滇池流域硝酸盐污染的氮氧同位素示踪

滇池流域硝酸盐污染严重,厘清其来源对硝酸盐污染治理至关重要。本研究在滇池流域收集河水、湖水、井水、雨水样品,分析了无机氮浓度和硝酸根氮、氧同位素比值。总体上,硝酸盐浓度变化范围较大,从低于检测限到高达13.44mg-N/L,显示流域硝酸盐污染存在较大的空间差异。最高浓度出现在流域南部农田区的井水中,井水样品的氮、氧同位素数据大部分落在化学肥料和大气干湿沉降区,表明农业面源和大气输入对流域浅层地下水产生了污染,污染的浅层地下水又是湖泊水体的一个潜在污染源。流域内河流硝酸盐浓度变化范围较大,总体污染程度高于滇池湖泊水体,氮、氧同位素组成表明大部分河流中硝酸盐来自生活污水和人畜粪便。滇池水体的硝酸盐氮、氧同位素组成和河流的相似,说明人畜粪便和生活污水是主要来源。湖泊水体硝酸盐浓度从南向北有逐渐增加的趋势,这与滇池北部紧邻城区(生活污水)、流域南部主要为农田区(面源污染)的空间格局是一致的。总体上,滇池水体的硝酸盐主要来自城市生活污水,农业面源和大气输入。通过地下水途经进入湖泊主要发生在流域南部地区,具体的贡献份额还需要进一步的计算。     

典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐源解析

地下河是岩溶地区地下水赋存运动的主要场所和重要水源,近年来,硝酸盐污染严重.为解析典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐的来源,利用δ~(15)N-NO~-_3、δ~(18)O-NO~-_3和δ~(18)O-H_2O稳定同位素示踪技术开展研究,并通过SIAR稳定同位素模型,对不同污染源的贡献率进行了定量识别,同时阐明了土地利用类型对流域水体硝酸盐分布及来源的影响.结果表明:①降雨/化肥中的氨盐、土壤有机氮和粪肥污水是流域内水体硝酸盐的主要来源;②流域内水体硝酸盐的转化过程主要以硝化作用为主导,水体硝酸盐氮氧同位素初始值未受分馏影响;③基于SIAR模型,不同端元对流域内水体硝酸盐的贡献比例呈季节性差异,化肥、土壤有机氮和粪便污水对丰水期流域内水体硝酸盐的贡献比例分别为57.07%、 34.06%和8.87%;对流域内枯水期水体硝酸盐的贡献比例分别为34.14%、 33.02%和32.84%.     

浐河、涝河河水硝酸盐氮污染来源的氮同位素示踪

通过分析河水和工业污染水体硝酸盐氮同位素组成,对西安市周边主要河流浐河和涝河的硝酸盐污染源进行了初步研究.结果发现,浐河、涝河从上游至下游,河水硝酸盐氮同位素组成δ15N-NO3-值呈逐渐升高的趋势(1.3‰～9.0‰和3.3‰～7.4‰),而沿河流域2个工业排污口废水样的δ15N-NO3-值为:11.5‰和11.1‰.不同来源的硝酸盐氮同位素表现出明显的差别,工业排污可能是该河流硝酸盐氮浓度增高主要原因之一.相对于河水硝酸盐浓度变化,河水中硝酸盐氮同位素能够作为示踪水系硝酸盐氮污染来源和过程的可靠手段.同时,本研究大致区分了浐河和涝河流域主要的氮源输入,为研究硝酸盐污染,营养元素流失提供了重要的信息.     

基于氮氧同位素的南四湖硝酸盐来源解析

选取南水北调东线受水湖南四湖为研究对象,运用δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-同位素示踪技术和水化学分析方法,阐明了研究区水化学及不同形态氮分布特征,揭示了氮的转化过程,分析了硝酸盐来源,基于MixSIAR模型,对研究区水体中各硝酸盐来源贡献比例进行了定量识别.结果表明:南四湖无明显温跃层,水体呈碱性,水化学类型以SO₄^2--Na⁺型为主.下级湖中的氮以硝态氮为主,随着水体自净及沉积物吸附,浓度逐渐降低,入湖河流污染特征与湖水一致.研究区湖水硝酸盐形成过程以硝化作用为主,水体中的硝酸盐来源生活污水>土壤有机氮>合成化肥>大气沉降,基于MixSIAR源解析模型分析,贡献比例分别为51.3%、23.7%、16.4%、8.5%.     

混合土地利用下长河流域硝酸盐污染源解析

水环境中硝酸盐含量持续增加引发的环境问题已受到全球关注.为弄清混合土地利用下长河流域硝酸盐污染问题,本研究通过探究溶解态无机氮（DIN）各指标及氮氧同位素的时空变化特征,利用水化学与双稳定同位素示踪技术识别了硝酸盐的来源和转化,并结合贝叶斯稳定同位素混合模型（SIAR）量化了其主要来源,同时研究了土地利用对流域硝酸盐源时空分配的影响.结果表明：硝态氮是研究区水体中DIN存在的主要形式.同位素证据表明,氮的迁移和转化过程以水体中硝化作用为主,反硝化与同化作用对其组成并未造成显著影响.源解析结果显示,枯、丰两个水期水体硝酸盐污染源均以粪便和污水为主,且土壤氮和化肥贡献率在丰水期显著升高.此外,研究区土地利用对硝酸盐源分配在时间上影响显著,而空间上影响较弱.研究显示,人类密集活动对流域水环境影响显著,控制粪便和污水排放的同时减少氮肥的过度使用对于控制区域硝酸盐污染至关重要.     

长河流域枯水期水体硝酸盐源解析

通过识别研究区枯水期地表水和浅层地下水中溶解态无机氮(DIN)的分布特征,结合硝酸盐稳定同位素技术与水化学方法,并利用贝叶斯稳定同位素混合模型(SIAR),定量解析长河流域水体硝酸盐污染源,为流域水生态环境的修复治理提供理论支持。结果显示,研究区枯水期水体溶解态无机氮(DIN)以NO^-₃-N为主,NO^-₃-N平均占比为91.56%;水体生物地球化学过程以硝化作用为主;硝酸盐主要来自粪便和污水;SIAR模型计算结果表明,粪便和污水、土壤氮、化肥、大气沉降对研究区地表水硝酸盐的贡献比例分别为40.80%、30.60%、25.60%和3.00%;对浅层地下水硝酸盐的贡献比例分别为39.92%、32.11%、25.87%和2.10%。研究显示,人类活动对研究区水体影响强烈,加强排污设施基础建设,改善污水排放现象,是减少区域氮污染的关键因素。     

基于氮氧稳定同位素识别水体氮源的研究进展

氮源污染在全球范围内的地下水、河流、海洋等水体中都是一个备受关注的环境问题,尤其是受人类活动影响较大的区域,其污染来源多样,因此,关于水体中氮污染来源识别是水体氮污染防治的有效手段。近几十年来,利用硝态氮中的氮、氧在不同来源同位素值的不同,作为识别水体中氮污染源的有效手段。通过总结利用硝酸盐氮氧双同位素识别氮源的基本原理和不同氮污染源中氮、氧同位素组成的特征变化区间,结合水体其他水质指标来定性判断水体中氮的来源,描述硝酸盐同位素测试预处理的4种方法。结合其他数学模型,定量识别水体中氮源的贡献比例,并对利用同位素技术研究氮源污染情况进行总结与展望。     

汾河下游雨季硝酸盐污染源解析

通过应用多同位素示踪、Iso Source模型计算及微生物检测等方法,对汾河下游硝酸盐污染来源进行甄别,计算得出各来源贡献率.结果表明,汾河下游河流含氮物质的主要存在形式为NO_3~--N和NH4+-N,77. 8%的样品中NO_3~--N含量超过国家饮用水标准.稷山、河津和入黄口反硝化微生物丰度较高,很多优势菌属参与反硝化作,造成了氮素的分馏.同位素中δ15NNO3-和δ18O-NO3-含量变化范围分别为5. 30‰～12. 90‰和1. 3‰～1. 8‰,粪便和污水是临汾段河流硝酸盐主要来源,约占总硝酸盐来源的68%;在襄汾段,河流中硝酸盐主要来源为粪便和污水以及农业化肥,其贡献比例分别为37. 5%和37%;农业化肥是河津段河流硝酸盐的主要来源,其贡献比例为49. 3%.     

基于水化学与氮氧同位素的喀斯特山区水体硝酸盐来源示踪与估算——以平寨水库为例

平寨水库地处喀斯特山区,是贵州省重要的灌溉和饮用水库之一,其水环境质量深刻影响着居民生产生活.以平寨水库为研究对象,采用水化学分析方法、氮氧双同位素技术结合稳定同位素混合模型(Bayesian mixing model,MixSIAR),定量识别研究区水体硝酸盐各污染源的贡献率.结果表明:河流及库区水体溶解无机氮主要以硝态氮形态存在,时间上表现为平水期>丰水期>枯水期,空间上呈现出各河流上游浓度差异较大,下游与库区浓度接近,坝前丰水期的硝酸盐浓度较高的特征;研究区水体硝酸盐的转化主要以硝化作用为主,枯水期和平水期其主要来源是生活污水与牲畜粪便和土壤有机氮,丰水期主要为化学肥料;各时期硝酸盐来源中,整体表现为库区的生活污水与牲畜粪便的贡献率高于河流,土壤有机氮与化学肥料的贡献率低于河流.从生活污水与牲畜粪便贡献率来看,其值在河流、库区枯水期分别为59.3%、70.8%,在河流、库区平水期分别为58.3%、72.6%,丰水期值较小.从土壤有机氮贡献率和化学肥料贡献率来看,丰水期贡献率均高于枯水期和平水期.河流、库区丰水期源自土壤有机氮的贡献率分别为35.1%、32.8%,源自化...     

岩溶流域地表水和地下水硝酸盐来源定量识别

选取岩溶地区花溪河流域典型农业区为研究对象,运用δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-和δ¹⁸O-H₂O同位素示踪技术和水化学分析方法,阐明了研究区地表水和地下水中硝酸盐的分布特征,并揭示其来源和形成过程,基于R语言下运行的贝叶斯模型（stable isotope analysis in R）,对研究区水体中各种硝酸盐来源的贡献比例进行了定量识别.结果显示：受碳酸岩盐风化的控制,流域内地表水和地下水的水化学类型以HCO₃-Ca型为主,硝酸盐在研究区水体中的空间分布特征受土地利用类型影响明显;在研究区水体硝酸盐形成过程中,硝化作用起主导作用,水体中的硝酸盐来源主要有化肥、降雨中的氨盐、土壤有机氮、粪便和污水,与地表水相比,地下水中硝酸盐受粪便和污水的影响较大;基于SIAR源解析模型分析,大气沉降、化肥、土壤有机氮和粪便污水对研究区地表水硝酸盐的贡献比例分别为3.97%、26.87%、36.80%和32.37%,对地下水硝酸盐的贡献比例分别为2.83%、13.96%、21.03%和62.18%.     

沁河上游硝酸盐的定量源解析及其季节性差异

沁河流域人为源硝酸盐输入增加了河流富营养化的风险.为识别沁河上游硝酸盐来源,分别于2017年10月、2018年3月和2018年6月在沁河上游采集了28个河流表层水样,联合稳定同位素（δ15N-NO₃-和δ18O-NO₃-、δD-H₂O和δ18O-H₂O）和水化学参数（Cl-、NO₃--N、NH₄+-N）评估了沁河上游河流硝酸盐源与关键过程,并基于贝叶斯混合模型量化了不同硝酸盐来源的贡献.结果表明:①沁河上游溶解无机氮以NO₃--N为主,秋季[（2.40±1.17）mg/L]高于春季[（2.11±1.03）mg/L]和夏季[（1.50±0.61）mg/L];受积雪融化的影响,春季δ18O-NO₃-（13.0‰±3.13‰）显著高于夏季（2.90‰±3.12‰）和秋季（6.62‰±1.30‰）.②SIAR同位素模型结果表明,沁河上游硝酸盐主要来自土壤氮和化肥.在春、夏、秋3个季节,土壤氮的硝化对沁河上游硝酸盐的贡献比例分别为27.8%、39.5%和39.3%,化肥贡献比例分别为29.1%、40.2%和41.9%.春季（24.7%）大气沉降的贡献比例高于夏季（2.4%）和秋季（10.6%）.③沁河上游硝酸盐主要受硝化过程的影响,没有发生明显的反硝化过程.研究显示,春季、夏季和秋季沁河上游硝酸盐主要来自土壤氮和化肥的硝化,硝酸盐污染防治应考虑化肥的使用效率和抑制硝化过程的发生.      

基于水化学及氮氧同位素技术的硝酸盐来源解析——以鄱阳湖湿地为例

为了识别鄱阳湖湿地水体中硝酸盐污染的来源,转化特征和各污染来源的贡献比例,选取枯水期这一典型时期,于2019年1月份对鄱阳湖中的蚌湖湿地,沙湖山湿地和庐山湿地的地表水进行取样,并测定了水样中的离子组成和硝酸盐氮氧同位素值.研究结果显示, NO3-/Cl-物质的量浓度比值与Cl-浓度的关系表明3处湿地中硝酸盐来源可能受到农业活动和降雨的影响.蚌湖,沙湖山和庐山湿地水体中δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值的范围分别为-6.19‰～4.67‰和3.41‰～39.95‰,-4.14‰～1.45‰和31.54‰～68.30‰,-6.98‰～3.83‰和2.80‰～30.43‰,硝酸盐氮氧同位素值表明3处湿地硝酸盐来源可能受到降水NO3-,硝酸盐氮肥,氨态氮肥和土壤有机氮的影响.利用硝酸盐氮氧同位素之间的关系,并结合NO3-与Cl-比值关系判断湿地中无明显反硝化作用的发生.SIAR模型结果显示:蚌湖湿地,沙湖山湿地,庐山湿地硝酸盐来源中降水NO3-贡献占比最大,其次是化肥,土壤有机氮,粪便和生活污水贡献占比最小.     

多种方法识别青岛大沽河平原区地下水硝酸盐污染来源

硝酸盐是地下水中最常见的一种污染物,其来源的确定对于硝酸盐污染的治理非常重要.大沽河是山东半岛主要河流之一,其地下水含水层是重要的饮用水来源,但近年硝酸盐含量普遍很高,除了少数位置外,都超过了中华人民共和国国家标准,有必要对其污染来源进行研究.采用N同位素、N-O同位素和卤化物比率3种方法综合确定了硝酸盐污染来源.研究发现:该区地下水的N同位素比率值表明76%的取样点的硝酸盐来源与粪肥、污水、大气沉降、化肥和土壤N有关;氮氧同位素的结果显示80%的硝酸盐污染源为粪便或污水;卤化物比率也证明了这一来源.这和该区蔬菜生产大量施用粪肥和化肥进行农业种植是一致的,两者的混合施用使同位素比率和卤化物比率偏高,硝酸盐的主要污染来源是化肥和粪肥.多种方法相结合能够更准确地确定地下水硝酸盐的污染来源.     

无定河流域地表水硝酸盐浓度的时空分布特征及来源解析

无定河流域作为黄河的一级支流,其水生态环境质量深刻影响着黄河流域生态保护与高质量发展.为识别无定河流域硝酸盐污染来源,对2019～2021年期间无定河的地表水样品进行了采集,探究了流域地表水体硝酸盐浓度的时空分布特征及影响因素,借助水化学方法、氮氧同位素示踪技术以及MixSIAR模型定性和定量地确定了地表水硝酸盐各来源及其贡献率.结果表明,无定河流域硝酸盐浓度存在显著时空差异.时间上,丰水期地表水NO^-₃-N浓度均值高于平水期;空间上,下游地表水NO^-₃-N浓度均值高于上游.地表水硝酸盐浓度的时空差异主要受降雨径流、土壤类型以及土地利用类型的影响.无定河流域地表水丰水期硝酸盐的主要来源是生活污水及粪肥、化学肥料和土壤有机氮,其贡献率分别为43.3%、 27.6%和22.1%,降水的贡献率仅占7.0%.不同河段地表水硝酸盐污染源贡献率存在差异,上游土壤氮贡献率明显高于下游,为26.5%;而下游生活污水及粪肥的贡献率明显高于上游,为48.9%.可为无定河乃至干旱及半干旱地区的河流硝酸盐来源解析和污染治理...     

利用δ15N-NO3-和δ18O-NO3-示踪北京城区河流硝酸盐来源

为定量化识别北京城区河流硝酸盐来源,采用δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3双同位素示踪法对北京城区河流河水硝酸盐的氮氧稳定同位素组成进行分析,利用稳定同位素混合模型追溯北京城区河流硝酸盐来源,并评估各污染源的贡献率.结果表明:1北京河流无机氮污染以硝酸盐氮(NO~-_3-N)污染为主,且河流下游硝酸盐氮污染较为严重.2北京城区地表河流δ~(15)N-NO~-_3值范围为6.26‰~24.94‰,δ~(18)O-NO~-_3值范围为-0.41‰~11.74‰;下游δ~(15)N-NO~-_3值比上游大.3根据稳定同位素混合模型,北京河流中硝酸盐贡献率平均值分别为:粪肥及生活污水61.2%、土壤有机氮31.5%、大气沉降7.3%.     

基于水化学及当地稳定同位素的地下水硝酸盐污染空间分布特征及污染源解析

为精准识别张家口市宣化区地下水硝酸盐污染的空间分布情况及其来源,根据张家口市宣化区洋河两岸地下水水质监测数据,采用水化学分析方法分析硝酸盐污染现状,利用氮氧稳定同位素方法定性分析污染物来源,并利用ArcGIS软件对地下水硝酸盐浓度、氮氧同位素特征值进行可视化表征,更加直观地表现地下水环境质量时空差异.根据SIAR模型（同位素混合模型）定量计算各污染源的贡献率.结果表明:①张家口市宣化区地下水“三氮”污染主要为硝酸盐氮,浓度平均值为27.23 mg/L,污染浓度高值区域出现在建设用地.②研究区典型特征污染物的氮同位素特征值（δ15N-NO₃-）在土壤中的分布范围为1.46‰~7.71‰,在粪便及污水中的分布范围为9.49‰~17.57‰,可充实当地δ15N-NO₃-分布数据库.③硝酸盐污染主要来源于土壤氮、粪便及污水,水化学及同位素特征表明氮的迁移转化以硝化作用为主.④SIAR模型计算结果表明,土壤氮、粪便及污水、无机化肥及工业废水贡献率分别为44.36%、43.35%、9.24%.研究显示,硝酸盐污染主要受生活污水、工业生产活动和该地区农业灌溉的影响,污染物主要来源于土壤氮、粪便及污水,且建设用地污染情况较耕地更为严重.      

中国地表水硝酸盐分布及其来源分析

地表水硝酸盐污染已经受到世界研究者的广泛关注,中国地表水系统硝酸盐污染情况也不容乐观.为了解中国地表水硝酸盐分布、来源和转化机制,本研究系统收集了全国7大地区的71条主要河流硝酸盐数据,分析了地表水硝酸盐的分布及污染情况,并且通过硝酸盐氮氧同位素特征值揭示了不同地区、不同流域水体硝酸盐的主要来源.结果表明,我国7.83%河流硝酸盐质量浓度超过了标准限值（45 mg·L^-1）.牡丹江、海河和长江入海口的硝酸盐质量浓度超过90 mg·L^-1,呈现重度污染现象.中国地表水δ15N-NO₃和δ18O-NO₃特征值范围分别为-23.5‰~26.99‰和-12.7‰~83.5‰.研究表明：东北、华中、华东地区地表水硝酸盐主要来源为生活污水,西北和华北地区地表水硝酸盐主要来源为生活污水、无机化肥和土壤有机质硝化,西南和华南地区地表水硝酸盐主要来源为无机化肥和生活污水.通过相关性分析得到中国地表水硝酸盐质量浓度与常住人口、废水排放量、农用氮肥施用折纯量和人均GDP呈正相关关系.解决污染问题和防止中国地表水进一步污染迫在眉睫,中国政府出台的新的水十条解决了之前的不足,但是控制和修复地表水污染还需要几十年的努力.西北、华北、西南和华南地区不仅要增加城市、县区污水处理厂运行规模,政府还要控制和管理农业化肥的使用量.东北、华中和华东地区需要进一步控制点源污染,减少工业废水和生活污水排放到河流.     

利用氮氧同位素解析赤水河流域水体硝酸盐来源及其时空变化特征

赤水河流域作为长江上游重要的水源涵养区,其生态环境状况及水环境质量备受关注。为了了解流域河水氮素来源,本次研究利用硝酸盐稳定同位素(~(15)N、~(18)O)示踪技术并结合流域土地利用类型空间分布分析了赤水河流域丰水期与枯水期干流及主要支流河水硝酸盐来源与转化过程。结果表明,流域水体NO_3~-浓度具有明显的时空变化,其中丰水期NO_3~-浓度要高于枯水期,喀斯特区域的NO_3~-浓度要高于非喀斯特区域。流域干、支流水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-季节性差异明显,丰水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较大,干流差异较小,而枯水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较小,干流差异较大。结合氮氧同位素和土地利用信息发现,丰水期支流NO_3~-受其土地利用方式的影响,其来源具有多样性;干流NO_3~-浓度则主要受支流混合作用影响。枯水期干流NO_3~-受流域人为活动影响较为显著,点源输入造成水体氮同位素分布范围较宽,主要来源表现为生活污水和土壤有机氮;而支流NO_3~-多表现为土壤有机氮来源,部分支流受流域内城镇影响,生活污水对河流NO_3~-贡献较大。流域水体氮污染控制应以农业面源氮流失为主,同时严格控制点源污染的输入。     

氮氧同位素解析堤垸地表水硝酸盐来源

堤垸是滨湖、滨江低洼地带的一种重要景观,农业面源污染已成为其主要的环境问题之一.为解析堤垸地区地表水硝酸盐污染来源,以洞庭湖屈原垸平江河段为研究对象,采用稳定同位素及水化学分析方法定性识别污染来源,并结合MixSIAR模型量化不同污染源的贡献率.结果表明：(1)硝态氮和氨氮是屈原垸平江河段地表水无机氮的主要赋存形态,时间上,硝态氮浓度在丰、枯水期间无显著差异(p>0.05),而丰水期氨氮浓度平均值高于枯水期;空间上,垸内硝态氮浓度显著低于垸外(p<0.01),而氨氮浓度显著高于垸外(p<0.01).(2)MixSIAR模型结果表明,化肥、土壤有机氮、水产养殖废水、粪肥和污水是研究区地表水硝酸盐的主要来源,对丰水期地表水中硝酸盐的贡献率分别为33.0%、32.6%、19.4%和11.7%,对枯水期的贡献率分别为26.7%、31.2%、21.5%和16.9%,而大气沉降对地表水中硝酸盐来源贡献较小,仅为3.5%.(3)研究区地表水硝酸盐转化过程主要以硝化作用为主,未发生明显的反硝化过程.研究显示,研究区地表水硝酸盐污染主要受农业面源污染的影响,污染物主要来源于土壤有机氮、...     

氮氧同位素联合稳定同位素模型解析水源地氮源

找出作为优质水源地的水库氮的来源对控制其富营养化问题非常重要.本研究选取杭嘉湖地区的4个水库(青山水库、对河口水库、四岭水库和里畈水库),利用氮、氧同位素技术结合稳定同位素模型(stable isotope analysis in R,SIAR),对水库的硝酸盐(NO_3~-)来源进行了识别并计算了各污染源的贡献率.结果表明,4个水库中存在严重的氮污染,以硝酸盐为主,受人类活动干扰较大的青山水库,污染严重.4个水库86%以上的δ~(18)O值小于10‰,93%样品的δ~(15)N/δ~(18)O值小于1.3,说明水库中硝化反应明显而反硝化作用不显著.4个水库硝酸盐的主要来源是化学肥料和土壤氮,两者的贡献率为75%~82%,种植业面源污染给水源地水库带来的氮污染已非常严重;青山水库硝酸盐的来源还包括贡献率为25%的生活污水及粪肥、贡献率为7%的降水和贡献率为6%的工业废水,说明在人类活动强度大的区域生活污水及粪肥的污染也不可忽视;对河口水库、四岭水库和里畈水库硝酸盐的来源还包括降水,其贡献率分别为21%、24%和15%,可见在人为干扰较少的地区,降水对于水体硝酸盐的影响也不可忽略.