基于MERRA-2资料的PM2.5主要组分污染特征及与气象条件的相关性分析

利用MERRA-2再分析数据,对1980～2020年中国区域黑碳、有机碳和硫酸盐质量浓度的空间分布特征、多时间尺度变化规律进行了分析,并进一步探讨了典型区域黑碳、有机碳、硫酸盐浓度与大气自净能力指数之间的可能联系.结果显示:中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度都呈西部低、中东部高的空间分布特征,且京津冀、川渝、江浙沪、两广等4个区域的污染特征具有代表性;中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度均呈现阶段性的年代际变化特征,1980—2020年期间经历了缓慢增加、快速增加和缓慢下降的过程;4个区域3种组分的季节变化规律有较大差异,其中黑碳浓度呈夏季低、冬季高的“U”型变化规律,有机碳和硫酸盐浓度无显著的一致性特征;大气自净能力指数与黑碳、有机碳、硫酸盐浓度的长期变化趋势上有显著的负相关关系,即大气自净能力指数越大(小),污染物浓度越低(高).     

以硝酸盐为主要氮源的反硝化除磷细菌驯化

以活性污泥为种泥,通过序批式反应器(Sequencing Batch Reactor,SBR),在厌氧-缺氧-好氧交替的条件下驯化培养以硝酸盐为主要氮源的反硝化除磷细菌(Denitrifying Phosphorus-Accumulating Organisms,DPAO)。在330 d的培养时间内监测磷酸盐、硝酸盐和亚硝酸盐等常规指标,并研究驯化不同阶段的一个周期内各指标的变化及进行相应的动力学分析。结果表明,随着驯化的进行,厌氧阶段释磷速率逐渐增加,释磷量也相应增大,出水磷质量浓度最终维持在0.8mg/L,去除率达到91.8%,硝氮全部去除。通过对16S r RNA测序结果的比对,得到聚磷菌占总菌的76.93%,反硝化除磷菌占聚磷菌的一半以上。而聚糖菌仅占5.13%,聚磷菌成为优势菌种。此外,在整个驯化过程中,水质和环境条件的变化使出水中磷质量浓度出现波动,而出水硝氮的变化不大。研究表明,以硝酸盐作为主要氮源培养反硝化除磷细菌的方式是可行的,并有利于聚磷菌对聚糖菌的竞争,使聚磷菌成为优势菌种。     

三维多孔碳海绵催化臭氧氧化有机染料

针对目前催化臭氧氧化催化剂效率较低、易损失等缺点,通过高温煅烧制备了三聚氰胺碳海绵,以廉价易得的三聚氰胺泡沫直接碳化制备出柔性碳海绵,探讨其在催化臭氧氧化降解印染废水反应中的应用潜力;采用SEM观察、比表面积测定、傅里叶红外光谱和X-射线光电子能谱对碳化前后泡沫进行了表征,探讨了碳化前后泡沫微观结构的变化与催化降解印染废水性能与机理。结果表明:氮气氛围下高温煅烧获得了兼具微孔/介孔结构的三维碳骨架,为催化反应提供充分暴露的活性位点和高效的传质通道;在催化臭氧氧化染料的过程中,973 K下制备的碳泡沫呈现出最为优异的催化活性,显著高于均相臭氧氧化和常规活性炭催化臭氧氧化;自由基捕获实验表明催化过程由羟基自由基(·OH)所主导,超氧自由基(·O_2~-)则发挥了次要作用;富含多孔结构的碳海绵对于活性自由基的生成起到了积极贡献,从而在实际印染废水处理中具有良好的降解性能。研究为开发低成本的三维碳材料用于催化臭氧降解有机污染废水提供了新思路。     

氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能

针对燃煤电厂汞污染物排放控制的问题,以尿素为前驱体,通过直接热聚合法制得绒毛状石墨相氮化碳(gC_3N_4),并用于低温条件下吸附脱除单质汞(Hg~0)。利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段对吸附剂进行表征。结果表明:未改性g-C_3N_4具有良好的低温脱汞活性,在120°C时其脱汞效率可达84.7%;CuCl_2改性可以有效提高g-C_3N_4的脱汞性能,其脱汞效率在40～200°C范围内均可达到97%以上;温度对吸附剂脱汞效率的影响较小。XPS表征测试结果表明,铜离子和共价态氯原子均参与了单质汞的吸附脱除反应,Hg~0被Cu~(2+)离子和共价态Cl原子氧化成了Hg~(2+)离子,再吸附于g-C_3N_4表面而脱除。CO_2、SO_2和水蒸气对吸附剂脱汞效率影响较小,但水蒸气可提高汞吸附量。     

加速溶剂同时萃取和净化-气相色谱-三重四极杆串联质谱测定土壤和沉积物中8种多溴联苯醚

建立了土壤和沉积物中8种多溴联苯醚(PBDEs,BDE-28、BDE-47、BDE-99、BDE-100、BDE-153、BDE-154、BDE-183和BDE-209)加速溶剂同时萃取和净化-气相色谱-三重四极杆串联质谱(ASE-GC-MS-MS)的分析方法。通过优化加速溶剂萃取与弗罗里硅土在线净化和串联质谱多反应监测模式的条件,较好地去除基质干扰,并提高了三重四极杆串联质谱定性的准确性及定量的灵敏性。该方法采用改进的色谱柱能同时分析包括高溴代联苯醚BDE-209在内的8种PBDEs,其浓度范围为1～100 ng/mL(BDE-209为10～1 000 ng/mL),线性良好,线性回归系数均大于0.997。方法检出限为0.004～0.1 ng/g,方法回收率为75%～110%,方法精密度为2.4%～15.6%。适于批量处理土壤和沉积物中含有多组分痕量PBDEs的样品。     

煤掺氨燃烧过程中NO生成特性和氨氮转化行为研究

在实验室小型沉降炉上开展了氨、煤单独燃烧以及掺混燃烧实验，并结合数值模拟探究了氨煤掺烧的NO生成特性、中间反应过程及氨氮转化行为。结果表明，氨煤掺烧工况下的NO生成浓度远高于氨、煤单烧工况，且高于氨、煤单烧工况总和。掺氨比例为45%(热量比值，下同)时，氨煤掺烧NO排放比氨、煤单烧之和提高70.17%;而掺氨比例不变、燃料质量变为2倍后则提高79.36%,说明煤粉与氨掺烧后会导致NO排放升高。模拟结果表明，掺氨后反应器内NO浓度有一个快速增大阶段，此时氨开始氧化生成NO。氨氧化反应与氨还原反应同时发生，由于氨氧化速率始终高于氨还原速率，导致NO浓度升高。氨煤掺烧后，氨燃烧相关反应平均反应速率峰值增大，峰值出现位置提前，促进了氨氮向NO转化。     

气候变量和设计参数对生物滞留系统去除硝酸盐氮的影响

为探究生物滞留系统对NO₃^--N去除不稳定的主要影响因素,利用国际最佳管理措施数据库(BMPDP)和相关论文中的研究数据,统计分析了气候变量和设计参数对生物滞留系统去除NO₃^--N的影响,结合偏最小二乘回归(PLS)定量分析了不同影响因素的相对重要性,并提出了不同气候类型下的优化设计建议.结果表明,不同气候类型下生物滞留系统对NO₃^--N的去除能力分别为亚热带湿润气候(Cfa)>温带大陆气候(Dfa/Dfb)>温带地中海气候(Csb)>寒冷半干旱气候(BSk),对数去除率(LRV)中位数分别为-0.058、-0.212、-0.241和-0.327.设置内部存水区(IWS)、提高植物多样性、设置合理的服务面积比、添加介质土改良剂等措施均可在一定程度上增强生物滞留系统对NO₃^--N的去除能力.最小二乘回归(PLS)分析表明,气候变量较设计参数更能影响生物滞留系统对NO₃     

外加电势强化厌氧氨氧化工艺处理垃圾焚烧渗沥液短程硝化出水

利用外加电势强化厌氧氨氧化处理垃圾焚烧渗沥液短程硝化出水,研究外加电势对系统脱氮及有机物去除的影响。结果表明,在外加电势为0.06 V时,TN的去除率由43.2%提升至71.3%,COD的去除率由12.1%提升至24.4%。渗沥液中分子质量大于20 kDa的有机物在外加电势的作用下被部分降解成分子质量相对较小的有机物。外加电势也会刺激微生物产生更多的EPS且能提高其中PN/PS的比值,这有利于厌氧氨氧化菌在电极表面的生长和富集,增强微生物的活性。电极生物膜中细胞色素c(Cyt-c)、亚硝酸盐还原酶(Nir)、肼合成酶(HZS)和肼脱氢酶(HDH)4种厌氧氨氧化菌的功能酶的活性也在外加电势的作用下得到了提升。     

交流电场联合有机物料强化东南景天修复重金属镉污染土壤

针对土壤重金属污染植物修复效率低的问题,采用盆栽实验,通过施加多种强度的交流电场(0、0.5、1.0 V·cm~(-1))和不同种类的有机物料(黄腐酸钾、紫云英),研究了交流电场及其与有机物料联合对重金属超积累植物东南景天修复重金属镉污染土壤效率的作用。结果表明,交流电场促进了东南景天的生长和对重金属的吸收,以0.5 V·cm~(-1)作用最佳,在电场处理组20 d后东南景天地上部Cd积累量比不施加电场的处理组提高了48.1%。交流电场和有机物料联用可以进一步提升东南景天对土壤镉的累积,施加黄腐酸钾处理组有利于土壤酸可提取态Cd的提高,比对照组提高了16.35%。在交流电场为0.5 V·cm~(-1)条件下,以0.3%施用效果最佳,施加黄腐酸钾和紫云英分别是对照组(施加交流电场,不施加有机物料)的3.65倍和1.73倍。有机物料和交流电场的共同作用极大地促进了东南景天镉的积累。     

石墨相氮化碳协同UV-H_2O_2光催化降解亚甲基蓝

以三聚氰胺为前驱体,经热解—回流法制备了石墨相氮化碳(g-C3N4),采用XRD、FTIR、SEM、EDS、PL等技术对g-C_3N_4进行了表征。研究了g-C_3N_4在UV-H_2O_2体系中对废水中亚甲基蓝(MB)的光降解效果。实验结果表明,UV+g-C_3N_4催化剂+H_2O_2体系能协同降解MB,在初始MB质量浓度为20 mg/L、初始废水p H为5、废水体积为250 mL、g-C_3N_4加入量为0.10 g、H_2O_2浓度为0.4 mmol/L、反应温度为25℃的优化工艺条件下,紫外光照射70 min时MB脱色率达98.32%。g-C_3N_4催化剂具有较好的重复使用性能,使用5次后MB脱色率仍保持在95.10%。