珠三角地区秋季HNO_2污染特性及其对OH自由基的影响

大气中HNO_2光解是OH自由基的重要来源,对大气光化学污染形成非常重要。该研究基于珠三角地区大气超级监测站2013年10月大气中HNO_2、NOx、O_3浓度、HNO_2光解速率常数及太阳辐射等相关参数的在线监测结果,分析了当地HNO_2变化规律与污染特性,并测算了通过HNO_2光解产生OH自由基的速率。观测期间,HNO_2小时浓度为0.48~9.92μg/m3,平均浓度为3.02μg/m3;HNO_2光解产生OH自由基的速率平均为1.53×107个/(cm~3·s)。HNO_2的日变化呈夜间高浓度、午后低浓度的特征,与其重要前体物NOx日变化规律类似。HNO_2浓度与NOx及颗粒物表面积浓度具有较好的正相关性;当相对湿度高于60%时,HNO_2与颗粒物表面积的线性相关性显著增加,意味着高湿度条件下颗粒物表面的非均相反应对HNO_2生成贡献显著。HNO_2光解速率常数主要受到太阳辐射的影响,其日变化规律与日照基本一致,在中午11时-13时出现高值;但随着太阳辐射增强,HNO_2光解速率常数增长速率有所减缓。HNO_2光解产生OH自由基的速率的平均日变化中,其日间高值持续时间较长,8时左右即开始出现,持续至下午臭氧高值时段。HNO_2日最大小时浓度、HNO_2光解产生OH自由基的日最大速率均与O_3日最大小时浓度具有一定的正相关关系,体现了HNO_2在光化学污染中的重要作用。     

大同市大气颗粒物中苯并(a)芘的日变化研究

在大同市三个不同功能区于冬、夏两季采集大气颗粒物样品,每日采样分为早晨、午间和晚上三次,对其中的苯并(a)芘进行分析测定.研究发现:该市大气颗粒物中苯并(a)芘浓度早晚高,午间低,采暖期大于非采暖期.除此以外,苯并(a)芘的日变化还与人类活动及相关气象因素有关.     

三维空气质量模型污染来源追因技术概述

为应对区域大气复合污染的严峻态势,亟需建立健全空气污染来源追因系统。三维空气质量模型可以克服外场观测与烟雾箱模拟高成本与低时效的缺点。主要介绍了使用空气质量模型解决大气污染物来源分析的方法,其中:过程分析(PA)可用于估算各物理过程与净化学过程对污染物浓度的影响;臭氧来源解析技术(OSAT)和颗粒物来源解析技术(PSAT)通过标记不同地区各类排放源一次污染物的排放,得出不同受体点位主要一次与二次污染物的来源或主要排放源区对区域各项污染物浓度的贡献。     

不同源汇信息提取方法对区域CO2源汇估算及其季节变化的影响评估

从大气二氧化碳(CO2)浓度观测资料中准确提取源汇或本底信息对区域及全球碳源汇及大气CO2浓度长期变化趋势的定量估计至关重要.本研究以瓦里关大气CO2浓度观测资料为例,探讨了同期地面风和同期一氧化碳(CO)浓度观测资料作为源汇信息提取或本底值筛选因子的有效性.结果表明,地面风和同期CO浓度在冬季可作为筛选因子,但是夏季将其作为筛选因子不是十分有效.采用局部近似回归法(robust estimation of background signal,REBS)、傅里叶变换法(Fourier transform algorithm,FTA)和新发展的平均移动过滤法(moving average filtering,MAF)进行大气CO2浓度源汇及本底信息提取.结果表明,MAF法因其以每2周为一个拟合窗口,采用不断变化和调整的过滤标准,避免了在局部将抬升浓度或吸收浓度百分比过高或者过低估计,优于另外两种方法.3种方法对因区域排放源导致的大气CO2的抬升量的结果无显著差异,但对因区域吸收汇导致的大气CO2降低量差异明显.结果表明,3种方法均可以对受到人类活动排放源影响的CO2抬升浓度合理地筛分,但只有MAF法可对夏季吸收浓度较好地判别.MAF法获得的1995~2008年瓦里关大气CO2多年平均季振幅为约10.3×10-6(摩尔分数,下同),与前期观测结果一致;而REBS法得到的大气CO2逐年季振幅约为9.1×10-6,将会导致低估区域或全球CO2通量值.     

矿区大气环境质量监测综述

为有效控制和积极改善矿区大气环境质量,首先须测定矿区大气环境中污染物的浓度。矿区大气环境监测项目主要有TSP、SO_2、CO、NO_x。此外,有时还需监测大气降尘量和3,4苯并(?)(简称BαP)。工作主要程序如下: 矿区大气环境中污染物浓度随时间和空间不同有很大变化,因此在监测时要慎重考虑各种因素和条件,如气象、地理环境、污染源状况、植被状况等。监测区域气象条件直接影响污染物稀释扩散能力,为此,可通过当地气象部门,收集风向、风速、气温、云量、日照时间、温度梯度等常规气象参数。若监测区域远离气象站,可在监测范围内设置必要的气象观察点,取得所需的气象资料。收集污染源资料时,应注意:固定污染源(工厂)、流动性污染源(交通车辆)、     

河口湿地近地面大气 CO2浓度日变化和季节变化

2011年12月~2012年11月对闽江河口湿地近地面大气CO2浓度(摩尔分数)进行观测,研究CO2浓度的日变化和季节变化特征,结果表明,闽江河口湿地近地面大气CO2浓度的日变化和季节变化都呈典型的"单峰型",表现为"昼低夜高"和"夏低冬高"的规律,日变幅在16.96~38.30μmol·mol-1之间.春、夏、秋、冬这4个季节近地面大气CO2平均浓度分别为(353.74±18.35)、(327.28±8.58)、(354.78±14.76)和(392.82±9.71)μmol·mol-1,而年平均浓度为(357.16±26.89)μmol·mol-1.闽江河口湿地近地面大气CO2浓度的日变化与温度、风速、光合有效辐射、总辐射等主要气象因子呈负相关关系(P<0.05),而1月近地面大气CO2浓度日变化与潮汐水位呈负相关,7月与潮汐水位呈正相关.     

上海大气中花粉与颗粒物的复合污染特征

于2009~2010年,利用风标式花粉采集器,采集了上海不同区域春、秋、冬季的飞散花粉和大气颗粒物样品,并于春季(2010年4月)利用重力花粉采集器在不同高度采集了飞散花粉样品,以及不同区域悬铃木的花粉.对风标花粉采样器采集的样品进行溶酸处理后进行花粉鉴定;对重力法采集的花粉样品染色后直接进行观察.利用高分辨的扫描电镜(SEM)对悬铃木花粉上吸附的大气颗粒物进行了微观表征.结果显示,上海春季大气中的花粉以木本植物花粉为主.不同区域悬铃木花粉上所吸附的颗粒物组分有所差异.冬季和春季大气颗粒物(总悬浮颗粒物)中的SO42-的浓度均为所检测离子(Na+、K+、Ca2+、Mg2+、NH4+、NO3-、SO42-、Cl-)中浓度最高的,NO3-、SO42-、NH4+在冬季样品中要比春季样品中的浓度高.上海大气颗粒物中的地壳元素的质量浓度从高到低为Ca >Na>Mg>K.     

北京、东京、筑波大气中有机污染物组成研究

用低流量采样器及双层采样滤膜 (石英及固相萃取用C1 8膜 )采集了北京、东京和筑波三城市冬季 (1999年 1月 )大气颗粒物和大气气相物质 ,3个城市的共同特点是大气气相物质中含有很高浓度的苯环数 2～ 4的多环芳烃及碳数小于 2 0的正构烷烃 ,大气颗粒物中以 5～ 6个苯环多环芳烃为主。冬季正构烷烃没有明显的偶数碳数和奇数的区别。但是 ,北京大气气相物质和颗粒物中多环芳烃浓度明显高于东京和筑波 ,而且各正构烷烃及多环芳烃的浓度分布也与东京和筑波的不同 ,表明冬季大气中有机污染物来源不同。      

典型西南工业城市柳州市核心区大气污染物时空分布与气象因素研究

为研究柳州市核心区大气污染物浓度时空变化规律与气象因素之间的关系,统计分析了2018年全年研究区内6个自动监测站点PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、O_3和CO的浓度监测数据和气象站气象数据,并对28次超标日污染物来源进行了解析.结果显示:①核心区颗粒污染物污染较为严重,且以PM_(2.5)为主的细颗粒污染物仍为柳州市主要的大气污染物;各污染物月均浓度季节差异显著,除NO_2外柳州大气污染物浓度下降明显,指示柳州市多项节能减排综合整治措施成效显著;PM_(2.5)、PM_(10)、CO受早晚高峰期影响,浓度日变化均呈双峰型;NO_2在不同季节峰型不同,作为O_3前体物其浓度日变化与O_3相反,呈现"早峰午谷"的变化趋势.②通过对污染物浓度插值发现,由于核心区主要工商业区位于西部且处于主导风向下风向,故PM_(2.5)和SO_2浓度西北高、东南低,PM_(10)、NO_2和CO浓度西南高、东北低;核心区东部的山区为O_3生成带来大量前体物,使O_3浓度东南高、西北低.③由于气候特征,核心区春、夏季主要气象因素均为降水量;秋季的主要气象因素是风速,风速与污染物的负相关关系表明了风的扩散效应;冬季大部分污染物与气象因素的相关性不显著,表明人为因素对污染物的影响大于气象因素;核心区大气污染物主要来源于局地排放和区域传输,且南北主导风向对大气污染影响最大.④HYSPLIT模型结果指示柳州超标日大气污染物主要来自于珠三角地区,且陆源颗粒物浓度普遍比海洋源高,来自南部的远距离输送气流颗粒物含量最低,表明远距离输送为影响颗粒物传播的主要原因.     

沈阳市不同功能区挥发性有机物分布特征及臭氧生成潜势

采用德国AMA-GC 5000在线气相色谱仪对沈阳市的工业区、交通区和文教混合区这3个不同功能区进行大气挥发性有机物(VOCs)观测,分析沈阳市不同功能区大气VOCs的分布特征,并利用最大增量反应活性(MIR)估算了大气VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,沈阳市大气VOCs平均总浓度为(82.19±54.99)μg·m^-3,其中,采暖期浓度高于非采暖期,且工业区浓度较交通区和文教混合区明显偏高.VOCs浓度日变化曲线中,受早晚交通高峰影响为主的交通区和文教混合区呈双峰特征,工业区受工厂不定时运作排放影响存在多峰.交通区和文教混合区VOCs组分占比表现为:烷烃>芳香烃>烯烃>炔烃,但工业区炔烃占比高于烯烃,由B/T和E/A比值反映交通区和文教混合区受机动车尾气排放和燃料燃烧共同影响,工业区还受石油化工影响产生新鲜气团较多,且采暖期较非采暖期老化气团多.沈阳市大气VOCs的OFP贡献均值为232.89μg·m^-3,烯烃组分对各功能区贡献均占第一,且工业区的芳香烃组分因浓度高贡献也较大.     

江西鹰潭地区森林生态系统NO2浓度变化规律

利用中国科学院红壤生态试验站(江西鹰潭)森林微气象分站二氧化氮(NO2)定位连续观测数据,分析了2003年8月～2004年7月江西鹰潭森林大气NO2浓度的分布特征和动态变化.结果表明,该森林生态系统NO2浓度时均值、日均值和月均值分别为12.2,12.2,17.4μg/m3,其中51.7%的日均浓度介于10～15μg/m3.白天NO2浓度比夜晚低7%,最大峰值浓度在夜晚2100.秋、冬季NO2浓度高,春、夏季低.大气NO2浓度季节变化表明该地区已受到污染,但污染较轻,NO2满足国家Ⅰ级标准.     

北京上甸子站大气CH_4数据筛分及变化特征

基于气团72h后向轨迹输送特征,结合数值统计方法,对北京上甸子站2010~2014年瓶采样样品大气CH_4进行污染/非污染数据筛分.结果表明约42%的数据筛分为污染数据,剩余数据则被认为是未受局地源汇污染、混合较为均匀的本底数据.基于这些本底数据对上甸子站大气CH_4本底浓度变化特征进行研究,结果表明:观测期间上甸子站大气CH_4本底浓度从1884.0×10~(-9)(2010年)增长到1916.4×10~(-9)(2014年),年均增长率为8.5×10~(-9)/a.其季节变化特征与北半球平均状况类似,冬春季高、夏秋季低,高值出现在1~2月,低值出现在6~7月,季节振幅达32.8×10~(-9),主要与·OH自由基浓度季节变化有关.此外,CH_4本底浓度年均值及平均季节变化月均值均高于同纬度带海洋边界层水平及全球大气本底站瓦里关站.     

大气中酰胺的研究进展与展望

综述了近几十年酰胺的相关研究成果,对其基本性质、检测分析手段、浓度水平和分布特征、源和汇、环境和健康效应进行了系统地总结和探讨.外场检测结果表明大气中的酰胺主要分布于城市地区.气态酰胺的来源除自然源的一次排放及二次转化外,还包括污水和废物处理、机动车尾气、工业过程、烹饪等餐饮行业的生物质燃烧、烟草燃烧等人为一次源以及在碳捕获和农业等人为过程中的二次转化.二次转化的化学反应机制主要包括胺的氧化转化以及RO₂与NO₃自由基的反应等.大气中的酰胺在白天会被OH自由基有效去除,在晚上会被NO₃自由基有效去除,在Cl自由基浓度较高的沿海地区或工业排放地区,会被Cl自由基有效去除.与自由基的反应均遵循相似的反应机制,即自由基夺取酰胺分子中的氢原子.此外,酰胺可通过参与新粒子生成(NPF)过程,对二次有机气溶胶(SOA)的生成、大气环境和人体健康产生影响.基于目前对大气中酰胺的研究现状分析,提出了研究展望,未来要加强大气复合污染背景下的检测和分析方法的完善,及对生-消反应机制以及环境健康效应的探讨.     

大气CO2浓度升高对几种土壤微生物学特征的影响

利用中国扬州开放式空气CO2浓度升高(FACE)平台,研究大气CO2浓度升高对土壤微生物活性及群落功能多样性的影响.结果表明,在常氮施肥处理中,大气CO2浓度升高有增加微生物量碳的趋势,而在低氮施肥处理中大气CO2浓度升高的影响不大.在常氮、低氮施肥处理中,大气CO2浓度升高对微生物量氮均没有显著影响,有增加微生物C/N的趋势.在常氮施肥处理中,大气CO2浓度升高显著增加脱氢酶活性,而在低氮施肥处理中的影响不显著.在低氮施肥中大气CO2浓度升高显著增加酸性磷酸酶活性,在常氮施肥处理中的影响不显著.除在常氮施肥、大气CO2浓度升高时,Shannon指数、Simpson指数和微生物利用的碳源有显著变化外,其他处理中土壤微生物群落功能多样性的变化很小.     

海峡西岸沿海城市群大气污染物浓度特征及其与天气形势的关系

将海峡西岸沿海主要城市分成北部、中部和南部3个城市群,分别取其组成城市2006年1月-2010年12月大气污染物(SO2、NO2、PM10)日均浓度的平均值进行时空分布特征分析,结果表明:南部城市群的总体污染水平是最高的,SO2和PM10平均浓度值比中部、北部城市群高,NO2浓度略低于中部城市群;3个城市群主要都以PM10为首要污染物;SO2、NO2、PM10浓度年变化、月变化特征相类似;各城市群大气污染物都没有表现出周末效应;分析不同天气形势对大气污染物浓度的影响,结果表明:变性冷高压、高空槽、暖区辐合3种天气形势为不利于大气污染物扩散的天气型,低涡切变、副热带高压及边缘、台风(热带辐合带)、台风(热带辐合带)外围、冷高压脊5种天气形势为有利于大气污染物扩散的天气型.     

青岛地区PM_(2.5)与气象要素相关性分析研究

根据青岛国家基本气象站2014年-2016年的气温资料,青岛大气成分站的2014年-2016年能见度、PM_(2.5)资料,针对PM_(2.5)与能见度、温度进行相关性分析,以及PM_(2.5)随季节分布规律及成因分析。结果表明,PM_(2.5)与能见度成强负相关性关系;温度与PM_(2.5)成强正相关性,并呈现出一定跟随性,这为以后定量计算PM_(2.5)的温度影响因子及预测PM_(2.5)浓度提供了依据;PM_(2.5)浓度分布与季节成规律性分布,冬春季节PM_(2.5)浓度高,能见度低;夏季高温多雨,PM_(2.5)浓度低,能见度高。     

广州市大气气态总汞含量季节和日变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(tekran 2537B),于2010-11~2011-11对广州市大气气态总汞(TGM)进行了连续1a的观测.结果表明,广州市大气气态总汞的年平均含量为(4.86±1.36)ng/m3,表明该地区受到了一定程度的大气汞污染.TGM浓度按季节表现为:春季>冬季>秋季>夏季.TGM污染呈现春高夏低的现象,气象因素如边界层、静止风是影响其季节分布不同的主要原因.日变化趋势为中午最低,早晚出现2个高峰,边界层和温度对TGM日变化有很大影响.对广州市大气气态汞的可能来源分析结果表明,TGM主要来源于本地人为排放,其中市内燃煤电厂和水泥厂等人为源排放可能是广州市大气气态总汞的主要来源.     

景观格局对大气污染的影响——以福建省为例

以福建省为研究对象,利用37个国家环境空气自动监测站点的监测数据和土地利用/覆盖数据,首先分析了土地利用/覆盖对SO₂、NO₂、O₃、CO浓度年变化和季节变化的影响;其次建立国控点不同半径的缓冲区并计算景观格局指数,探讨不同尺度下土地利用/覆盖的景观格局对SO₂、NO₂、O₃、CO浓度的影响。结果表明：土地利用/覆盖对大气污染物浓度变化的影响显著,建设用地的SO₂、NO₂、CO浓度均为最高,耕地的O₃浓度为最高。不同大气污染物浓度在不同土地利用/覆盖下的季节变化存在差异,耕地的SO₂浓度呈春冬季低,夏秋季高,其余污染物呈春冬季高,夏秋季低;NO₂浓度均呈春冬季高,夏秋季低;耕地与林地的O₃浓度为春秋季高,夏冬季低,建设用地与草地则从春季到冬季依次递减;CO浓度均为夏秋季低,春冬季高。不同景观指数对不同大气污染物浓度的影响存在差...     

北京大气能见度和消光特性变化规律及影响因素

利用长时间序列的大气能见度与湿度等气象资料以及近年来大气污染物的监测数据,探讨了北京大气能见度及消光特性的变化规律及影响因素.结果显示:近50年来北京大气消光作用存在降-升-降的变化过程,1954~1967年以下降为主,20世纪60年代中期至70年代明显上升,此后特别是20世纪90年代以来北京大气消光作用基本呈缓慢下降趋势,能见度变化过程与此相反.从区域分布看北京大气消光作用北部及西部山区低于平原区,平原区存在由北向南逐渐升高的分布规律,即北部平原区低于中部市区,中部市区低于南部平原区.近10年来北京大气颗粒物消光作用区域差异逐渐减小,这与大气污染区域分布变化趋势基本一致.北京大气消光作用20世纪80年代之前冬高夏低,之后转为冬低夏高,对应于大气污染由煤烟型向综合型的转变.大气消光作用平均日变化呈双峰双谷型,09:00和21:00形成双峰,06:00和16:00处于双谷,但月际差异明显.大气消光作用受颗粒物浓度与相对湿度影响显著.高消光作用通常与高相对湿度和高颗粒物浓度有关;低消光作用出现在湿度和颗粒物质量浓度同时较小情况.相对湿度低于70%时,大气颗粒物消光作用会随着PM2.5浓度的升高明显增强,消光作用与PM2.5浓度存在线性关系;当相对湿度大于70%时,消光作用对PM2.5浓度变化的响应并不明显.     

武汉市大气中多氯联苯的污染分布特征研究

文章对武汉市2015年4月-2016年11月间大气中的多氯联苯(PCBs)污染水平和分布特征进行了研究,并进行健康风险评价。结果表明,武汉市大气中∑PCBs的质量浓度范围为14.5～44.7 pg/m³,平均浓度为27.0 pg/m³。对于不同功能区,∑PCBs的浓度总体分布规律为：工业区>居民区>交通枢纽区>风景区>背景点。PCBs主要分布在气相中,在监测的18种PCBs中,6种指示性PCBs明显占主导地位,且低氯代(3-5氯代)PCBs的浓度远高于高氯代(6-7氯代)PCBs。与国内外其他研究相比,武汉市大气中PCBs质量浓度和毒性当量浓度均处于比较低的污染水平。健康风险评价显示,居民大气PCBs呼吸暴露的非致癌危害商和致癌风险均远低于风险参考值,致癌风险水平较低。