元素掺杂材料在电催化反硝化中的研究进展

电催化反硝化是处理硝酸盐废水技术之一。本文综述了电催化反硝化的最新研究进展，分析了电催化反硝化直接电子转移和原子氢(H^*)介导间接还原两种反应机理，总结了电催化反硝化的决速步是将NO₃^-还原为NO₂^-以及决定产物选择性的关键中间体是NO。在此基础上，总结了元素掺杂方法及其对电极材料催化活性中心和电催化反硝化反应路径的调控效应，提出了元素掺杂是提高电极材料催化活性、产物选择性和长期稳定性的有效手段。此外，还讨论了其他因素如水质特征、运行参数等对电催化反硝化效果的影响，明确了水中共存卤素离子如Cl^-和Br^-等可显著提高N₂选择性以及大多数电极材料在中性条件下还原效果最佳。面向日益增长的硝酸盐废水处理需求，指出了电能消耗高和实际废水水质成分复杂导致副反应多是限制电催化反硝化大规模应用的关键瓶颈。由此，展望了电催化反硝化技术研究未来需要针对多种实际废水的理化性质开展长期中试试验，除了提高还原速率和产物选择性外，还要重点关...     

砷胁迫下石油烃降解菌的分离、鉴定及其降解特性

以湖北省某砷-石油烃复合污染场地的土壤为研究对象，分离纯化砷胁迫下石油烃降解菌，采用16S rDNA测序技术进行菌种鉴定，分析降解菌的生长特性与降解特征，验证降解菌对复合污染土壤的实际修复效果。结果表明：从耐As高效石油烃降解菌株系列中筛选出菌株JYZ-03,其鉴定结果为不动杆菌(Acinetobacter sp.);菌株JYZ-03最佳生长和降解条件为pH=7、温度30℃、盐度0.1%和初始接种量2%;此条件下菌株JYZ-03对石油烃的降解效率为84.05%,对石油烃各组分降解能力存在差异，难易程度表现为长链烷(C26—C38)>多环芳烃>支链烷烃>中长碳链烷烃(C11—C25),石油烃降解效果显著，具有较好的实际修复效果。该研究丰富了石油烃污染修复功能菌株库，可为复合污染场地修复提供更多选择。     

生物炭及其水溶组分促进水铁矿微生物还原

采用水稻秸秆在300,400和500℃热解温度下制备生物炭(BC),并从中提取生物炭水溶组分(DBC),结合微生物还原实验和傅里叶转换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射晶体衍射(XRD)、电子顺磁(EPR)等表征手段考察BC和DBC对Geobacter sulphurreducens PCA还原水铁矿的影响和作用机制.结果表明,400℃热解BC可使微生物异化铁还原的速率增加12倍,还原率最高,这是由于其含有最多的醌基、羧基基团,可以作为电子穿梭体促进电子转移.BC不能作为电子供体直接向微生物或水铁矿提供电子.DBC使水铁矿的长期微生物异化铁还原程度和初始还原速率分别增加了10倍和2倍以上.500℃热解DBC可以充当电子供体或者电子穿梭体,促进水铁矿的微生物还原,但是不能直接化学还原水铁矿.     

硫酸盐还原菌污泥固定化特性

采用玉米芯为碳源,聚乙烯醇(PVA)为包埋载体,饱和硼酸(H3BO3)为交联剂,研究了硫酸盐还原菌污泥(SRBS)、铁屑、麦饭石共固处理合成煤矿酸性废水的最优配比与机理,并分析了固定化过程中小球稳定性及活性的变化规律。实验结果表明,SRBS投加量是影响处理效果的最显著因子,当投加30%SRBS、2%铁屑、3%麦饭石时SO2-4、Mn2+去除率分别为94.13%和84.39%,溶液p H为7.03,未检测出Fe2+;随着交联时间的延长,小球膨胀率及SO2-4还原率分别呈线性与指数下降,从保持小球稳定性与活性角度考虑,可将交联时间设定为4~8 h;该法可为市政污泥的处置以及生物法处理煤矿酸性废水的工程应用提供技术参考。     

不同培养条件下锰过氧化物酶(MnP)的合成及其对甲基橙的降解

高效、大规模、低成本合成木质素降解酶是直接采用其降解难降解有机污染物所必须解决的问题.对锰过氧化物酶(MnP)降解甲基橙和在非灭菌的反应器中连续合成MnP的可行性进行考察.结果表明,在采用2 mmol H2O2和1.5 mmol MnSO4的降解体系中,获最大脱色效果,且100、200和300 U/L的MnP可在8h内将甲基橙分别脱色18％、23％和35％;在非灭菌的反应器水平上实现了固定化培养的P.chrysosporium连续23 d合成MnP,但MnP酶活仅为2～ 23 U/L,难以酶解甲基橙;然而,在摇瓶培养条件下固定化的P.chrysosporium合成的MnP却能达1 152 U/L.因此,直接采用MnP对污染物进行降解以及在非灭菌的反应器中持续合成MnP是可行的,但就在非灭菌条件下如何提高MnP的合成量还有待开展深入的研究.     

MoS_2/Bi_2S_3异质结光催化剂的制备及其光催化性能

以五水硝酸铋为铋源、钼酸钠为钼源、硫脲为硫源,采用简单的一步水热法合成了MoS_2/Bi_2S_3异质结光催化剂,采用XRD,SEM,TEM,BET,UV-Vis DRS技术对其进行了表征。表征结果显示,MoS_2纳米片在Bi_2S_3微棒表面生长,增加了比表面积和活性位点,并形成异质结构,促进了光生载流子的迁移,抑制了电子-空穴对的再复合。实验结果表明:钼酸钠与五水硝酸铋的质量比为1∶2时制备的复合光催化剂性能最好,反应180min时对亚甲基蓝的去除率可达96.4%,明显高于MoS_2和Bi_2S_3,且具有较高的稳定性;该催化剂对罗丹明B、甲基橙和4-硝基苯酚的去除率分别为97.1%、93.1%和90.5%,表明其对污染物具有普适性。     

石墨相氮化碳协同UV-H_2O_2光催化降解亚甲基蓝

以三聚氰胺为前驱体,经热解—回流法制备了石墨相氮化碳(g-C3N4),采用XRD、FTIR、SEM、EDS、PL等技术对g-C_3N_4进行了表征。研究了g-C_3N_4在UV-H_2O_2体系中对废水中亚甲基蓝(MB)的光降解效果。实验结果表明,UV+g-C_3N_4催化剂+H_2O_2体系能协同降解MB,在初始MB质量浓度为20 mg/L、初始废水p H为5、废水体积为250 mL、g-C_3N_4加入量为0.10 g、H_2O_2浓度为0.4 mmol/L、反应温度为25℃的优化工艺条件下,紫外光照射70 min时MB脱色率达98.32%。g-C_3N_4催化剂具有较好的重复使用性能,使用5次后MB脱色率仍保持在95.10%。     

高效石油烃降解菌的筛选及其对原油污染土壤的修复

从陕北原油污染土壤中筛选出7株高效石油烃降解菌,其中黄杆菌属CC-2、不动细菌属SC-5、假单胞菌属SC-6表现出较强的石油烃降解能力。通过单因素试验和正交试验考察总石油烃(TPH)降解效果的影响因素,得出各因素对TPH降解率影响程度的大小次序为:溶液p H降解温度降解菌接种量摇床转速,且在降解菌接种量为7%(φ)、溶液p H为7、降解温度为30℃、摇床转速为150 r/min的最适处理条件下,菌株SC-6的TPH降解率可达61.23%。原油污染土壤生物修复实验结果表明:高效石油烃降解菌的投加有利于土壤TPH降解率和酶活性的提高;"菌株SC-6+营养剂"组修复处理42 d后的TPH降解率可达57.59%。     

层状氧化物NaCo_2O_4热催化H_2O_2降解亚甲基蓝

采用固相烧结法制备了NaCo_2O_4催化剂,构建了NaCo_2O_4-H_2O_2热催化体系降解亚甲基蓝(MB)。XRD和SEM表征结果显示,合成的NaCo_2O_4催化剂具有良好的稳定性。NaCo_2O_4对H_2O_2具有良好的热催化性能,反应温度越高,反应速率常数k越大,该催化反应符合一级动力学方程。NaCo_2O_4-H_2O_2体系对MB具有较好的降解效果,在反应温度为50℃、NaCo_2O_4加入量为50 mg、MB溶液加入量为100 mL、MB初始质量浓度为30 mg/L、H_2O_2加入量为1.00 mL的最优条件下,反应340 min时,MB降解率达87.00%;催化剂重复使用三次,MB降解率仍可达85%以上;经捕获剂效果对比实验发现,催化反应体系中存在h~+、·OH等催化活性物种。     

以硝酸盐为主要氮源的反硝化除磷细菌驯化

以活性污泥为种泥,通过序批式反应器(Sequencing Batch Reactor,SBR),在厌氧-缺氧-好氧交替的条件下驯化培养以硝酸盐为主要氮源的反硝化除磷细菌(Denitrifying Phosphorus-Accumulating Organisms,DPAO)。在330 d的培养时间内监测磷酸盐、硝酸盐和亚硝酸盐等常规指标,并研究驯化不同阶段的一个周期内各指标的变化及进行相应的动力学分析。结果表明,随着驯化的进行,厌氧阶段释磷速率逐渐增加,释磷量也相应增大,出水磷质量浓度最终维持在0.8mg/L,去除率达到91.8%,硝氮全部去除。通过对16S r RNA测序结果的比对,得到聚磷菌占总菌的76.93%,反硝化除磷菌占聚磷菌的一半以上。而聚糖菌仅占5.13%,聚磷菌成为优势菌种。此外,在整个驯化过程中,水质和环境条件的变化使出水中磷质量浓度出现波动,而出水硝氮的变化不大。研究表明,以硝酸盐作为主要氮源培养反硝化除磷细菌的方式是可行的,并有利于聚磷菌对聚糖菌的竞争,使聚磷菌成为优势菌种。