牦牛粪燃烧排放黑碳的化学老化过程

当前,对青藏高原牦牛粪燃烧排放的含黑碳（BC）颗粒物在老化过程中的演变机制了解还不足. 为深入研究这一问题,本文采用氧化流动反应器模拟牦牛粪燃烧排放BC颗粒物的不同老化程度,并利用单颗粒气溶胶质谱仪对老化前后BC颗粒物的化学组成、混合状态、老化机制等进行了表征. 结果显示,在不同程度的老化模拟过程中,牦牛粪燃烧排放的BC颗粒物均呈现显著的有机碳（OC）、硫酸盐（HSO₄⁻）和硝酸盐（NO₃⁻）离子峰特征. 老化前,有机碳（其特征峰主要为m/z = ²⁷C₂H₃⁺/CNH⁺、³⁷C₃H⁺、⁴³C₂H₃O⁺、⁵⁰C₄H₂⁺、⁵¹C₄H₃⁺和⁶³C₅H₃⁺）在正离子相对峰面积中占比为42.8%,而硫酸盐在负离子相对峰面积中占比高达72.4%.
基于自适应共振神经网络算法（ART-2a）,将BC颗粒物分为4类：BC、BCN、BCOCS和Other. 硫酸盐与BCOCS颗粒类型高度混合（99%）,而硝酸盐与BCN颗粒类型高度混合（98%）. 此外,随着老化程度的增加,二次组分（如⁴³C₂H₃O和⁶²NO₃⁻）在各颗粒类型中的混合程度也越高. 硝酸盐、草酸盐（⁸⁹HC₂O₄⁻）和铵盐（¹⁸NH₄⁺）的数量百分比与老化程度呈显著的正相关关系,表明在BC颗粒物老化的过程中它们的贡献会增加. 本研究有助于更加全面地理解青藏高原大气中BC颗粒物的行为,为该区域大气环境保护提供科学依据.