BiOBr/Bi2MoO6异质结的构筑及对甲基橙的吸附/光催化性能的协同作用机制

采用简单的沉积-沉淀法合成了BiOBr/Bi_2MoO_6(BOB/BMO)异质结,采用XRD、XPS、TEM、SEM、EDS、FT-IR、UV-Vis-DRS、PL、PC和EIS等测试技术对光催化剂的物相组成、形貌、光吸收特性和光电化学性能等进行系统表征,并以模型污染物甲基橙(MO)的吸附和光催化降解作为探针来评价BiOBr/Bi_2MoO_6异质结的吸附性能与光催化活性增强机制.SEM和TEM分析结果表明,所得Bi_2MoO_6微球由大量厚度约为20~50 nm的纳米片组成;沉淀-沉积法所得样品的形貌分析显示,尺寸约为10 nm的BiOBr量子点均匀沉积在Bi_2MoO_6微球表面,形成的新颖的BOB/BMO异质结.N2吸附/脱附结果表明,Bi_2MoO_6和BiOBr形成异质结具有大的比表面积(64.94 m2·g-1),且表面孔结构丰富.吸附/光催化降解实验结果表明,与纯Bi_2MoO_6或者BiOBr相比,BOB/BMO异质结表现出更好的吸附性能和光催化活性.吸附/光催化协同作用机理分析表明,BOB/BMO异质结具有大的比表面积和丰富的孔结构是其吸附性能增强的主要原因.此外,光致发光(PL)谱、光电流(PC)和交流阻抗(EIS)分析进一步揭示了BOB/BMO异质结有利于光生载流子的分离与转移,导致光催化活性增强,二者的协同作用使其对MO具有优越的去除性能.此外,BOB/BMO异质结较稳定,重复使用性能良好,有望用于MO废水的实际处理.     

Ozone-driven photocatalyzed degradation and mineralization of pesticide,Triclopyr by Au/TiO2

Triclopyr is a widely used pesticide which is non-biodegradable and enters aquatic systems. The ozone facilitated photocatalyzed degradation and mineralization of Triclopyr using Au-loaded titania as heterogeneous catalyst is reported. The oxidative degradation activity of the hazardous pesticide was investigated at pH 7.8 under varied reaction conditions, including in presence and absence of ozone, titania alone, in presence and absence of light and with different loadings of Au on support. Photocatalysis with 2% Au/TiO₂ in the presence of ozone yielded 100% degradation of Triclopyr in 2 h. The extent of degradation of pesticide and its mineralization were confirmed by GC-MS. For 10 mg/L of Triclopyr, 0.1 g/L of catalyst was found to be the optimum for mineralization. Results show that photocatalyzed ozonation with Au/TiO₂ as catalyst is a very effective for its removal. No leaching of Au was observed in triplicate runs. Catalyst was fully recoverable and reusable with no loss of activity.     

制备方法对MgAl水滑石衍生氧化物负载钯催化剂丙烷完全氧化活性的影响

以沉积沉淀法(DP)、浸渍法(IM)和共沉淀法(CP)制备MgAl水滑石衍生氧化物负载钯催化剂,用ICP、XRD、SEM、TEM、EDS、TPR以及比表面测定等手段对催化剂进行了表征.ICP和XRD数据表明用上述3种方法均可成功制备水滑石为前体载钯催化剂.SEM、TEM、EDS数据表明不同方法制备的样品具有不同的形貌以及钯在其中的分散度.综合各类表征数据可知Pd在催化剂中暴露的活性位是影响其活性的主要因素.     

Pd/CeO2催化水中溴酸盐的加氢还原研究

采用溶胶-凝胶法制备了CeO2载体,以浸渍法和沉积沉淀法制备了负载型催化剂Pd/CeO2.使用透射电镜(TEM)和Zeta电位仪对催化剂进行了表征.结果表明两种材料的等电点都在5.0左右; Pd颗粒在载体表面具有良好的分散性,且Pd负载量越高,Pd颗粒的粒径越大.采用Pd/CeO2催化剂催化溴酸盐加氢还原,发现在溴酸盐初始浓度为0.39mmol/L时,采用沉积沉淀法和浸渍法合成的Pd/CeO2催化剂反应50min后对溴酸盐的去除率分别为100%和71%,表明使用沉积沉淀法合成的催化剂具有较高的催化活性.改变催化剂用量,溴酸盐的催化还原速率不受传质阻力的影响,反应过程符合Langmuir–Hinshelwood模型,即催化还原反应由溴酸盐在催化剂表面的吸附控制.增加Pd的负载量,溴酸盐的还原速率增大.溶液pH值较低时,有利于对溴酸盐的催化还原.     

Pd/Ce0.5Zr0.5O2三效催化剂负载方法

分别采用沉积沉淀、直接混合和传统的浸渍法制备1% Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂ 催化剂, 研究了Pd负载方法对催化剂活性影响.运用H₂-TPR和原位漫反射红外(DRIFTS)研究了Pd-铈锆载体间的相互作用及Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂上的三效反应机理.结果表明沉积沉淀法制备的Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂(Pd-DP)表现出最强的Pd-载体作用及最优活性,原位红外实验发现Pd-DP上存在与传统的浸渍法制备的Pd-IMP催化剂不同的NO催化还原途径,推测Pd-载体间相互作用引起NO还原机理差异,进而导致活性差异.     

Pd/TiO2对水体中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯研究

分别采用沉淀-沉积法和浸渍法合成了Pd/TiO2催化剂,采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对材料进行了表征,并对2,4-二氯酚的催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,2种方法制备的催化剂在加氢脱氯反应中均具有较好的效果,沉淀-沉积法制备的催化剂活性更高,当反应物初始浓度为3.11 mmol.L-1,pH为12,催化剂用量为50 mg时,45 min内2,4-二氯酚可以完成脱氯过程.酸性条件有利于反应的进行.当催化剂用量在15～80 mg时,反应初活性没有明显变化,因此催化反应过程不受传质阻力的影响.当反应物初始浓度在0.62～3.11 mmol.L-1时反应初活性随浓度的提高显著增加,但进一步增加反应物的浓度时初活性没有明显提高,因此2,4-二氯酚在催化剂上的加氢脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明2,4-二氯酚的加氢脱氯受表面吸附所控制.