商用催化剂对氯代芳烃和氮氧化物的协同处置研究

多污染物的协同控制是环境催化研究的前沿,氯代芳烃和氮氧化物（NO_x）是生活垃圾焚烧等热工业过程中共存的典型污染物,目前商用催化剂能否实现二者的协同处置尚不清楚。因此,本文研究了5类商用SCR催化剂对氯苯（CB）和一氧化氮（NO）的协同处置活性。结果表明,1^#催化剂在300 ℃下对CB和NO具有较好的降解活性,且在90 min的反应周期内具有较高的稳定性,这是由于1^#催化剂具有较大比表面积、较高比例的表面吸附氧（O_β）以及V⁵⁺。1^#催化剂对CB和NO的协同降解实验显示,在250 ℃和300 ℃下,NO的引入能够生成NO₂,可促进CB的降解。
300 ℃时CB的存在抑制了NO的转化,而当温度降到250 ℃时,CB对NO的转化有促进作用。这可能是因为在较高温度下NO₂生成量相对较多,C—Cl键解离程度较大,在一定程度上会影响SCR反应的进行,导致NO的转化率较低;而温度降低时,CO₂选择性增强,可能会抑制NH₃的过度氧化,同时NO₂生成量和C—Cl键的解离均变弱,进而使得SCR反应相对增强。利用热脱附/GC-MS联用系统全面分析了降解过程中产生的中间产物,发现CB和NO协同处置体系中间产物种类显著减少,经过脱氯、烷基化、氧化等一系列反应生成苯、甲苯、苯甲醛和苯酚等中间产物,最终矿化生成H₂O和CO₂。可见NO的引入不仅能促进CB的深度氧化,还能在一定程度上抑制多氯代副产物的生成。