基于双同位素(δ15N-NO3--δ18O-NO3-)和IsoSource模型的岩溶槽谷区地下水硝酸盐来源的定量示踪

由于岩溶水文系统的脆弱性,岩溶地下水的NO~-_3污染成为全球普遍且严峻的环境问题,为保证居民的饮水安全,准确识别地下水中NO~-_3污染来源并量化各来源的贡献具有重要意义.选择重庆市近郊受城市化和农业活动影响显著的中梁山北部的龙凤和龙车两个岩溶槽谷地下河系统为研究对象,于2017年2月～2018年2月采集地下河水水样,分析其水化学和δ~(15)N-NO~-_3-δ~(18)O-NO~-_3,并利用IsoSource模型定量评估地下水中NO~-_3的来源.结果表明:①龙凤和龙车槽谷地下水NO~-_3浓度变化范围为19.31～37.01 mg·L~(-1)和2.15～27.69 mg·L~(-1),平均值分别为28.21 mg·L~(-1)和10.31 mg·L~(-1),季节变化明显;②龙凤和龙车槽谷地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3分别变化于3.29‰～11.03‰、 0.88‰～7.51‰和5.25‰～11.40‰、 2.90‰～19.94‰,平均值分别为6.74‰、 3.18‰和7.95‰、 11.18‰,龙凤槽谷较低的δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3值暗示其地下水NO~-_3主要来源于农业N肥,而龙车槽谷较高的δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3值意味着其地下水NO~-_3主要来源于生活污水,也表明硝化过程是本区地下水N的主要转化过程;同时,两槽谷地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3存在明显的季节差异,龙凤槽谷旱季和雨季地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3的平均值分别为8.83‰、 2.79‰和4.64‰、 3.58‰,龙车槽谷旱季和雨季地下水δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3的平均值分别为9.79‰、 14.56‰和5.12‰、 7.8‰,表明两槽谷地下水NO~-_3来源存在显著的季节差异,龙凤槽谷雨季地下水NO~-_3主要来源于降水和化肥中NH~+_4的硝化作用、土壤有机氮,而旱季主要来源于人畜粪便及污水,龙车槽谷旱、雨季地下水NO~-_3都主要来源于人畜粪便及污水;③IsoSource模型解析结果表明,龙凤槽谷地下水NO~-_3污染以降水和化肥中的NH~+_4来源贡献最大(44.63%),其次为人畜粪便及污水(29.5%)和土壤氮矿化(22.38%),大气沉降和化肥贡献率较低,不足10%.其中,雨季主要来源为降水和化肥中的NH~+_4(52.25%),旱季则是人畜粪便及污水(41%);龙车槽谷NO~-_3污染以人畜粪便及污水来源最大(36.17%),其次为降水和化肥中的NH~+_4硝化(23.5%)和土壤氮矿化(22.5%),大气沉降和化肥贡献率皆低于10%,旱、雨季人畜粪便及污水来源的贡献率都较大,分别为47%和25%.