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Fe3+/Fe2+活化亚硫酸盐降解水中双酚A的性能与机理
引用本文:储盈盈, 刘思, 徐立杰. Fe3+/Fe2+活化亚硫酸盐降解水中双酚A的性能与机理[J]. 环境化学, 2023, 42(12): 4292-4303. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022060402
作者姓名:储盈盈  刘思  徐立杰
作者单位:南京林业大学生物与环境学院,南京,210037
基金项目:中国博士后科学基金(2019M661856)和“青蓝工程”2020资助.
摘    要:
文章以典型新兴污染物双酚A (BPA)为研究对象,考察了自然复氧条件下各影响因素对Fe3+/S(Ⅳ)和Fe2+/S(IV)体系降解BPA的影响及二者的区别与联系,重点研究了Fe3+/S(IV)体系中活性物种的贡献和变化. 研究结果表明,Fe2+/S(Ⅳ)和Fe3+/S(Ⅳ)体系均能在一定程度上降解BPA,Fe3+/S(Ⅳ)体系对降解环境要求严格,限于强酸性条件下有较好的降解效能,而Fe2+/S(Ⅳ)体系降解BPA的有效pH可以拓宽至7.58,但是Fe2+/S(Ⅳ)体系对溶解氧需求更高,且BPA的最佳降解率低于Fe3+/S(Ⅳ)体系. Fe2+的浓度变化在Fe3+/S(Ⅳ)和Fe2+/S(Ⅳ)体系中具有指示作用,可用来预测自由基的生成情况及污染物的降解情况,通过对比二者体系中Fe2+浓度变化和BPA降解趋势,确定了两个体系中BPA降解均与${\rm{FeSO}}_3^+ $分解成${\rm{SO}}_3^{\cdot -} $和Fe2+这一关键步骤相关. 此外,${\rm{SO}}_3^{\cdot -} $和·OH被电磁自旋共振(ESR)检测到,并且通过抑制实验和ESR实验确定了由${\rm{SO}}_3^{\cdot -} $衍生而来的${\rm{SO}}_4^{\cdot -} $和·OH均是Fe3+/S(Ⅳ)体系中BPA降解的主要贡献者. 除此之外,首次在Fe3+/S(Ⅳ)体系中发现高价态Fe(Ⅳ)的存在. 最后根据LC/MS分析表明,Fe3+/S(Ⅳ)体系中BPA降解途径主要包括苯环的羟基化和BPA分子C—C键的β断裂.

关 键 词:亚硫酸盐     高价铁   硫酸根自由基   羟基自由基   双酚A.
收稿时间:2022-06-04
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