| 模拟日光照射下土霉素的复合光化学转化动力学及环境归趋 |
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| 引用本文： | 董倩倩,张蓬,尉小旋,葛林科,鞠茂伟,王德高,姚子伟.模拟日光照射下土霉素的复合光化学转化动力学及环境归趋[J].环境科学学报,2018,38(3):954-960. |
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| 作者姓名： | 董倩倩 张蓬 尉小旋 葛林科 鞠茂伟 王德高 姚子伟 |
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| 作者单位： | 1. 大连海事大学 环境科学与工程学院, 大连 116026;2. 国家海洋环境监测中心, 国家海洋局近岸海域生态环境重点实验室, 大连 116023,国家海洋环境监测中心, 国家海洋局近岸海域生态环境重点实验室, 大连 116023,浙江师范大学 地理与环境科学学院, 金华 321004,国家海洋环境监测中心, 国家海洋局近岸海域生态环境重点实验室, 大连 116023,国家海洋环境监测中心, 国家海洋局近岸海域生态环境重点实验室, 大连 116023,大连海事大学 环境科学与工程学院, 大连 116026,国家海洋环境监测中心, 国家海洋局近岸海域生态环境重点实验室, 大连 116023 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金（No.21577029，41476084）；近岸海域生态环境重点实验室开放基金（No.201602）；海洋局青年海洋科学基金（No.2012501） |
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| 摘 要： | 环境水体中存在众多可解离的有机污染物,而不同的解离形态表现出相异的环境行为,如光化学反应活性和归趋.本文以土霉素(OTC)为例,研究了水中可解离化合物的表观光降解、光氧化等复合光化学转化动力学,并揭示了其相应的环境光化学归趋和贡献.模拟日光(λ290nm)照射下,OTC的光降解遵循准一级反应动力学,光解速率常数(k)对pH表现出明显的依赖性.这是由于随pH值升高,解离形态(i)从OTCH_2~0、OTCH~-到OTC~(2-)渐变,相应的k_i和量子产率(Φ_i)显著增大.竞争动力学实验进一步表明,·OH和~1O_2均可以氧化降解OTC,且降解速率随着pH的增大而加快.这与3种解离形态不同的去质子化程度和氧化反应活性有关.去质子化增加化合物的电子密度,利于活性氧物种的亲电攻击,从而促进光氧化反应.基于以上OTC解离形态的不同光化学转化活性,评估了环境表层水体(pH=6~9)中的复合光化学转化半减期(t_(1/2,E)).t_(1/2,E)值依赖于基质pH和季节,北纬45°晴天正午,t_(1/2,E)在0.131 h(仲夏,pH=9)到3.63 h(仲冬,pH=6)之间.多数情况下,OTC的表观光解是其最主要的光化学转化途径,~1O_2氧化次之,而·OH氧化的贡献非常小.以上结果证明了OTC不同解离形态具有不同的光化学转化动力学.因此,为了准确评价水环境中抗生素等可解离有机污染物的光化学归趋和风险,有必要综合考虑所有解离形态的复合光化学行为.
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| 关 键 词： | 土霉素 解离形态 羟基自由基 单线态氧 光化学行为 |
| 收稿时间： | 2017/8/4 0:00:00 |
| 修稿时间： | 2017/9/28 0:00:00 |
Aqueous multivariate photochemical transformation kinetics and fate of oxytetracycline under simulated solar irradiation |
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| DONG Qianqian,ZHANG Peng,WEI Xiaoxuan,GE Linke,JU Maowei,WANG Degao and YAO Ziwei.Aqueous multivariate photochemical transformation kinetics and fate of oxytetracycline under simulated solar irradiation[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2018,38(3):954-960. |
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| Authors: | DONG Qianqian ZHANG Peng WEI Xiaoxuan GE Linke JU Maowei WANG Degao and YAO Ziwei |
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| Institution: | 1. School of Environmental Science and Technology, Dalian Maritime University, Dalian 116026;2. Key Laboratory for Ecological Environment in Coastal Areas(SOA), National Marine Environmental Monitoring Center, Dalian 116023,Key Laboratory for Ecological Environment in Coastal Areas(SOA), National Marine Environmental Monitoring Center, Dalian 116023,College of Geography and Environmental Sciences, Zhejiang Normal University, Jinhua 321004,Key Laboratory for Ecological Environment in Coastal Areas(SOA), National Marine Environmental Monitoring Center, Dalian 116023,Key Laboratory for Ecological Environment in Coastal Areas(SOA), National Marine Environmental Monitoring Center, Dalian 116023,School of Environmental Science and Technology, Dalian Maritime University, Dalian 116026 and Key Laboratory for Ecological Environment in Coastal Areas(SOA), National Marine Environmental Monitoring Center, Dalian 116023 |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | oxytetracycline dissociation forms hydroxyl radicals singlet oxygens photochemical behavior |
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