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过渡金属掺杂对镧锡烧绿石催化碳烟燃烧性能的影响
引用本文:李曦峰,孙宇琦,王仲鹏,牟宗刚,崔兆杰.过渡金属掺杂对镧锡烧绿石催化碳烟燃烧性能的影响[J].环境科学,2017,38(4):1348-1356.
作者姓名:李曦峰  孙宇琦  王仲鹏  牟宗刚  崔兆杰
作者单位:山东大学环境科学与工程学院, 济南 250100;济南大学化学化工学院, 济南 250022,济南大学化学化工学院, 济南 250022,济南大学化学化工学院, 济南 250022,济南大学化学化工学院, 济南 250022,山东大学环境科学与工程学院, 济南 250100
基金项目:国家自然科学基金项目(21277059);山东省重点研发计划项目(2014GSF117039,2015GSF117025);山东省自然科学基金项目(ZR2014DM011)
摘    要:催化燃烧是去除机动车排放碳烟颗粒物的有效方法之一.利用CTAB辅助法制备了不同过渡金属掺杂的镧锡烧绿石型La_2Sn_(1.8)TM_(0.2)O_7(TM为Sn、Mn、Fe、Co和Cu)复合氧化物催化剂.采用XRD、氮气吸脱附、SEM、FT-IR、H2-TPR和荧光光谱(PL)等手段表征了催化剂的理化性质,采用程序升温氧化(TPO)技术评价了其催化碳烟燃烧的活性.研究发现,催化剂经900℃焙烧后呈球形形貌,具有相对较大的比表面积(~20 m2·g~(-1)).低价过渡金属离子的掺杂使氧空位的整体浓度增加,有利于催化剂活化吸附氧分子,改变材料的氧移动和氧化还原性能.富氧气氛下,少量过渡金属掺杂提高了烧绿石催化碳烟燃烧的活性和选择性,这与氧空位浓度的增加以及氧化还原能力的提高有关,其中Co-LSO具有较好的催化性能,起燃温度(T10)为379℃,CO_2选择性接近100%;NOx气氛存在可以进一步提升催化剂氧化去除碳烟的活性.利用等温反应和碳烟厌氧滴定实验进行了活性氧浓度的定量和反应动力学分析,并计算出富氧气氛下催化反应的转化频率(TOF),其中Co-LSO样品的TOF值最大为3.20×10~(-3)s~(-1),基于TOF的活性顺序与TPO法得到的起燃性能的结果基本一致.

关 键 词:烧绿石  过渡金属  氧空位  碳烟  催化氧化
收稿时间:2016/9/28 0:00:00
修稿时间:2016/11/8 0:00:00

Catalytic Combustion of Soot Particulates over Rare Earth Pyrochlore Oxides Doped with Transition Metals
LI Xi-feng,SUN Yu-qi,WANG Zhong-peng,MU Zong-gang and CUI Zhao-jie.Catalytic Combustion of Soot Particulates over Rare Earth Pyrochlore Oxides Doped with Transition Metals[J].Chinese Journal of Environmental Science,2017,38(4):1348-1356.
Authors:LI Xi-feng  SUN Yu-qi  WANG Zhong-peng  MU Zong-gang and CUI Zhao-jie
Institution:School of Environmental Science and Engineering, Shandong University, Ji''nan 250100, China;College of Chemistry and Chemical Engineering, University of Ji''nan, Ji''nan 250022, China,College of Chemistry and Chemical Engineering, University of Ji''nan, Ji''nan 250022, China,College of Chemistry and Chemical Engineering, University of Ji''nan, Ji''nan 250022, China,College of Chemistry and Chemical Engineering, University of Ji''nan, Ji''nan 250022, China and School of Environmental Science and Engineering, Shandong University, Ji''nan 250100, China
Abstract:
Keywords:pyrochlore  transition metal  oxygen vacancy  soot particulates  catalytic oxidation
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