三种农作物秸秆燃烧颗粒态多环芳烃排放特征

收集3种农作物秸秆玉米,水稻和小麦露天燃烧排放的颗粒物样品,并利用气相色谱-质谱(GC-MS)对样品中的34种多环芳烃(PAHs)进行分析,研究颗粒态PAHs的排放因子及可用于源解析的诊断参数.结果表明,3种秸秆燃烧总PAHs的排放因子为644.18~1798.13μg/kg;其中4环PAHs在秸秆燃烧样品中含量最高,约占38.8%~58.8%,6环PAHs所占比例相对较小,约占5.72%~15.17%.PAHs中部分单体具有相对较强致癌性,对环境和人体健康的影响不可忽视.首次检测分子量为300的高分子多环芳烃二苯并[a,e]荧蒽.在玉米、水稻和小麦秸秆燃烧排放颗粒物中的排放因子分别为6.70,2.77和2.92μg/kg.此外,研究发现BaP/BghiP, Phe/Phe+Ant和Flu/(Flu + Pyr)比值可以作为较好的区分秸秆燃烧与其他来源的诊断参数.     

德州、北京重污染过程PM2.5中PAHs污染特征及来源分析

为探讨华北地区秋冬季重污染过程PM_2.5（细颗粒物）中PAHs（多环芳烃）的污染水平、分布特征及来源,分别采集2018年11月17日—2019年1月19日德州市和北京市PM_2.5样品,利用气相色谱-质谱法测量两个站点6次重污染过程中26种PAHs浓度水平,分析PAHs污染特征、分子组成分布及其来源,并利用毒性当量因子估算了PAHs毒性.结果表明:①6次重污染过程中,德州站点∑₂₆PAHs浓度为62~191 ng/m3,北京站点为61~129 ng/m3.②单位质量PM_2.5中PAHs的浓度北京站点更高.③两个站点PAHs分子组成分布较为一致,萘、蒽、芴等低分子量的PAHs浓度较低,高分子量PAHs浓度较高,浓度最高的分别为苯并[b]荧蒽、苯并[a]芘、苯并[a]蒽和甲基荧蒽等.④特征比值结果显示,PAHs来源包括柴油车尾气、燃煤和生物质燃烧,德州站点受生物质燃烧影响更为显著.⑤毒性当量计算结果表明,德州站点毒性当量浓度（TEQ）高于北京站点,6次重污染过程中两个站点PAHs的TEQ平均值在6.5~17.2 ng/m3之间,低于国内其他一些地区,但苯并[a]芘的浓度在5.2~13.1 ng/m3之间,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》日均值的标准限值（2.5 ng/m3）,对人体健康存在潜在危害.研究显示:秋冬季重污染过程中,北京站点单位质量PM_2.5中PAHs的浓度较高,两个点位PAHs分子组成分布特征及来源较为相似,且均对人体健康存在潜在危害;应进一步加强对PAHs浓度水平的控制,这不仅有利于持续改善PM_2.5污染,也有助于减轻人体潜在的健康风险.      

Bioaccumulation and function analysis of glutathione S-transferase isoforms in Manila clam Ruditapes philippinarum exposed to different kinds of PAHs

This study analyzed the function of different glutathione S-transferase(GST) isoforms and detoxification metabolism responses in Manila clam, Ruditapes philippinarum, exposed to 4 kinds of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) single, and their mixtures for 15 days under laboratory conditions. 13 kinds of GSTs in R. philippinarum were classified, and the results of tissue distribution indicated that 12 kinds of GSTs(except GST sigma 3) expressed most in digestive glands. We detected the m RNA e...     

滩涂红树林种植-养殖耦合系统水产品中多环芳烃含量水平分析

为了掌握滩涂红树林种植-养殖耦合系统中水产品中多环芳烃的污染情况,保证系统中水产品的品质和食用安全,采用高效液相色谱仪检测了系统中秋茄、桐花树和木榄等养殖塘罗非鱼、鲻鱼和牡蛎体内的13种多环芳烃（polycyclic aromatichydrocarbons,PAHs）[Fluorene（Flu）、Phenanthrene（Phe）、Anthracene（Ant）、Fluoranthene（Fla）、Pyrene（Pyr）、Benz[a]anthraces（BaA）、Chrysene（Chr）、Benzo[b]fluoranthene（BbF）、Benzo[k]fluoranthene（BkF）、Benzo[a]Pyrene（BaP）、Dibenzo[a,h]anthercene（DahA）、Benzo[g,h,i]perylene（BghiP）、Indeno[1,2,3-c,d]pyrene（InP）],分析研究其污染水平并进行食品安全评价.结果表明,牡蛎体内的TPAHs含量最高,干重浓度范围在89.79～98.49μg.kg-1之间;鲻鱼次之,干重浓度范围在25.97～34.64μg.kg-1之间;罗非鱼的TPAHs含量最低,干重浓度范围在12.31～14.41μg.kg-1之间.3环PAHs是主要组成成分,占TPAHs的41.58%～83.35%.脂肪含量是影响不同种类水产品间TPAHs浓度水平的因素.与国内其它地区相比,研究区域水产品内PAHs污染处于轻度的污染水平.3类水产品的湿重等效ΣBaP浓度值在0.068 9～1.037 3μg.kg-1之间,符合欧盟对苯并[a]芘的限值要求.研究区域水产品内PAHs在安全食用范围内.     

龙岩市区大气飘尘中多环芳烃污染现状的调查

采用恒能量同步荧光法研究了龙岩市区不同功能区冬、春季大气飘尘中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs进行了污染评价。结果表明,龙岩市区各功能区大气飘尘中PAHs总量在278.95～718.13ng/m3,且冬季高于春季。根据荧蒽与芘质量浓度比值,可判断冬春季市区内PAHs主要来源于汽车尾气和燃煤污染。采用苯并[a]芘(BaP)及苯并[a]芘等效致癌浓度(BaPE)来评价3个功能区大气飘尘中PAHs的污染状况,冬季3个功能区苯并[a]芘浓度均超过国家标准(BaP,10ng/m3),且PAHs基本上均严重超标。     

典型污染区农业土壤中PAHs的分布、来源及生态风险

采用同位素稀释气相色谱-质谱（GC/MS）分析了路桥农业表层土壤中16种优控PAHs的含量,并对其分布、来源及生态风险进行了分析.结果表明,土壤中16种PAHs的检出率达到100%,其总含量范围为52.3~991 μg·kg-1,与土壤有机碳显著相关（p < 0.01）.PAHs组成特征表明,路桥土壤中以高环PAHs为主.PAHs（除Nap、Acy和Fl）间呈显著相关（r > 0.7,p < 0.01）,表明采样区PAHs污染来源具有一定的相似性.同分异构体比值和因子分析表明,路桥农业土壤中PAHs主要来源于煤和生物质的燃烧.土样中16 PAHs的毒性当量浓度（TEQBaP）介于4.61~164 μg·kg-1之间,7种致癌性PAHs对总TEQBaP的贡献达99%.在35%的土样中,10种PAHs的总TEQBaP超过荷兰土壤目标参考值,表明路桥部分农业土壤存在潜在的生态风险.     

废旧汽车拆解区土壤中多环芳烃垂向分布特性

研究分析了废旧汽车拆解区土壤剖面的美国EPA优控的16种多环芳烃的纵向分布.结果表明,表层土壤中16种多环芳烃总含量达到了17 323 ng·g-1,其中芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、芴(Flu)含量最高,分别达到11 820、1 234和1 083 ng·g-1.汽车拆解区表面和土壤深度为10 cm的土壤均达到了重度污染级别;深度在50~350 cm之间的土壤为轻度至中度污染,当土壤深度超过400 cm,土壤基本未受到污染.但是,7种致癌性PAHs(Chr、BaA、BbF、BkF、BaP、DahA、IcdP)总量在土壤深度达到850 cm时仍有34.15 ng·g-1.随着土壤深度的增大,多环芳烃含量急剧降低,当土壤深度超过300 cm,三环的菲(Phe)、荧蒽(Fl)和二氢苊(Ace)成为优势组分.土壤剖面菲(Phe)/蒽(Ant)比值和荧蒽(Fla)/芘(Pyr)、Fluo/Pyr、BaA/(BaA+Chr)等参数表明,土壤表面的多环芳烃主要来源于石油污染.     

Isolation of marine benzo[a]pyrene-degrading Ochrobactrum sp. BAP5 and proteins characterization

A bacterial strain BAP5 with a relatively high degradation ability of benzo[a]pyrene (BaP) was isolated from marine sediments of Xiamen Western Sea, China and identified as Ochrobactrum sp. according to 16S rRNA gene sequence as well as Biolog microbial identification system. Strain BAP5 could grow in mineral salt medium with 50 mg/L of BaP and degrade about 20% BaP after 30 d of incubation. Ochrobactrum sp. BAP5 was able to utilize other polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) (such as phenanthrene, pyrene and fluoranthene) as the sole carbon source and energy source, suggesting its potential application in PAHs bioremediation. The profile of total soluble protein from Ochrobactrum sp. BAP5 was also investigated. Some over- and special-expressed proteins of strain BAP5 when incubated with the presence of BaP were detected by two-dimensional polyacrylamide gel electrophoresis, and found to be related with PAHs metabolism, DNA translation, and energy production based on peptide fingerprint analysis through matrix-assisted laser desorption/ionization-time of flight mass spectrometry.     

苯并[a]芘高效降解菌筛选及其降解特性研究

为获得苯并[a]芘（BaP）污染修复的新菌株,通过梯度提高无机盐培养基（MSM）中BaP浓度的方法,本研究从北京焦化厂污染土壤中筛选出1株能够对液体中高浓度BaP（100 mg/L）降解的霉菌,鉴定结果为可可毛色二孢菌（Lasiodiplodiatheobromae）.并首次对L.theobromae在液体中降解BaP...     

异烟酸铜磁力搅拌微固相萃取-气相色谱法测定土壤中多环芳烃

建立了膜保护异烟酸铜微固相萃取的样品前处理方法,并采用气相色谱氢火焰离子化检测器对土壤中的痕量荧蒽(Flt)、苯并［b］荧蒽(BbF)、苯并［k］荧蒽(BkF)、苯并［a］芘(BaP)进行了测定. 考察了水温、萃取时间和超声洗脱时间等对萃取效果的影响. 结果表明:在最佳试验条件下,Flt的检出限为1.0 ng/g;BbF,BkF和BaP的检出限为2.5 ng/g. Flt的线性范围为2.5～500.0 ng/g;BbF,BkF和BaP的线性范围均为12.5～500.0 ng/g. 相对标准偏差(RSD)为4.4%～13.7%(n9). 采用该方法分析了2种实际土壤中的4种多环芳烃,回收率为34%～90%.      

洛阳市秋冬季PM2.5中多环芳烃的污染特征、来源解析及健康风险评价

本研究于2018年10月4日至2019年1月30日在洛阳市高新和林校2个采样点位同步连续采集秋冬季PM_2.5样品,使用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PM_2.5中优先控制的16种多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）进行了分析测定.对优良天和污染天PM_2.5中16种PAHs的质量浓度和组成分布特征进行了研究,利用特征比值法和主成分分析法对其主要来源进行了定性解析,并使用苯并［a］芘（BaP）毒性当量法和增量终生致癌风险模型评估了对人体的健康风险.结果表明在采样期内,高新和林校两个采样点的PM_2.5中16种PAHs质量浓度变化范围分别为24.33~90.26 ng·m^-3和23.81~76.99 ng·m^-3.随着PM_2.5污染程度的加重,PAHs浓度明显升高（污染天为优良天的1.3倍）,不同环数PAHs贡献顺序均为：4环（43%~48%） > 5~6环（32%~35%） > 2~3环（20%~22%）.大气中PAHs主要来自于燃烧源,包括燃煤、生物质燃烧以及机动车排放等,其中燃煤对PAHs污染贡献最大（优良天：49.28%~56.38%,污染天：49.44%~60.60%）.BaP毒性当量浓度表明,污染天存在更高的人体健康风险;增量终生致癌风险结果表明,污染天致癌风险高于优良天,成人呼吸暴露风险高于儿童,在研究区域内不同污染水平下健康风险属于可接受水平（<1×10^-6）.     

泉州市表层土中多环芳烃的含量、来源及其生态风险评价

采集了泉州市不同功能区的33个表层土壤（0～10 cm）样品,利用超高效液相色谱系统（UPLC）-荧光检测器法,研究了土壤中15种优控多环芳烃的含量和分布特征,并利用比值法、因子分析和多元线性回归法对其来源进行了分析,以及采用苯并（a）芘的毒性当量浓度（TEQBaP）评价了土壤中PAHs的生态风险.结果表明,土壤中15...     

二甲基苯蒽和苯并(a)芘对小鼠肝脏金属硫蛋白及氧化损伤的诱导作用

观察两种致癌性多环芳烃化合物二甲基苯蒽（DMBA）和苯并（a)芘（BaP）对小鼠肝脏脂质过氧化产物和金属硫蛋白含量的影响。选用雄性C57BL／OLA129小鼠，观察DMBA和BaP各50mg/kg一次腹腔注射染毒后24、48、72和144h后的动物肝脏重量、金属硫蛋白（MT）含量和脂质过氧化程度的变化。MT测定采用镉－血红蛋白亲和分析法；脂质过氧化指标为硫代巴比妥酸测定丙二醛法。结果表明，DMBA和BaP均能引起小鼠肝脏重量增加、MT含量增加和MDA含量增加。随着DMBA和BaP染毒后的时间延长小鼠肝脏的重量不断增加，呈现时间效应关系。小鼠肝脏MT的含量在染毒后24和48h后明显增加1倍。肝脏MDA的含量增加在染毒后24h后达到高峰。本研究观察到DMBA和Bap可以MT增加。MT的增加与MDA的增加呈现一定平行的关。提示MT诱导可能与多环芳烃化合物所致的氧化损伤有关。     

典型表面活性剂对焦化污泥中富集多环芳烃的解吸

焦化废水中的多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)由于其亲脂性极易转移至污泥相中,此过程成为微生物降解污泥中PAHs的传质受限步骤.基于表面活性剂解吸焦化污泥中富集的PAHs以利于微生物降解的构想,采用两种典型的表面活性剂—Triton X~(-1)00和十二烷基硫酸钠(Sodium Dodecyl Sulfate,SDS)来考察其对菲、芘和苯并[a]芘的增溶作用,对比了不同浓度的菲、芘和苯并[a]芘在焦化污泥上的吸附特征,探讨了表面活性剂对焦化污泥中富集多环芳烃的解吸行为.结果发现,表面活性剂对菲、芘和苯并[a]芘的增溶能力与三者的亲脂性存在负相关的关系,它们在焦化污泥上的吸附特征可用Freundlich等温吸附模型来描述,影响吸附容量的因素包括PAHs的亲脂性和焦化污泥的理化性质;SDS与Triton X~(-1)00共同作用时对芘和苯并[a]芘的增溶更明显;以两者混合质量计的1 g表面活性剂在16 d内可以解吸1.12mg的总PAHs.上述研究可以作为焦化污泥生物修复的增溶工艺中表面活性剂需求量计算的参考依据.     

武汉城区土壤剖面多环芳烃的分布特征及来源分析

研究分析了位于武汉市城区附近的南望山土壤剖面样品.表层土壤检测到了美国EPA优控的16种多环芳烃,含量为991 ng/g.之外还检测到了联苯、苯并[e]芘、苝、二苯并呋喃、二苯并噻吩、惹烯以及一些多环芳烃的烷基取代物.多环芳烃含量随着深度的增加急剧降低.表层土壤以萤蒽、苯并萤蒽、芘、苯并[a]芘等为主,菲次之.与高环相...     

Isolation of marine benzo[a]pyrene-degrading Ochrobactrum sp. BAP5 and proteins characterization

A bacterial strain BAP5 with a relatively high degradation ability of benzo[a]pyrene (BaP) was isolated from marine sediments of Xiamen Western Sea, China and identified as Ochrobactrum sp. according to 16S rRNA gene sequence as well as Biolog microbial identification system. Strain BAP5 could grow in mineral salt medium with 50 mg/L of BaP and degrade about 20% BaP after 30 d of incubation. Ochrobactrum sp. BAP5 was able to utilize other polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) (such as phenanthrene, pyrene and fluoranthene) as the sole carbon source and energy source, suggesting its potential application in PAHs bioremediation. The profile of total soluble protein from Ochrobactrum sp. BAP5 was also investigated. Some over- and special-expressed proteins of strain BAP5 when incubated with the presence of BaP were detected by two-dimensional polyacrylamide gel electrophoresis, and found to be related with PAHs metabolism, DNA translation, and energy production based on peptide fingerprint analysis through matrix-assisted laser desorption/ionization-time of flight mass spectrometry.     

九龙江河口区多环芳烃分布逸度模型和实测分析

于2011年12月(冬季)在厦门九龙江河口及西港采集9个表层海水水样,采用固相萃取-气质联用方法(SPE-GC-MS)分析其中16种多环芳烃含量。研究结果表明,总溶解态态PAH含量为157.9~858.0 ng/L。在河口区,随着盐度升高,PAHs含量逐渐降低。基于比值法分析,表明厦门九龙江及西港海域海水中的PAHs来源存在多种途径,呈现混合来源的态势。利用LEVEL Ⅲ逸度模型研究菲,芘和苯并(a)芘在各介质间的分布以及水气界面的交换通量。模拟结果与本文实测和文献中的实测值相吻合。在16℃时,三种多环芳烃的大气沉降通量分别为17.38,7.86和8.38g/day/m2。其中菲在大气沉降中占主导地位,约三分之二。三种多环芳烃的大气沉降通量均随温度升高而减少。当温度高于32℃时,苯并(a)芘开始从水体释放。     

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

大气多环芳烃区域迁移转化模型比较与关键影响因素:以京津冀地区为例

针对芘(Pyr)和苯并[a]芘(BaP),以京津冀地区2014年为例分别构建CMAQ和BETR模型系统开展数值模拟,对比评估两种模型对PAHs大气迁移转化的模拟效果,并利用XGBoost模型识别CMAQ中影响PAHs环境行为的关键大气物理化学过程和参数.结果表明,BETR和CMAQ模拟年均值与实测年均值比值基本在1/2～2之间,且CMAQ模拟值和实测值季节变化趋势相同,验证了两类模型结果的可靠性.同时,将CMAQ模型9 km网格模拟浓度平均至27 km网格并和BETR模拟浓度的对比结果显示,BETR模型Pyr和BaP模拟浓度平均分别约为CMAQ年均模拟浓度的1.59倍和1.38倍,两类模型在年均浓度水平和空间分布方面具有较好的可比性.基于XGBoost模型的SHAP变量重要性分析表明,边界层高是对Pyr和BaP迁移转化影响最大的气象因素,其重要性在所有因素中占比高达22%～35%,在部分城市和污染物中对浓度变化的贡献甚至超过排放量,且和两种PAHs浓度呈显著负相关;PAHs浓度水平其次受风速影响最大,且风速和PAHs浓度呈负相关关系;风向对不同城市污染物浓度的影响则各不相同.     

云南省曲靖燃煤区人群多环芳烃的日暴露特征研究

2007年12月~2008年1月于我国云南省曲靖燃煤区开展人群多环芳烃(PAHs)的暴露评价研究.采用气相色谱/质谱联用(GC/MS)测定了环境样品中16种PAHs的浓度,对暴露的途径及各种PAHs的来源比例进行了分析,以苯并(a)芘(BaP)致癌当量计算了人群日暴露总量.结果表明,人群日饮食暴露量为0.20μg/d,且与WHO报道的水平相当.日空气暴露量为5.26μg/d,占PAHs日暴露总量的96%,表明空气是当地PAHs暴露的主要来源.用BaP当量剂量评价致癌风险时,BaP从数量比3.08%上升至毒性当量比49.6%,低环PAHs毒性当量所占比例明显下降.当地人群BaP平均日暴露量为5.46μg/d,超过了标准限值3μg/d.PAHs暴露给当地环境和人群健康带来了长期危害.