超临界水中Ni/ZrO2催化气化聚乙烯醇水溶液的产氢特性

以追求产氢及降解有机污染物作为协同目标,利用一套连续式超临界水气化装置,在设定压力24MPa,反应温度400—500℃,反应停留时间20—120s条件下,以Ni/ZrO2为催化剂考察了聚乙烯醇(PVA)水溶液的超临界水气化产氢特性.实验结果显示,催化剂Ni/ZrO2能有效促进PVA水溶液的分解产生富氢气体,气体产物中氢气的含量最高可达81.40%.过程探索发现:反应温度的升高能提高PVA气化效率,但气体产物中H2的含量随反应温度的升高有所下降;随着反应温度的升高,PVA分解趋于彻底,在压力24MPa、温度500℃、停留时间120s的条件下,TOC去除率、有机碳气化率和氢气化率分别达到71.46%,67.97%和157.24%;停留时间的变化对气体产物含量没有明显的影响,但延长停留时间能提高PVA的气化效率;PVA气化反应中间产物主要为链状烷烃、环烷烃、芳香烃及小分子酸,根据中间产物出现的顺序推测PVA的降解为由C—C键断裂形成小分子物质,这些小分子物质一部分转化为H2,CO,CH4和CO2,一部分形成难降解的芳香族化合物.