响应面方法优化光催化降解抗生素类污染物过程研究

近年来抗生素类污染物对环境的影响及其生态毒性日益引起广大研究者的关注。对TiO2光催化降解典型抗生素类污染物磺胺二甲嘧啶（SMT）进行了研究。采用中心组合设计方法（CCD）进行试验设计,使用响应面方法（RSM）对光催化过程中的影响因素（TiO2浓度、初始磺胺二甲嘧啶浓度、双氧水浓度）进行了探讨和分析,并对反应过程进行了优化。优化结果表明,最佳反应条件为：TiO2浓度1.74 g/L、初始磺胺二甲嘧啶浓度20.0 mg/L、双氧水浓度106.28 mg/L,在优化条件下的磺胺二甲嘧啶光催化实际去除率为83.6%。响应面方法能够优化光催化条件,预测光催化结果,有利于优化光反应器的设计,对于工程化光催化水处理技术的发展具有一定的参考价值。     

磺胺类抗生素在斑马鱼体内的生物富集性及模型预测评估

针对磺胺类抗生素在鱼体内的生物富集特性,采用半静态生物富集测试法,研究磺胺二甲嘧啶(SMT)和磺胺甲恶唑(SMX)在斑马鱼(Brachydanio rerio)体内的生物富集规律及生物富集系数(bio-concentration factor,BCF),并选用3种常用预测模型对2种磺胺类抗生素的BCF值进行估算,比较了估算值与实际测定值,为磺胺类抗生素生物富集性的预测提供依据。研究结果表明,当暴露浓度为0.01 mg·L~(-1)~1.00 mg·L~(-1)时,鱼体对SMT的最大生物富集系数BCF值为1.11,最大富集量出现在暴露24~48 h期间;SMX的最大BCF值为1.15,最大富集量处于暴露96~168 h之间。根据磺胺类抗生素的理化性质,通过比较3种生物富集预测模型获得SMT和SMX的BCF值,发现其中Kow预测模型所得估算值最为接近实测值。因此可利用该模型作为磺胺类抗生素富集性的预测工具,为我国兽药抗生素的环境风险预测和评价提供依据。     

pH值和离子强度对针铁矿吸附磺胺二甲基嘧啶的影响机制

磺胺二甲基嘧啶作为普遍使用的抗生素代表,可通过动物粪便施肥及药物不规范使用进入到环境中.针铁矿是土壤中分布广泛且活性较高的一种矿物,会对磺胺二甲基嘧啶的环境行为产生一定的影响.为了正确评估磺胺二甲基嘧啶的环境风险,本文考察了溶液pH值、离子强度对针铁矿吸附磺胺二甲基嘧啶的影响.结果表明:磺胺二甲基嘧啶在针铁矿上的吸附具有明显的非线性,且吸附具有明显的滞后现象,吸附等温线可以用Freundlich模型较好的拟合(R~2=0.991);磺胺二甲基嘧啶在针铁矿上的吸附随着pH值的增加先增加后减小,随着离子强度的增加开始有微弱的增加然后保持不变;在酸性和中性条件下,表面络合作用是主导磺胺二甲基嘧啶在针铁矿表面上吸附的主要机制,在碱性条件下静电斥力是主导吸附的主要作用力.因此,在评估抗生素的环境行为时,应该考虑不同的环境条件对针铁矿吸附磺胺二甲基嘧啶的影响.     

土壤中磺胺二甲嘧啶赋存对水稻生长的影响

为探究土壤中残留抗生素对植物生长的影响,选取土壤中检出率较高的磺胺类抗生素磺胺二甲嘧啶作为外源污染物,分析水稻苗期和成熟期生长指标、根系和叶片生理生化指标、水稻各器官中抗生素残留量和富集转运因子的变化特性,并评价水稻籽粒中残留磺胺二甲嘧啶的健康风险.结果表明,磺胺二甲嘧啶对水稻株高和生物量的抑制作用存在于整个生长周期中,且苗期的影响大于生长成熟期,根部受到的影响大于苗部.苗期秧苗根系活力、硝酸还原酶活性和叶片叶绿素含量受到随抗生素含量增加而增大的抑制作用,而抗氧化酶活性的变化趋势表现出不同特征,具体为超氧化物歧化酶活性增强、过氧化氢酶和过氧化物酶先被激活后被抑制.磺胺二甲嘧啶在水稻各器官中的积累量表现为：根>叶>茎>籽粒,且水稻籽粒的抗生素风险评估结果显示EDI/ADI<0.1,不构成健康风险.生长成熟期土壤中磺胺二甲嘧啶对水稻富集因子和转运系数的影响大于苗期.综合磺胺二甲嘧啶对水稻的不利影响,在水稻种植中施加畜禽粪便作为有机肥和使用养殖水进行农田灌溉时,需要关注磺胺二甲嘧啶的生态效应,保障水稻等作物的安全生产.     

3种污泥对磺胺二甲基嘧啶的吸附性能

研究了厌氧颗粒污泥、厌氧污泥及好氧污泥对磺胺二甲基嘧啶(SM2)的吸附性能。当SM2初始浓度为50μg/L时,采用活性污泥灭活吸附,考察了吸附平衡时间、吸附等温线及温度对污泥吸附的影响,并比较了失活污泥与活性污泥的吸附性能。结果表明,3种污泥对SM2的吸附均在1 h内达到吸附平衡;3种失活污泥对SM2的吸附都可用Freundl-ich和Langmuir吸附模型来描述,并且Freundlich吸附模型的拟合效果要好于Langmuir模型(R2F>R2L);温度对3种污泥吸附影响规律一致,并且吸附常数KF(15℃)>KF(25℃)>KF(35℃),这说明吸附为放热反应,低温有利于吸附反应的进行。活性污泥对SM2的吸附与失活污泥吸附规律一致,都符合Freundlich模型。3种活性污泥对SM2的去除是吸附和降解的共同作用,并且都是降解占主导地位,降解效率为厌氧污泥>好氧污泥>厌氧颗粒污泥。     

磺胺二甲基嘧啶在过硫酸盐存在下的辐照降解研究

本研究对磺胺二甲基嘧啶(SMT)在不同条件下的辐照降解进行了研究.SMT(20 mg·L~(-1),约0.072 mmol·L~(-1))在外加过硫酸根浓度为0、1、2、4、10和20 mmol·L~(-1)条件下分别进行辐照,发现伽马辐照可有效去除水中的SMT,并可极大地促进溶液TOC的去除,过硫酸盐与伽马辐照联合作用表现出明显的协同效应.在本研究中,各条件下的辐照降解反应均符合准一级反应动力学.在外加过硫酸盐的条件下,溶液的矿化度可以得到极大的提高,当吸收剂量为1 k Gy时,其矿化度由3.5%提高到22.8%,当吸收剂量为5 k Gy时,矿化度由14.1%提高到70.1%.在辐解后的溶液中,利用IC检测到硫酸根离子(SO_4~(2-))、甲酸根离子(HCOO~-)和乙酸根离子(CH_3COO~-)3种离子的存在,一部分中间产物通过GC-MS检测得到,常见的含氮离子(NO_2~-、NO_3~-和NH_4~++)并未在溶液中检测到.同时,本研究还深入探讨了SMT辐照降解机理和降解途径.     

土霉素和磺胺二甲嘧啶对堆肥过程中酶活性及微生物群落功能多样性的影响

为了探讨抗生素对堆肥过程中酶活性及微生物群落功能多样性的影响,将添加土霉素(OTC)和磺胺二甲嘧啶(SM_2)的猪粪与小麦秸秆进行好氧堆肥发酵试验.试验设置3个处理,分别为CK处理(不添加抗生素)、L处理(10 mg·kg~(-1)OTC+1 mg·kg~(-1)SM_2)、H处理(140 mg·kg~(-1)OTC+30 mg·kg~(-1)SM_2).结果表明,各处理堆体温度在55℃及以上持续了4 d,发芽指数大于85%,均达到了腐熟标准;堆肥35 d后,L和H处理中OTC残留率分别为2.8%和4.2%,SM_2均未检出;抗生素降解符合一级动力学方程,半衰期为0.56~1.24 d.H处理对堆肥过程中脱氢酶活性呈先抑制后促进的作用,而对脲酶活性则在堆肥后期表现出显著抑制作用.Biolog数据表明,在堆肥腐熟期H处理AWCD值、Shannon指数和Simpson指数显著大于CK;主成分分析得出,H处理改变了堆肥过程中微生物群落结构,起分异作用的碳源主要为糖类、羧酸类及氨基酸类.综上所述,添加OTC和SM_2对堆肥过程中酶活性和微生物群落功能多样性有显著影响,且经堆肥处理后SM_2被完全降解,而OTC仅有少量残留,说明好氧堆肥是一种快速有效去除抗生素的方法.     

Removal of sulfamethazine antibiotics by aerobic sludge and an isolated Achromobacter sp. S-3

Removal characteristics of sulfamethazine (SMZ) by sludge and a bacterial strain using an aerobic sequence batch reactor (ASBR) were studied. Operating conditions were optimized by varying the reaction time and sludge retention time (SRT). An Achromobacter sp. (S-3) with the ability to remove SMZ was isolated from the ASBR. The effects of different operating parameters (pH and temperature) on the biodegradation of SMZ by S-3 were determined. The results indicate that, between 0.5 and 4 hr, reaction time of the ASBR had a significant effect on the SMZ removal efficiency in the system. The SMZ removal efficiency also increased from 45% to 80% when SRT was prolonged from 5 to 25 days, although longer SRT had no impact on SMZ removal. The SMZ adsorption rate decreased with increasing temperature, which fitted Freundlich isotherm well. The removal of SMZ in the ASBR was due to the combined effects of adsorption and degradation, and degradation played a leading role.     

痕量磺胺二甲基嘧啶ELISA与HPLC检测方法比较

比较了城市污水中磺胺二甲基嘧啶(SM2)的两种检测方法,即酶联免疫(ELISA)法和SPE-HPLC法.HPLC法以Agilent ZORBAX Exlipse XDB-C18色谱柱为分析柱,流动相乙腈与超纯水的比例为2:8(V:V),270nm处检测SM2含量.结果表明,ELISA法的平均回收率为90.4%,相对标准...     

兽用抗生素磺胺二甲嘧啶对麦田NH3挥发的影响

为了研究磺胺类兽药抗生素对麦田NH₃挥发的影响,采用了田间原位观测试验,对比分析了不同浓度磺胺二甲嘧啶（SMZ）在不同氮肥类型条件下对麦田NH₃挥发的影响.试验共设9个处理,分别为：无氮肥无抗生素（CK）;复合肥为基肥,分别加施0,5,15,30mg/kg土的磺胺二甲嘧啶处理（CF、CF+SMZ5、CF+SMZ15、CF+SMZ30）;猪粪为基肥,分别加施0,5,15,30mg/kg土的磺胺二甲嘧啶处理（CM、CM+SMZ5、CM+SMZ15、CM+SMZ30）.所有施肥处理追肥均为尿素.结果表明：基肥阶段各处理之间的NH₃挥发速率无显著差异（P > 0.05）,追肥阶段各处理之间有极显著差异（P<0.01）,中高浓度SMZ表现为明显的促进作用（P<0.05）.整个观测期,CF、CF+SMZ5、CF+SMZ15、CF+SMZ30和CM、CM+SMZ5、CM+SMZ15、CM+SMZ30处理的NH₃-N损失百分比分别为5.5%、6.6%、13.9%、10.7%、11.0%、12.4%、11.9%、16.9%,其中CF+SMZ15、CF+SMZ30和CM+SMZ30处理显著增加了NH₃-N挥发累积量（P<0.05）,其导致的NH₃-N损失比分别是同种基肥零抗生素添加的2.5、2.0和1.5倍,表明磺胺二甲嘧啶与复合肥的混施对土壤NH₃挥发的促进效应要高于与猪粪的同步混施.兽药抗生素对土壤NH₃挥发的影响不容忽视.因此,需大力加强对兽药抗生素的管控,并进一步探明不同兽药抗生素对土壤NH₃挥发的影响机制,为减缓兽用抗生素的环境污染生态效应作支撑.