%.总体上,广州和鹤山PM2.5中二次生成(SNA+SOA)均约占50%,表明珠江三角洲地区PM2.5区域性二次污染的特征.广州市区PM2.5及SNA、Cl-和EC明显低于区域点鹤山浓度水平;与2004年同期研究(PRIDE-PRD2004)结果相比,气象条件相似,而广州市区PM2.5及EC浓度分别显著降低达29.6μg·m-3(29%)和3.5μg·m-3(49%),反映出亚运期间一次排放得到有效控制.     

北京市公共交通环境多环芳烃的个体暴露特征

对北京市3种典型交通环境下PM_2.5中PAHs(多环芳烃)的污染水平、来源及其暴露健康风险进行了研究. 于2011年12月利用颗粒物个体暴露采样器采集北京市道路边、公共汽车、地铁等不同交通环境下的PM_2.5样品,采用GC-MS测定ρ(PAHs),结合PAHs组成特征以及特征化合物比值等鉴别PAHs来源,根据苯并芘等效毒性(BEQ)、等效致癌浓度(BaPE)及致癌风险等参数评估PAHs呼吸暴露的健康风险. 结果显示:①观测期间,北京市道路边、公共汽车和地铁内ρ(∑PAHs)平均值分别为(120±119)、(101±46.6)、(50.8±25.6)ng/m3;②3种交通环境下PAHs特征成分谱相似,ρ(荧蒽)/[ρ(荧蒽)+ρ(芘)]、ρ(茚并[1,2,3-cd]芘)/[ρ(茚并[1,2,3-cd]芘)+ρ(苯并[g,h,i]苝)]均大于0.5,ρ(苯并蒽)/[ρ(苯并蒽)+ρ()]大于0.35,表明机动车尾气和燃煤排放是北京冬季3种交通环境下PAHs的重要贡献源;③分别采用美国加州环境保护局(California Environment Protection Agency,CalEPA)和世界卫生组织(World Health Organization,WHO)方法计算致癌风险可知,2种方法计算的道路边PAHs的致癌风险(19.8×10-6、15.6×10-4)最高,约为公共汽车及地铁内的1.4和3.6倍;④道路边与公共汽车内的PAHs在PM_2.5中更为富集,道路边PAHs污染水平及健康风险在高ρ(PM_2.5)环境下增加显著.      

大气棕色碳的研究进展与方向

有机气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分.近年来,部分有机气溶胶被证实在紫外-近可见光波段能进行有效光吸收.吸光有机气溶胶(即棕色碳)已成为当前国际大气环境领域的研究热点之一,其吸光贡献对辐射强迫、区域空气质量、全球气候变化的影响备受关注.中国城市群区域大气复合污染严重,2013年1月以来,大尺度区域能见度降低、灰霾现象频繁发生.研究表明,中国大气棕色碳的负荷高,其重要贡献源类如生物质与化石燃料燃烧等排放量大,棕色碳在中国大气细颗粒物总消光中的贡献及其辐射强迫亟需评估.然而,棕色碳的基础研究还较为薄弱,特别是对它的组成及来源的认识仍十分有限.本文旨在指出在中国开展大气棕色碳研究的紧迫性和必要性,并从棕色碳的来源、组成、测量方法、浓度分布、光学特性、辐射强迫贡献等角度介绍目前国际研究进展,提出现有问题与不足,以及对未来研究方向的建议,以促进对棕色碳的认识与了解,为中国在该领域的研究提供参考和依据.     

气溶胶OCEC切割点确定方法改进及应用

用MOUDI采样器分级(0.18～18μm,8级)采集北京(BD)及美国亚特兰大(GT)2011年7、8月大气气溶胶样品,测定有机碳(OC)及元素碳(EC).结果表明,由于石英膜结构在灼烧过程中变化,空白膜激光值在OCEC分析过程会随温度改变而变化,且整体呈下降趋势,扣除空白膜激光值变化后手动确定切割点,即激光校正切割可以提高切割点准确性.采用激光校正切割法得到的OC、EC浓度及粒径分布与有氧无氧切割法不同.一些样品切割点出现在通氧前,原因可能是气溶胶中金属等可在无氧环境中催化氧化EC或受热后分解、变色的吸光物质含量较高等.GT气溶胶碳质组分浓度低于BD,且除GT采样点EC外,均呈双峰分布.BD及GT两个采样点OC浓度在0.56～1.0μm、3.2～5.6μm两个粒径段出现峰值,采样期间BD峰值浓度分别为(2.82±1.59)μg.m-3、(1.95±0.76)μg.m-3,GT峰值浓度分别为(1.28±0.41)μg.m-3、(0.64±0.19)μg.m-3.BD采样点EC浓度峰值出现在1.0～1.8μm、3.2～5.6μm,分别为(0.32±0.24)μg.m-3、(0.26±0.19)μg.m-3.GT采样点EC呈三峰分布,集中于粒径更小的气溶胶中,粒径为0.18～0.56μm气溶胶中EC含量占总采样粒径段44.6%.GT采样点OC、EC浓度均较BD更集中于积聚模态,原因可能为夏季GT主要污染源是机动车尾气排放,而BD存在较多工业活动等排放.     

山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

对目前公开发表的39项山东省PM_2.5源解析研究进行了梳理与总结,综述了山东省各地级市PM_2.5源解析的研究现状和进展,概括了其时空分布特征,并对其影响因素进行了分析.结果表明,受体模型法是山东省PM_2.5源解析工作中使用最多的方法;二次源（（36.1±8.5）%）是山东省PM_2.5的首要贡献源,其次是尘源（（18.4±8.6）%）,燃煤源（（18.2±7.0）%）和机动车源（（17.7±11.7）%）;不同年间济南市和青岛市PM_2.5源解析结果表明,近年来二次源和机动车源的相对贡献有所增加.对山东省PM_2.5源解析提出了几点展望：不同地区宜采用统一或有地区针对性的源解析技术;亟需综合源清单或空气质量模型等解析分摊二次源贡献,区分本地源与区域传输贡献,提供更为精细的源解析结果;加强长期及多地同步观测,以了解该地区PM_2.5及其来源的时空与历史变化趋势.     

在线单颗粒气溶胶质谱SPAMS对细颗粒物中主要组分提取方法的研究

在对美国气溶胶飞行时间质谱仪(aerosol time-of-flight mass spectrometer,ATOFMS)和中国单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)前期研究调研的基础上,总结并比较了国内外飞行时间质谱(time-of-flight mass spectrometry,TOF-MS)研究中含硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳(OC)和元素碳(EC)等5种主要组分颗粒的典型提取条件.结合SPAMS单颗粒谱图的特点,本研究通过限定示踪离子,对5种主要组分的提取方法进行改进,提出了新的SPAMS组分示踪离子提取方法.以北京市2013年1月SPAMS实测数据为例,对不同提取方法的结果进行对比分析.并将本研究方法 SPAMS主要组分结果与离线滤膜样品的实验数据进行对比,验证了本研究所提出的优化方案的合理性.同时指出SPAMS在未来的应用研究中需考虑的因素及进一步深入的研究方向.     

上海PM2.5工业源谱的建立

总结统计了我国目前的PM2.5源成分谱,指出我国本土源谱缺乏的现状.我国主要的污染源类如燃煤源、机动车源、道路尘、生物质燃烧源等,在源解析工作中均有借鉴外来源谱的情况.对上海典型工业污染源进行PM2.5源谱测定.研究发现,混合燃料电厂和燃煤电厂主要化学组分相似,但是Ca、Al、Fe在混合燃料电厂排放中贡献更大,Ca占(8.0±4.7)%,而燃煤电厂排放颗粒物中SO42-的贡献可达(23.3%±3.7%).烧结厂和电炉厂的源谱差距较大,烧结厂中SO42- (22.8%±10.0%)、Cl- (20.0%±4.5%)、K (17.2%±8.5%)、OC(13.0%±11.5%)、Ca(12.7%±4.2%)等物种贡献较大,而电炉厂中Fe(38.2% ±0.6%)、Zn(10.4% ±1.2%)等物种含量丰富.不同源类化学组分的显著差异与其工艺过程紧密相关.