南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制

本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体(主要是NH_3)与二次无机气溶胶(主要是NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-))浓度,借此研究污染和非污染期城市大气NH_3和NH_4~+的演化规律,进而探讨NH_3-NH_4~+气粒转化过程中的化学机制.结果表明,观测期间NH_3和NH_4~+浓度的平均值(±1σ)分别为(15. 3±6. 7)μg·m-3和(11. 3±7. 8)μg·m-3,且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH_3和NH_4~+浓度数据,通过计算潜在源贡献因子,分析了NH_3和NH_4~+的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小,证明城市也是NH_3排放的重要热点地区.进一步分析发现,NH_3-NH_4~+的气粒转化是影响NH_3和NH_4~+日变化的主要驱动因子.具体体现在:低温、高湿(温度在7. 5～12. 5℃,湿度在50%～90%)时,NH_3和NH_4~+的气固转化速度较快,NH_3与酸性物质反应生成更多的NH_4~+,使得(NH4)2SO4和NH4NO3的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH_3的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献.     

基于隧道法的机动车对上海城市大气环境中氨的源排放贡献研究

以上海交通最为繁忙的隧道之一的邯郸路隧道为研究对象,设计了隧道内(进口、中段、出口)机动车NH_3排放因子测定实验和隧道外(垂直于隧道口310 m范围内)机动车NH_3排放环境扩散梯度实验。隧道内实验结果表明,隧道出口的ρ(NH_3)分别是隧道进口和外围环境质量浓度的5倍和11倍,机动车NH_3排放因子(平均值±标准差)为(28±5)mg/km。据此估算,2014年上海机动车的NH_3排放总量约为1 300 t,占该市NH_3排放量的12%。梯度实验表明,邯郸路隧道出口处的机动车NH_3排放一旦扩散到大气中,其对环境的影响强度在短短数十米内迅速降低,超过150 m的范围后影响基本趋同。证实了在交通路网密集的城市,机动车是大气环境NH_3的重要来源,进而对城市颗粒物污染有潜在贡献。     

2014年春季上海典型生物质燃烧污染过程分析

针对2014年5月末华东地区出现的大范围秸秆焚烧污染事件(BB),利用上海浦东超级站多种在线监测数据,并结合卫星遥感、数值模拟等方法,对污染期间前(BB-前)、中(BB-中)、后(BB-后)的时空演化进程进行了分析。结果表明,期间平均ρ(PM2.5)和ρ(BC)分别由BB-前的24.3和1.24μg/m3攀升至BB-中的111.90和5.38μg/m3,小时峰值出现在5月27日,达到238.0和15.1μg/m3,BB-后虽有显著好转,但"翘尾"现象明显,ρ(PM2.5)和ρ(BC)为34.6和1.49μg/m3;在空气污染扩散不利条件下,生物质燃烧污染会加重其他多种污染物的污染水平;农田秸秆燃烧烟羽的传输受气象条件所限,使得上海外围火点的多寡与城市污染的水平无必然联系。     

长三角地区大气污染物对新冠肺炎封城的时空响应特征

利用2020年1月1日—2月29日上海、南京、合肥和杭州4个城市常规污染物的逐时监测资料,结合卫星反演的NO₂垂直柱浓度信息,探讨了新冠肺炎封城的前、中、后期长三角地区城市大气污染物的污染水平及响应特征.结果显示：除O₃外,其余大气污染物的平均浓度在时间上的整体变化趋势均表现为封城前>封城中（1月24日—2月10日）>封城后,表明空气质量并非完全受封城导致的污染减排控制.封城期间的PM_2.5/PM₁₀比值高于封城前和封城后,表明气溶胶二次生成对封城期间仍出现的颗粒物污染可能有重要贡献.O_x浓度在封城期间也有显著上升（p<0.01）,表明大气氧化性可能在NO₂减少的背景下得到强化,从而促进二次气溶胶的生成.从空间看,O₃分布呈以城市为中心的包围式往内聚集分布,表明以局地生成为主.PM_2.5、PM₁₀、CO、SO₂和NO₂分布特征为北高南低,表明冬季自北向南的区域传输对封城期间的空气污染有重要贡献.卫星反演结果进一步证实华北平原是污染的主要源区,这也得到轨迹来源分析的佐证.     

基于隧道PM2.5取样研究南京市机动车尾气颗粒物排放特征

为研究南京地区机动车尾气颗粒物排放特征,于2020年8月对南京富贵山隧道内和隧道外进行PM_2.5采集,对样品中的水溶性离子、碳质组分的分布特征进行分析,综合总碳同位素（δ¹³C）与主成分分析（PCA）探究隧道内PM_2.5来源,并使用质量平衡模型计算了污染物的平均排放因子.结果显示,隧道入口、出口及隧道外早晚高峰期内PM_2.5平均值分别为（69.25±24.19）、（116.67±28.70）和（60.87±16.08）μg·m^-3,隧道内污染程度明显高于隧道外.隧道内外二次无机气溶胶（SNA）分布略有不同,隧道外NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄的形式存在,其次为NH₄NO₃;隧道内则主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在.隧道内δ¹³C存在着较小的分馏,平均值为-26.0‰±0.72‰,综合δ¹³C与主成分分析,隧道内PM_2.5主要来源于机动车的一次排放、尾气颗粒物的二次转化和扬尘.富贵山隧道中PM_2.5、EC、OC的平均排放因子分别为82.86、24.22、7.07 mg·km^-1·veh^-1,与国内外其他隧道实验排放因子的对比结果显示,通过柴油车比例为6%的富贵山隧道远低于柴油车比例较高的地区.     

上海市PM2.5中重金属元素对COVID-19控制的高频响应

为研究城市大气重金属元素在新冠控制前、中（与春节重叠）、后的演化和来源,利用多金属在线分析仪于2020年1月1日至2月26日测定了上海市PM_2.5中重金属元素的小时浓度.利用PMF模型确定了8个来源.结果表明,大部分元素的浓度呈现"V"字型的变化趋势,主要受烟花爆竹（特征性元素有K、Cu、Ba）、Se工业、道路扬尘（Ca、Fe、Ba）和机动车（Mn、Zn、Fe、Cu）等排放源影响.但在新冠控制期间,K、Ba和Cu浓度仍较高.以Cu元素为例的特殊事件分析表明,其浓度高值在控制期前显著受到外来传输的影响,在控制期内主要来自于本地烟花爆竹排放的影响.