东亚地区的硫沉降特征分析

利用一个硫沉降模式讨论了东亚地区的硫沉降特征。大多数地区,干沉降是硫沉降的主要形式,在降水区,湿沉降可占总沉降的20%~95%。干沉降以SO₂的沉降为主,SO₂的干沉降占总干沉降的70%~90%。降水引起的湿沉降主要是SO₄2-的沉降,SO₄2-的湿沉降量一般为SO₂湿沉降量的1~9倍。干沉降与排放量之比的大值区与排放的大值区相对应,但其中心与排放的大值中心不重合,而是在其附近。      

我国南方两个典型森林生态系统的硫、氮和汞沉降量

利用混合降水采样器,对江西千烟洲和湖南会同两个森林生态站的大气硫、氮和汞的湿沉降和穿透水沉降进行了为期1 a的观测.在2013-12~2014-11的观测期间,千烟洲站降水中的SO_4~(2-)-S、NO_3~--N、NH_4~+-N和Hg的体积加权平均质量浓度分别为1.89 mg·L~(-1)、0.957 mg·L~(-1)、0.401 mg·L~(-1)和12.5 ng·L-1,而穿透水中的平均浓度分别为2.39 mg·L~(-1)、1.18 mg·L~(-1)、0.897 mg·L~(-1)和22.2 ng·L-1,穿透水浓度较降水有不同比例的增加.会同站穿透水中的元素平均浓度则分别为2.93mg·L~(-1)、1.60 mg·L~(-1)、0.502 mg·L~(-1)和22.0 ng·L-1.基于穿透水的千烟洲站大气硫、氮和汞的沉降量分别为3.56g·(m2·a)-1、3.02 g·(m2·a)-1和30.6μg·(m2·a)-1,会同站分别为6.18 g·(m2·a)-1、4.48 g·(m2·a)-1和37.3μg·(m2·a)-1,三者均在夏季达到最高.汞的干湿沉降量相当,而硫和氮的湿沉降量在总沉降量中占主导地位.与硫沉降和氮沉降主要来自人为源不同,自然源对汞沉降的贡献较明显,特别是在会同站.     

东亚地区不同天气下的硫沉降分布

利用欧拉型硫沉降模式分析3个个例,讨论了东亚地区不同天气条件下硫总沉降、干沉降和湿沉降。不同天气条件下硫沉降的分布不同。干沉降与污染源的分布有很好的相关性,而总沉降的分布除决定于排放量外,还明显受到降水场分布的影响。24h硫沉降量一般为1.0～10.0mg/m²,最大可达32mg/m²,干沉降量的值为1.0～5.0mg/m²,最大值为14.8mg/m²,湿沉降量的值为0.5～7.0mg/m²,强降水区附近可达22mg/m²。     

北京城区大气金属元素干湿沉降特征

为研究北京市大气中金属元素的干湿沉降特征,评估不同观测方法的差异性,于2014年5月至2015年4月在北京城区同步采集了混合沉降和湿沉降样品.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了样品中19种金属(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Sb、Tl、Th和U)的浓度.结果表明,混合沉降样品中各金属浓度[7 160.68μg·L~(-1)(Ca)～0.02μg·L~(-1)(Th)]普遍高于湿沉降样品[4 237.74μg·L~(-1)(Ca)～0.01μg·L~(-1)(Th)].两种样品中相同金属的富集因子差异较小,其中Cu、As、Tl、Zn、Cd、Se和Sb的富集因子均大于100,表明这些重金属主要来自人为污染源.气团轨迹分析表明,北京城区降水过程主要受偏南气团的影响,其中来自西南气团的降水样品中Ca、Mg、Fe、Al、Cu、Mo、U和Th等金属浓度较高,而来自南部的气团K、Zn、Mn、Sb、Cd和Tl等金属浓度较高.观测期间大气中金属元素的混合沉降通量变化于3 591.35 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01 mg·(m~2·a)~(-1)(Th),湿沉降通量变化于1 847.78 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).混合沉降与湿沉降差减得到19种金属的干沉降通量变化于1 743.57 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).大气颗粒物的粒径大小对金属的干湿沉降过程具有重要影响.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

重庆市铁山坪2001~2010年酸沉降变化

我国"十一五"期间实现了全国二氧化硫(SO2)排放总量削减10%以上的目标,但氮氧化物(NO x)排放量仍持续增长.为了评估排放的变化对酸沉降控制的效果,2001~2010年在重庆铁山坪连续开展了10 a的穿透水观测,结果表明该地区硫沉降有明显的下降趋势,而氮沉降有明显的上升趋势,总体上酸沉降有所下降.以上趋势和重庆市同期SO2排放量有所下降而NO x排放量持续增长的趋势是一致的,这表明我国酸沉降控制取得一定的效果.但是,2010年重庆铁山坪的穿透水硫沉降量和氮沉降量分别达到9.9 keq·(hm2·a)-1和4.5 keq·(hm2·a)-1.如果以此作为总沉降量的近似,将可能存在硫沉降被高估28%,氮沉降被低估50%的不确定性.以上硫沉降和氮沉降水平均达到甚至超过欧美在历史上酸沉降最严重时期的水平,表明重庆地区的酸沉降问题依然严重.     

江苏省大气颗粒物及其重金属干沉降通量研究

大气颗粒物及其重金属严重威胁着生态系统功能及人类健康。为研究江苏省大气颗粒物的干沉降输入规律及农业区大气重金属的输入通量,该文利用参数化颗粒物干沉降速率模型,结合江苏省气象数据-空气污染物数据,计算了干沉降速率及通量。结合已有文献数据,对江苏省农业区域大气重金属沉降通量进行估算。结果表明：不同土地利用类型下,江苏省不同粒径颗粒物干沉降速率均呈现白天高、夜间低的日变化规律。农业区颗粒物干沉降速率具有较为明显的地域分布特征,主要表现为东南高、西北低、中部及部分沿海地区次之的分布情况。自2018年以来江苏省颗粒物干沉降通量逐年降低,细颗粒和粗颗粒干沉降通量分别在2019年和2020年出现显著降低,空间分布上表现为城区高于周边远郊及农业区,地域上则表现为西北高、东南低。农业区重金属干沉降通量中Pb、Mn和Cu均有较高的输入。农业区PM^2.5中12种重金属的年均干沉降通量合计约10.6～298.2 g/(hm²·a)。     

内蒙古温带草原氮沉降的观测研究

在内蒙古太仆寺旗对温带草原地区的氮沉降进行了为期1 a(2011年11月～2012年10月)的观测.在线分析大气NH3和NO2浓度,用CMAQ模型计算的干沉降速率计算了气体干沉降量;采集降水、降尘和穿透雨样品并测定NH4+和NO3-浓度,分别得到湿沉降、颗粒物干沉降和穿透雨沉降量.观测结果表明该地区的氮沉降量已经高达3.43 g.(m2.a)-1,有可能对草原生态系统产生危害.其中,湿沉降占44%,气体干沉降占38%,颗粒物干沉降占18%.干沉降对氮沉降的贡献大于湿沉降,必需重视干沉降的测定,而穿透雨沉降明显小于总沉降,说明穿透雨法不适合于草原地区.从组分上看,还原态氮(包括NH4+和NH3)对氮沉降的贡献为71%,而氧化态氮(NO3-和NO2)的贡献仅29%,因此在控制氮沉降时,不应只针对NOx排放进行削减,NH3减排同样重要.     

大连湾海域大气无机氮沉降通量研究

为了解大连湾无机氮沉降入海通量情况,2014年和2016年在大连湾区域开展了大气干湿沉降的采样和分析,并通过模型估算大连湾海域的无机氮沉降通量。结果表明,大连湾海域干沉降中无机氮入海通量约为46.4 t/a,采样期间,大气气溶胶中无机氮的最高浓度为15.5 μg/m3,最低浓度为0.589 μg/m3。季节变化上看,春季无机氮沉降均值为6.60 μg/m3,为全年最大,夏季无机氮沉降浓度为5.59 μg/m3,为全年无机氮沉降最小。大连湾海域湿沉降无机氮通量约为134.64 t/a,其中,9月无机氮湿沉降通量最高,为35.86 t,11月最低,为0.53 t。通过大气干湿沉降输入到大连湾的无机氮占大连湾海域无机氮输入总量的1.9%,且湿沉降通量占比更高,大约为干沉降通量的3倍。     

黑龙江凉水国家级自然保护区大气氮沉降特征

为了监测黑龙江凉水国家级自然保护区的大气氮沉降水平,在2015年生长季用干湿沉降采集器连续观测了大气氮湿沉降和颗粒物干沉降量,并在非生长季用自制观测桶观测了大气混合氮沉降量.结果表明:(1)该区2015~2016年度大气氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm~2·a)~(-1),其中无机氮沉降总通量为8.27kg·(hm~2·a)~(-1),NH_4~+/NO_3~-为1.3;有机氮沉降总通量为4.66 kg·(hm~2·a)~(-1),占全氮比例为36.0%.(2)生长季(湿沉降+颗粒物干沉降)和非生长季(混合沉降)氮沉降总量分别为11.42 kg·hm~(-2)和1.51 kg·hm~(-2),分别占全年氮沉降总通量的88.3%和11.7%.(3)生长季氮湿沉降总量为9.28 kg·hm~(-2),占生长季氮干湿沉降总量的81.3%,且与降水量显著正相关(R2=0.87,P0.001);生长季颗粒物干沉降总量为2.14 kg·hm~(-2),占生长季干湿沉降总量的18.7%.该区氮湿沉降量受降水量影响明显,且在全国属于中等水平,存在一定的环境风险,当地在生活生产过程中应注意环境保护与水质监测.     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

北京市区及郊区大气中的汞沉降的估算

以Throughfall法估算出北京市1996年大气汞干沉降率为528．88μg.m^2.a^-1，以沉降速率估算出1998年北京市汞的年沉降量为687．5μg.m^-2.a^-1。     

丹江口水库淅川库区大气磷沉降特征

大气磷沉降是向地表水体输送营养元素的重要途径.以丹江口水库淅川库区为研究区,在库区周围设置了6个采样点,于2020年1—12月期间采集并分析了大气总磷干、湿沉降样品,探讨了总磷沉降的时空分布特征及其对库区水体外源磷输入的贡献.结果表明：研究区大气 总磷沉降量为1.19 kg·hm^-2·a^-1,其中,干沉降占比为49.73%,湿沉降占比为50.27%;总磷干、湿沉降量在空间上均具有显著差异性（p_s<0.05）, 湿沉降量在季节上具有极显著差异性（p<0.01）;总磷干沉降量受到气温、气压和风速的显著影响,湿沉降量受到降雨量的显著影响;总磷年沉降量为65.17 t·a^-1,占河流总磷入库量的42.18%.     

杭嘉湖地区大气氮、磷沉降特征研究

通过2013年9月~2014年8月杭嘉湖地区杭州、嘉兴和湖州3个典型站点大气氮、磷沉降数据,探讨了杭嘉湖地区大气氮、磷沉降的污染特征.结果表明,目标地区内大气氮、磷沉降通量水平较高,分别为4950.74~5585.80,65.25~69.72kg/(km2·a);直接降入水域中的氮、磷素分别为6038.4,77.8t,分别相当于农业源的氮、磷入河量的39.6%和5.9%.氮沉降以湿沉降形式为主,磷沉降以干沉降形式为主;氮、磷湿沉降通量主要受降雨量影响,且随降雨量的增加而增加;氮、磷沉降存在时空差异性,大气氮干沉降通量以杭州、嘉兴地区为较高,大气磷干沉降通量以嘉兴地区为最高,大气氮湿沉降通量则以湖州、嘉兴地区为较高,大气磷湿沉降以湖州地区最高;时间尺度上,氮沉降夏秋两季最高,磷沉降以秋冬两季最高.     

杭州北里湖春、夏季大气氮、磷沉降研究

采集与分析了杭州北里湖2010年2月-7月这半年中干湿沉降,并计算了大气TN,TDN(总溶解氮),TP和TDP(总溶解磷)的干湿沉降通量的基础上完成的.结果表明,在北里湖地区N沉降以湿沉降为主,占61.5%,并且N沉降中主要是TDN,平均值86.7%;P沉降以干沉降为主,占61.2%,TDP占49.1%.湿沉降中TN时北里湖的富营养化有一定影响,而TP的影响比较小.TN,TP湿沉降通量与降水量相关度比较高,但TN,TP沉降通量月际变化幅度却比较小,平均为427.45和5.96 kg/km2.后3个月中TDN沉降通量低于前3个月,有利于减轻北里湖的富营养化.通过与太湖地区N,P沉降的比较,发现城市环境对N,P沉降影响很大.     

多环芳烃在天然水体中的自净机理研究——悬浮物沉降机理研究

以黄浦江、淀山湖底泥为沉积悬浮物的代表,研究静态条件下天然水体中悬浮物的沉降机理。结果表明,黄浦江底泥的有机质含量大于淀山湖底泥;底泥颗粒十分细小,且表面不均匀;两种底泥悬浮物的沉降类型均属于絮凝沉降,黄浦江底泥的沉降速度较淀山湖底泥快,有机质在絮凝过程中起着粘连架桥的作用。     

长江口大气多氯联苯干湿沉降通量

大气干、湿沉降是水体持久性有机污染物的主要来源.长江口是我国陆海相互作用研究的关键区域,是大气污染物监测的重点区域.为了解长江口大气中多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls, PCBs)的污染特征,本研究共采集了自2013年10月—2014年8月4个季度93对大气样品(气态和颗粒态)和13个雨水样品,分析了样品中7种典型PCBs浓度并估算了PCBs的干、湿沉降通量.结果表明:①长江口大气中PCBs(气态和颗粒态)浓度范围是2.37～207 pg·m~(-3),平均浓度为44.9 pg·m~(-3);与以海洋为背景的国内外大气中PCBs相比,浓度处于中度水平;大气中PCBs主要存在于气态中,占77%;夏季气态PCBs浓度明显高于其他3个季度;颗粒态PCBs浓度呈冬、春季高,夏、秋季低的特点.②PCBs的干沉降通量为681～2330 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为1880 pg·m~(-2)·d~(-1),冬、春季干沉降通量明显高于夏、秋季;湿沉降通量为184～1210 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为863 pg·m~(-2)·d~(-1),夏季湿沉降通量明显低于其他3个季节.总体上,PCBs干、湿沉降通量年均变化为865～3300 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为2250 pg·m~(-2)·d~(-1),干沉降占总沉降通量的69%.     

太湖流域氮磷等大气沉降研究

采用太湖流域常州、无锡、苏州地区六个测点大气沉降一年的监测数据,研究确定太湖流域总氮、总磷及高锰酸盐指数等项目的大气湿沉降率,根据变化趋势图总结变化特征,并从中分析湿沉降率波动的原因.基于相关文献资料的查阅,根据大气湿沉降率测算大气氮磷等通过湿沉降输入太湖湖体的总量,最后初步估算太湖流域大气氮磷等总沉降量.