基于地基观测及源清单的2017-2019年德州市秋冬季大气污染防治效果评估

为评估污染减排措施实施效果,基于地基观测及排放清单数据,运用WRF中尺度气象模型和CAMx空气质量模型,对德州市2017-2019年秋冬季大气污染攻坚实施效果进行了评估.结果表明,2017-2018年秋冬季,德州市ρ（PM_2.5）同比下降31.7%,高于京津冀及周边地区平均水平（25.6%）,大气污染攻坚措施成效显著;2018-2019年秋冬季,德州市ρ（PM_2.5）同比增加8.5%,高于京津冀及周边地区平均水平（4.2%）,这与不利气象条件及排放量同比减少有关.观测结果显示,2018-2019秋冬季,德州市PM_2.5中无机组分、一次排放示踪物以及SO₂和CO等气态前体物浓度较上一年度呈下降趋势,ρ（SOA）（SOA为二次有机气溶胶）、ρ（NH₄+）同比有大幅增长,增幅分别为53.8%和19.1%,这与大气中VOCs（挥发性有机物,增加46.5%）及大气氧化性（增加6.4%）的增加密切相关,表明德州市复合型大气污染加剧,PM_2.5防控难度加大.综合气象和减排评估结果可知,2017-2018年秋冬季,气象条件（13.4%）和长效措施（9.4%）是德州市PM_2.5改善的两个主要因素;2018-2019年秋冬季,长效措施减排效果较为有限,减排主要来自预警应急（5.0%）和区域减排（5.2%）,若仅考虑不利气象条件的影响,将导致同比约19.9%的反弹.因此,持续深入推进长效减排措施,降低污染物排放水平,是德州市实现空气质量改善的根本途径.      

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

生物炭吸附硫化氢机制与影响因素研究进展

硫化氢（H₂S）是现代社会工业生产过程中最常见的气体污染物之一,具有高毒性、腐蚀性和污染性,若处理不当会对自然环境与人类健康造成危害.生物炭因具备良好的吸附特性以及低成本和制备来源广等优点,在环境污染治理领域有着广泛的应用前景.目前生物炭吸附硫化氢技术在国内外受到越来越多的关注,但影响生物炭吸附硫化氢的因素复杂多样,需要对相关知识和研究进展进行系统地总结和归纳.从生物炭特性、吸附影响因素（生物质原料、热解温度、热解停留时间、粒径）、调控手段（包括湿度、吸附温度、吸附操作条件、改性活化）以及吸附硫化氢机制,对国内外生物炭吸附硫化氢的研究进展进行综述,通过选择合适的生物炭原材料、制备条件和优化生物炭吸附条件,从而为实现生物炭对硫化氢的高效去除提供更多的参考信息.     

富铁炭对填埋覆土层甲烷氧化主导微生物活动的影响

为了进一步明晰甲烷氧化菌群与环境间的相关关系,通过比较其甲烷氧化量和胞外聚合物（EPS）2种重要的微生物生命活动来探讨不同基质浓度与不同炭组间交互产生的环境差异对微生物群落的影响.结果表明,不同基质浓度对微生物多样性和种群差异影响最大.在甲烷与氧气（15%,V/V）均充足的情况下甲烷氧化累积量主要由Ⅰ型甲烷氧化菌贡献;而在某一组分相对不足（￡10%,V/V）的气体浓度下,Ⅱ型甲烷氧化菌是消耗甲烷的主要微生物.在高甲烷低氧条件添加富铁炭或可有效缓解EPS堵塞且有利于Ⅱ型甲烷氧化菌Methylocystis的生长.     

硫化氢对填埋场生物炭改性覆土的甲烷氧化的影响

填埋场覆土中甲烷氧化菌的生物氧化作用,是填埋场CH4最主要的自然减排途径,但通常传统的覆土材料CH4氧化能力并不足.生物炭可用于强化填埋场覆土的CH4氧化性能,同时,填埋气中的硫化氢(H2S)也易被生物炭吸附转化,可能为CH4氧化带来潜在影响,需要进一步探究和揭示.在前期实验基础上,设计了一种生物炭改性覆土材料,接种富...     

输送、滞留叠加海上回流的长时间沙尘天气影响判断及贡献分析

于2019年10月15日~11月7日对上海大气中颗粒物的质量浓度和PM_2.5的化学组分进行了在线连续观测,期间,华东地区遭遇了一次大范围的沙尘过程.根据相关规定,结合沙尘示踪组分和WRF-CMAQ数值模拟,将观测过程分为4个阶段：沙尘前、沙尘Ⅰ（输送和滞留过程）、沙尘Ⅱ（海上回流和清除过程）和沙尘后.基于相关规定、沙尘示踪物和空气质量模型这3种方法判定的沙尘开始时间为10月29日08：00~09：00,但结束时间存在明显分歧：相关规定的判定方法无法对海上回流的沙尘气团进行识别;不同示踪物判断的沙尘结束时间有明显差异;WRF-CMAQ模型虽然能够较好地模拟沙尘的时间变化趋势,但对于短期滞留的沙尘和海上回流沙尘存在高估.沙尘天气中PM₁₀、PM_2.5和无机元素的质量浓度显著高于非沙尘天,最高日均浓度出现在10月29日,分别为（234.8±125.5）、（76.8±22.5）和（17.54±10.5）μg·m^-3.沙尘期间地壳元素对PM_2.5的浓度贡献显著升高,二次离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）对PM_2.5的浓度贡献明显降低,沙尘Ⅰ和沙尘Ⅱ过程Al、Si、Ca和Fe这4种地壳元素占PM_2.5的质量分数分别为23.5%和13.7%,二次离子分别占PM_2.5的质量分数为24.3%和41.9%.PMF源解析法、Ca含量丰度法、沙尘源区PM_2.5/PM₁₀比值法和地壳物质重构法表明,沙尘颗粒对PM_2.5的直接浓度贡献为43.4%~50.0%,回流沙尘对PM_2.5的浓度贡献为19.2%~24.7%.     

淹水条件下土壤还原作用对镉活性消长行为的影响

采用红壤(pH=4.46)和潮黄土(pH=7.10)在氮气(N2)覆盖下进行淹水恒温((25.0±0.5)℃)培养.红壤在淹水60d后pH上升到5.92,潮黄土在淹水3d后pH降至6.62,然后再上升到6.89.2种土壤的pe+pH从14.16下降到5.38.pH和pe+pH的升降导致了土壤固相交换态(Exc-)、碳酸盐结合态(Carb-)、氧化物结合态(Oxide-)、有机质结合态(Org-)Fe再分配比例的增长,并使Exe-Cd向Carb-Cd、Oxide-Cd、Org-Cd转化.土壤Exc-Cd与Exc-Fe之间,Exc-Cd与(Carb-Cd+Oxide-Cd+Org-Cd)、(Caxb-Fe+Oxide-Fe+Org-Fe)之间均显著负相关,由此表明,Fe组分的再分配决定着Cd组分的再分配.Fe、Cd的形态分配还影响着液相中Fe、Cd的浓度.在红壤淹水的1～7d中,固相中Cd以Exc-Cd为主,液相中Cd的浓度随pe+pH的下降而增加;在红壤淹水的中后期及潮黄土的整个淹水期,固相中Cd以Carb-Cd和Oxide-Cd为主,液相中cd的浓度随pe+pH的下降而下降.淹水土壤中DOM对水溶性cd浓度的影响不显著.     

通风方式对高含水率垃圾生物干化的影响

以高含水率混合收集生活垃圾为研究对象,研究了不同的通风方式(间隙通风10min/20min、间隙通风5min/25min、40℃热空气通风和间隙-连续通风)对生物干化影响.结果表明,40℃热空气通风和间隙-连续通风可提高产物含水率下降幅度、单位质量垃圾水分去除率、单位有机物降解脱水容量、产物低位热值;但堆体高温持续时间短,VS消耗量小,并且有机物稳定化程度低.经过18d的干化试验,4组试验产物含水率分别为39.6%,34.4%,23.7%,24.5%,相应的单位去除率(以原生垃圾质量计)为0.437,0.476,0.523,0.517kg/kg,低位热值为11954,12994,15760,14801kJ/kg,与原生垃圾相比,热值分别提高了121%、140%、191%及173%,以40℃空气通风产物热值最高.     

上海城区二次污染物形成过程及影响因素研究

利用气溶胶质谱仪在上海典型城区开展了对夏季亚微米颗粒物(PM_1)浓度及化学组分的实时在线观测,旨在捕捉污染过程、研究二次污染物的形成机制及影响因素.结果发现,上海城区二次污染物,包括二次有机气溶胶(SOA)、硫酸盐与硝酸盐是PM_1的主要组成,占比为82.5%,其中,SOA(28%)、硫酸盐(27%)与硝酸盐(27%)的比重相当.观测期间捕捉到了一个清洁期与两次污染的生消过程,清洁期的二次有机与无机污染物显著受到局地日间光化学转化过程的影响,污染过程根据气象条件的不同可以分为不同的阶段,包括传输期、累积期与消散期.传输期与消散期的局地光化学过程对SOA的形成有显著的促进作用,累积期SOA受到颗粒相水含量与区域传输的共同作用.污染期硝酸盐浓度显著上升,液相反应是促进污染期硝酸盐生成的重要因素,而污染期硫酸盐主要受到区域传输的影响.     

苏州城市化进程中水环境与人居环境关系研究

城市化进程的加快,使城市化地区的水环境也发生了巨大的改变。随着近20年来的经济发展和城市化建设,苏州地区已成为我国城市化程度较高的城市之一,但经济增长的同时也对城市水环境造成了巨大的影响。研究从人居环境的建设角度探讨了人居环境与水环境的关系,分析了苏州水环境在人居环境建设中的地位、作用及水环境的改变对人居环境的影响,并在此基础上提出了相应的对策措施,为苏州人居环境建设提供了一定的参考依据。