Mn-Ce复合氧化物微球的制备及其催化氧化甲苯性能

为了开发高效稳定、具有低温活性的降解VOCs催化材料,采用传统水热法制备了一系列不同锰铈比的催化剂(MnO_2、Mn_(0.95)Ce_(0.05)O_x、Mn_(0.90)Ce_(0.10)O_x、Mn_(0.80)Ce_(0.20)O_x及Mn_(0.60)Ce_(0.40)O_x),利用SEM、BET、XRD、H_2-TPR、O_2-TPD、拉曼光谱等技术对催化剂的物理化学性质进行了表征分析,同时考察了其对甲苯的催化氧化活性。结果表明:通过简单的水热合成法合成出的Mn-Ce复合氧化物均为微球,但Ce的加入使得微球催化剂表面的纳米针消失,变为光滑的微球体;而不同的催化剂在氧化甲苯时呈现不同的催化氧化性能,其中Mn_(0.80)Ce_(0.20)O_x具有最佳的甲苯氧化性能,这是由于其具有较强的氧化还原性能、较高的化学吸附氧含量及存在Mn-Ce固溶体。因此,通过控制催化剂中Ce含量,可调控催化剂的形貌和物理化学特性,从而使Mn-Ce复合氧化物在甲苯催化氧化中展现出优异的催化性能。研究结果为新型高效降解VOCs催化材料的设计和开发提供了新思路。     

CePO4-TiO2固溶体的NH3-SCR活性

采用共沉淀法合成了不同Ce与Ti摩尔比的CePO₄-TiO₂复合材料,利用XRD、TEM、NH₃-TPD和H₂-TPR技术对其物理化学性质进行了表征,并对其NH₃-SCR活性进行了评价。实验结果表明：随着CePO₄含量的增加,催化剂的活性提高;当Ce与Ti的摩尔比为8:2时催化剂的活性最高,230 ℃的NO转化率达到100%,且具有更广的温度窗口,优于纯CePO₄。表征结果显示,CePO₄与TiO₂形成固溶体后,颗粒尺寸较为均匀,强酸位的数量增多,氧化还原性能提升,从而提高了催化剂的SCR反应活性,同时改善了其抗水抗硫性能。     

Ce_(0.65-x)Co_xK_(0.15)Zr_(0.2)O_2催化碳烟燃烧活性研究

采用柠檬酸络合燃烧法制备了不同铈钴摩尔比的Ce_(0.65-x)Co_xK_(0.15)Zr_(0.2)O_2(x=0,0.15,0.23,0.30,0.38,0.45,0.65)催化剂,采用XRD、SEM、FT-IR与H_2-TPR等技术对催化剂进行表征,并通过程序升温氧化反应(TPO)考察了催化剂不同Ce/Co比对碳烟颗粒物催化燃烧活性的影响。研究结果表明:在松散接触条件下,该系列催化剂催化碳烟颗粒物燃烧活性较高,T_m均小于400℃,当x=0.23时活性最高,T_i与T_m分别为321℃与355℃,催化剂所表现出的高活性受益于样品表面具有大量高活性的细小Co_3O_4颗粒物。     

CuxMn1-xCe0.75Zr0.25Oy催化降解甲苯的性能

采用溶胶凝胶法制备了双主金属、双助剂的Cu_xMn_1-xCe_0.75Zr_0.25O_y催化剂,在固定床反应器中评价了催化剂降解甲苯的性能,并采用XRD、H₂-TPR、O₂-TPD和Raman对催化剂进行表征。试验结果表明:催化剂中Cu含量的增加有助于增强Cu-Ce金属之间的相互作用,增加催化剂中的氧空位浓度和晶格氧含量,提高催化剂低温还原性,从而促进催化活性的提高。Cu₁CeZr催化剂降解甲苯活性最好,其完全降解甲苯的温度（T₁₀₀）为220℃,比Mn₁CeZr催化剂低60℃。     

Ce/Zr系列催化剂上碳颗粒物燃烧行为

分别在TG和TPO上考察了CeO₂,ZrO₂及不同Ce/Zr比的CexZr1-xO₂固溶体催化剂上soot的燃烧性能,同时考察了反应气氛对活性的影响.结果表明:Ce基催化剂能明显降低soot的起燃温度,Ce/Zr比的不同导致Ce_xZr_1-xO₂催化剂性能的差异.反应的速度控制步骤随O₂浓度的不同而改变;H₂O对Ce_0.5Zr_0.5O₂上soot的氧化活性基本没有影响;由于NO氧化产生的NO₂具有更强的的氧化能力,因此NO对soot的燃烧具有促进作用,起燃温度降低了30℃.催化剂上的β氧种参与了soot燃烧过程.     

Pd/CZ/Al2O3催化剂的制备、表征与三效催化性能

以共浸渍法制得的氧化铝负载铈锆固溶体为载体,并浸渍贵金属Pd得到了Pd/CZ/Al2O3催化剂.实验结果表明,该催化剂在老化前后都表现出良好的三效催化活性,新鲜样品Pd/CZ/Al2O3活性与Pd/CZ相当,老化后样品前者优于后者.结合XRD,BET,TPR等表征手段,讨论了Pd/CZ/Al2O3的催化活性特别是高温老化后活性与其组成结构之间的内在关系,揭示了其老化后仍具有较高活性的主要原因在于保持了Pd与CZ/Al2O3复合载体之间的强相互作用(SMSI).     

新一代三效催化剂的关键材料—CexZr1—xO2固溶体研究进展

汽车尾气排放法规的日趋严格迫切要求开发高性能的三效催化剂。传统三效催化剂中的CeO2高温下易发生烧结而降低或失去储氧能力。而加入锆所形成的CexZr1-xO2固溶体具有良好的抗高温老化性能、低温还原性能和较高的储氧能力，可以作为新一代三效催化剂的关键材料。     

钾掺杂对铈锆固溶体催化性能的影响

为研究钾掺杂对铈锆固溶体催化性能的影响,以Ce0.7Zr0.3O2为基体制备了一系列钾掺杂的铈锆固溶体xK-Ce0.7Zr0.3O2(x=0.05、0.10、0.15、0.20、0.25、0.30)催化剂样品,通过程序升温氧化(TPO)过程进行活性评价,并通过XRD、BET、H2-TPR和O2-TPD进行分析表征。结果表明,采用溶胶凝胶法制备的催化剂的催化性能比络合燃烧法所制备的稍好;当钾的掺杂量为0.10≤x≤0.30时,xK-Ce0.7Zr0.3O2催化碳烟颗粒燃烧的活性得到提高,起燃温度和最大燃烧速率温度分别在315℃和375℃附近,明显优于Ce0.7Zr0.3O2;掺杂钾后的催化剂样品均能形成萤石结构,并且随钾掺杂量的增大比表面积减小。     

CeO2-ZrO2固溶体在催化湿式空气氧化苯酚废水中的作用

采用共沉淀法制备了CuO/ZnO/Ce O_2、CuO/ZnO/ZrO_2和CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化湿式空气氧化苯酚废水催化剂,并采用N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、N_2O滴定和电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化剂表现出最佳的催化性能.在200℃、2 MPa空气、苯酚初始浓度500 mg·L~(-1)的条件下,COD去除率为96.5%.XRD表明Ce O_2-Zr O_2复合氧化物载体以Ce_xZr_(1-x)O_2固溶体形式存在,增加了催化材料的储放氧能力.XPS表明Ce~(3+)和Ce~(4+)在催化剂表面共同存在,协调了氧化还原过程.TPR表明催化剂的还原性对催化剂的氧化活性起到至关重要的影响.由于CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化剂活性组分和载体间的强相互作用,处理后的水样未发现金属离子,进而有效的提高了催化剂的稳定性和避免了对水样的二次污染.     

稀土掺杂钨钼酸盐类荧光粉水热法合成及结构与性能的研究

利用水热法制备了A0.925（MoO4）0.5（WO4）0.5∶Dy03.＋05（A=Ca、Sr、Ba）固溶体微晶。通过X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、荧光分析（FA）等测试手段对微晶结构、形貌和发光性能进行了表征。结果表明A0.925（MoO4）0.5（WO4）0.5∶Dy03＋.05（A=Ca、Sr、Ba）复合钨钼酸盐微晶均呈现典型的四方晶相白钨矿结构。荧光光谱中的480nm处的偶合双峰和575nm处的锐而强的黄发射峰,分别对应于稀土离子Dy3＋的4F9/2→6 H15/2和4F9/2→6 H13/2跃迁。其中具有球状颗粒（尺寸为0.7μm）形貌的Ca0.925（MoO4）0.5（WO4）0.5∶Dy03.＋05微晶的发射峰强度最强,在光学材料中具有潜在应用。