南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

不同NOx条件下有机胺光氧化二次气溶胶的形成及其云凝结核活性

本研究采用烟雾箱模拟的方法,在不同NO_x条件下,对二甲胺、三甲胺、二乙胺、苯胺、乙醇胺与OH自由基光氧化生成二次气溶胶(SA)的过程及其云凝结核(CCN)活性进行了测定.结果表明,当不添加NO_x时,乙醇胺的SA生成系数(FAC)最高(0.22),而三甲胺与苯胺的FAC较低(≤0.05),二甲胺与二乙胺的FAC则趋于0,且该条件下生成的气溶胶CCN活性较弱,三甲胺、苯胺与乙醇胺生成的SA吸湿性参数(κ_SA)值为0.10～0.22,符合典型有机物κ值.当添加NO_x后,各有机胺生成的SA粒径、密度变大,且SA的生成系数均有提高,在高NO_x浓度条件下按SA的生成系数对有机胺排序：乙醇胺>苯胺>二甲胺>三甲胺>二乙胺;同时添加NO_x后SA的CCN活性变强,在高NO_x浓度条件下按其CCN活性对有机胺排序：乙醇胺>二甲胺>苯胺>二乙胺>三甲胺,其中,乙醇胺最高(κ_SA=0.65)...     

南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

2017年春季常州HONO观测及对大气氧化能力影响的评估

本研究于2017年4月在江苏省常州市环境监测中心使用一套基于湿化学法的仪器对大气中的HONO进行了实时在线观测,HONO浓度范围在0.2～13.9μg·m~(-3)之间,平均值为(2.9±2.3)μg·m~(-3);同时,对O_3、 HCHO、 VOCs、光解频率以及气象参数进行了同步监测.利用MCM箱体模式模拟得到白天·OH浓度最大值范围在1.0×10~6～1.4×10~7个·cm~(-3)之间.同时结合观测结果与模式模拟结果计算了HONO、 O_3、 HCHO和H_2O_2的光解以及烯烃臭氧化反应对·OH的生成速率,定量表征大气氧化性,揭示了这5种来源对大气氧化能力的影响:整体上O_3光解(46.4%)HONO光解(41.1%)烯烃臭氧化反应(10.9%)HCHO光解(1.5%)H_2O_2光解(0.1%);清晨时HONO光解对·OH生成起主要作用,之后随着O_3浓度的增加,O_3光解对·OH的贡献占主导地位;在17:00之后,由于太阳光解频率显著降低,烯烃臭氧化反应对·OH生成有主要贡献;甲醛与过氧化氢的光解对·OH的贡献可忽略.     

2019年秋季南京北郊气溶胶光学特性研究

于2019年11月1日-12月4日在南京北郊对气溶胶光学特性进行观测研究,使用三波长光声黑碳光谱仪（PASS-3）对气溶胶吸收系数β_abs和散射系数β_sca进行了实时在线观测.结果表明,532 nm处的β_abs和β_sca平均值分别为（31.58±16.84）Mm^-1和（168.46±127.09）Mm^-1,均低于南京以往的观测值.β_abs和β_sca的日变化呈双峰型,早晚高峰均与交通排放有关.除早晚高峰以外,β_sca在13：00-14：00略有回升,这与二次气溶胶的生成有关.本次观测期间气溶胶吸收系数和散射系数在风向为东风、东南风和西风时易出现高值,东风、东南风时受到本地排放的影响,西风时受到外地污染物传输的影响,气溶胶的消光物质主要集中在细粒子上.对观测期间典型污染过程的分析表明,高湿度、低风速的不利扩散条件下本地污染排放与西北向污染气团传输的叠加,使得气溶胶吸收系数和散射系数出现连续高值.吸收系数主要受交通排放影响,而工业源和交通源排放的SO₂、NO_x等气态污染物经过大气光化学氧化或液相氧化形成的二次气溶胶及其吸湿增长是导致散射系数增强的主要原因.     

不同燃料当量比条件下烟炱(soot)形态及光吸收增强效应

借助烟炱(soot)燃烧炉、扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、气溶胶质量分析仪(APM)、三波段光声黑碳仪(PASS-3)探究不同燃料当量比(φ)条件下soot形态及光吸收增强效应.结果显示,随着燃料当量比(φ)从1.98升高至2.43,产生的soot颗粒物中非黑碳物质(nonrefractory particulate matter, NR-PM)的质量占比(R_(BC))从0.07升高至1.03,soot颗粒物和BC核的形状因子越低,表明soot结构更紧凑,同时BC核的形变更为显著,并且少量非黑碳物质(NR-PM)包裹即可导致BC核的明显形变.受透镜效应的影响,黑碳的光吸收增强与R_(BC)呈正相关,当R_(BC)从0.07增加至1.03时,相应光吸收增强从1.05增加至1.52(781 nm下);此外,棕色碳(BrC)对405 nm和532 nm下的吸光增强也有贡献,其贡献率随着R_(BC)的增加而增大.同时,soot自身的形态对黑碳光吸收增强也存在影响,结构越紧实的soot,其黑碳光吸收增强越明显,并且越接近核-壳模型下的理论计算值.本研究表明,黑碳的形变对于其光吸收增强的影响不容忽视.     

我国8种市售蚊香燃烧烟气中多环芳烃的排放特征

利用GC-MS对8种具有代表性的市售蚊香燃烧烟气中16种列入美国环境保护署(US EPA)优先控制的多环芳烃(PAHs)进行分析. 结果表明:有烟蚊香烟气中16种优先控制的PAHs均有检出(6号蚊香除外),排放因子较大的化合物主要有萘、苊、二氢苊、菲和荧蒽;无烟蚊香烟气中仅检出10～11种,排放因子最大的化合物是菲,其次为萘;各种蚊香烟气中PAHs均以2～3环化合物为主,约占排放量的83.3%～98.0%. 同无烟蚊香相比,有烟蚊香烟气中PAHs的排放量较大,毒性也较高. 根据烟气中PAHs排放因子估算出一盘蚊香燃烧后烟气中苯并[a]芘排放量相当于燃烧4支香烟,PAHs排放量相当于燃烧8支香烟;蚊香燃烧后室内空气中ρ(PAHs)高达 1 486.60ng/m3,其中ρ(苯并[a]芘)为8.07ng/m3,超过其<室内空气质量标准> (GB/T18883─2002)中的日均限值.     

大气气溶胶中痕量金属元素的研究进展

综述了近年来国内外学者对大气气溶胶中痕量金属元素的研究进展,介绍了痕量金属元素的地球化学行为,以及大气气溶胶中痕量金属的源解析方法、在环境中的循环与污染、生物有效性及对人体的健康效应。建议研发更可靠的分析方法或在线检测仪器,避免采样和样品前处理过程中痕量金属的污染和损失;建立监测网络,形成区域性的大气监测模式,更全面地分析污染来源;与监测超级站建设、空气污染流行病学设计和毒性机制研究相结合,建立更加完善的研究体系。     

南京北郊秋季高污染大气背景下云凝结核活化特性研究

于2019年10月17日—11月16日在南京北郊地区,采用SMPS-CCNC联用的方式,对8.2~346 nm的气溶胶粒子展开了粒径分辨的CCN活化特征观测.根据PM_2.5浓度范围选取了清洁天和污染天进行分析发现,在高污染大气背景下,由于有机物浓度及占比较高,无机盐浓度较低,故CCN活化率低于清洁天.清洁天SOA组分占比较高,其大气氧化经历更长,氧化态更高,吸湿参数κ也更高;污染天在受到直接排放的影响下,大气氧化经历短,氧化态较低,POA占比相对较高,所以清洁天的吸湿参数κ大于污染天κ(0.28±0.07>0.24±0.09).清洁天的f₄₄平均值为0.14±0.02,污染天的f₄₄平均值为0.12±0.02,进一步表明清洁天的有机气溶胶氧化态更高.因此,高污染大气背景下由于大气中存在很多受排放影响的积聚模态的气溶胶,含有很多低吸湿性物质,降低了CCN的活化能力和吸湿性.     

南京大气气溶胶混合态与云凝结核活化特征研究

于2014年9月11~18日期间,在南京市气象局利用云凝结核计数器(CCNC)、气溶胶质量分析仪(APM)和扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)对气溶胶的分档云凝结核活性以及混合状态进行观测.结果表明,观测期间颗粒物混合状态以内部混合为主,76、111、138和181 nm颗粒物中,黑碳(BC)所占质量分数分别为5.4%、10%、10.7%和6.7%,而含BC核的颗粒物占总颗粒物数量的百分比分别为51%、57%、70%和59%,表明BC是大气中重要的凝结核,对大气颗粒物的数量有重要贡献.观测到的少数外混状态的颗粒物主要集中在111 nm和138 nm.76、111、138和181 nm颗粒物的临界过饱和度分别为0.25%、0.13%、0.06%和0.015%.降雨和灰霾对云凝结核活性影响较大,雨天、晴天和霾天的气溶胶吸湿性系数κ分别为0.37、0.29、0.39.气溶胶颗粒物的密度和云凝结核活性受化学组分影响明显,相对于晴天,霾天颗粒物中无机盐含量较高、有机物含量较少,对应的颗粒物密度较高、云凝结核活性较强.