基于核探针研究的大气气溶胶单颗粒指纹数据库的研制

探讨了基于核探针研究的大气气溶胶单颗粒脂纹数据库研制的几个问题，主要包括指纹数据库的设计思想与数据结构、数据库系统功能、系统功能实现以及实验方法。同时该数据库被应用于上海市大气气溶胶环境监测当中，结果表明：该数据库不但能够快速的提供来自不同污染源颗粒物的信息，而且还可以追踪解析大气污染物的来源及其贡献率，为大气环境监测提供实时监测服务。     

基于单颗粒气溶胶质谱技术的源解析新算法

针对现有单颗粒气溶胶质谱技术的颗粒物快速来源解析方法不能提供基于质量浓度单位源解析结果的问题,提出一种新型单颗粒快速源解析算法ArtPMF.选择淮河平原某能源工业城市2021年2～3月的单颗粒质谱监测数据对ArtPMF算法进行应用.结果表明监测期间二次源、工业源、机动车尾气源、燃煤源、扬尘源、生物质燃烧源和烟花燃放源对...     

碳质大气颗粒物的扫描质子微探针分析

碳质颗粒物是大气颗粒物的重要组成部分,对全球气候变化、环境质量、人类健康等有重要影响.本研究使用扫描质子微探针对上海两个典型环境监测点的大气颗粒物及7类污染排放源的单颗粒进行了分析.利用微束非卢瑟福弹性背散射谱micro-EBS(non-Rutherford elastic backscattering,EBS)分析了单颗粒中的C含量,发现燃煤烟尘、燃油烟尘、汽车尾气、柴油公交车尾气等污染源中碳质颗粒物占优,而水泥尘、钢铁工业尘、土壤尘中无机颗粒物占优;中心城区的碳质颗粒物占优,而工业区的无机颗粒物占优,单颗粒物的元素分布可以反映颗粒物发生大气化学反应的重要信息,利用微束质子激发X射线荧谱micro-PIXE(particle induced X-ray emission,PIXE)分析得到了大气颗粒物的S、Ca、Fe等元素分布,发现含Ca的碳质颗粒在大气中发生了硫化反应.     

北极夏季大气气溶胶单颗粒研究

为研究北极地区大气气溶胶颗粒的物理化学特性,于2013年8月8~12日环Svalbard岛收集大气气溶胶样品,利用带能谱的透射电子显微镜(TEM-EDS)共分析2530个单颗粒,并获得颗粒物的形貌特征和化学组成.结果表明,北极地区颗粒物主要表现为5种类型,分别为海盐颗粒、富S颗粒、富Fe颗粒、含碳颗粒和矿物颗粒.后向气流轨迹显示,采样期间大气污染物主要来自于北极点周边的海洋上空和附近格陵兰岛地区.来自海洋上空的大气中主要包含海盐颗粒,所占数量比例为54.7%;经过陆地的大气样品中95.4%为矿物颗粒.利用时间密度因子法估算出北极地区PM2.5质量浓度范围为0.55~0.72mg/m3.     

用质子微探针研究上海吴淞空气含铅颗粒物来源

为了解空气中铅的来源,用质子微探针测量了上海市吴淞地区空气PM₁₀环境监测样品,用微束质子激发单颗粒X射线能谱“指纹结合模式识别技术研究了该地区铅污染的来源.结果表明,该地区含铅颗粒物主要来源于钢铁工业(48%)、汽车尾气(25%)和土壤尘(7%).     

南北极大气气溶胶单颗粒成分特点研究

运用定量电子探针微区分析技术(EPMA)分别测定了采自北极新奥尔松地区(78?55′N、11?56′E)和南极乔治王岛(62?13′S、58?47′W)极昼天气下PM10大气颗粒物样品.结果表明,北极和南极大气颗粒物化学成分存在很大差异,表现出各自不同的特点.北极的颗粒类型中,“反应的海盐”和“矿物尘”分别占颗粒总数的44%和27%,“新鲜海盐”所占的比例不到10%,“反应的海盐”中以含硝酸盐的颗粒为主,反映了外来物质或人为污染对该地气溶胶影响较大;南极的颗粒类型中,“新鲜海盐”占总数的74%左右,“反应的海盐”占19%,反应的海盐全部含硫酸盐、未发现含硝酸盐的颗粒,推测与海盐反应的含硫物质来源于海洋浮游生物代谢过程产生的二甲硫醚(DMS)及其降解产物,而与人为污染无关.     

北京大气气溶胶小颗粒的测量与解析

本项研究是对空气动力学直径小于2．5μm的气溶胶粒子进行测量分析。为此在北京设立2个采样点,分别从1989年4月30日到1989年5月16日和从1989年5月20日到1990年5月14日进行采样。样品用热光碳分析仪分析其中的有机碳(OC)和元素碳(EC),用X射线荧光光谱仪分析其中的28种元素,用离子色谱分析其中的,表征了北京大气中小颗粒气溶胶的化学特征。对所得的数据用化学质量平衡模式(CMB)法进行处理,得出了各种污染源对气溶胶小颗粒的贡献率。      

桂林市细颗粒物典型排放源单颗粒质谱特征研究

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对桂林市四类PM2.5典型污染源排放颗粒物的粒径和化学成分进行分析,结果表明:除扬尘颗粒外,其他几类源排放颗粒物的粒径集中在0.2~1.25μm之间.几类污染源排放颗粒物的化学成分有明显区别,柴油车以EC颗粒为主,占总电离颗粒的74.7%,汽油车以富钙颗粒为主,占总电离颗粒的86.7%,燃煤排放以富铁、富铬颗粒为主,二者合计占了总电离颗粒的59.9%,生物质燃烧以含左旋葡聚糖颗粒为主,占总电离颗粒的44.4%,扬尘颗粒以富铝颗粒为主,占总电离颗粒的69.4%.这些特征为大气颗粒物的源解析提供了可能.     

鹤山大气超级站旱季单颗粒气溶胶化学特征研究

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱等仪器在鹤山大气超级站开展综合观测,结合ART-2a自适应共振神经网络聚类算法,将2013年11月4日~2013年12月30日期间监测到的1637330个细颗粒分成9类: EC-Fresh颗粒、EC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-EC颗粒、Ca-EC颗粒、ECOC颗粒、OC-Levoglucosan颗粒、OC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-Nitrate/Sulfate颗粒和Metal-rich颗粒.结果表明:该大气超级站所在地区旱季霾日有利于与水溶性二次无机组分混合的EC-Nitrate/Sulfate颗粒、K-Nitrate/Sulfate颗粒的累积;晴朗天更有利于二次有机组分在气溶胶颗粒中生成,雨天受当地排放源的影响显著,含有较高EC-Fresh和K-EC颗粒.相关性的研究发现,EC-Nitrate/Sulfate颗粒与能见度有良好的相关性,它们对霾的形成有至关重要的作用.     

基于TEM-EDS对四川盆地大气单颗粒气溶胶的研究

为了解四川盆地大气中单颗粒气溶胶理化特征,分别在该区域典型城市（成都市）和背景地区（峨眉山）进行了大气单颗粒样品采集.基于带能谱的透射电子显微镜（TEM-EDS）对两地累计3923个单颗粒的化学组成、形貌特征及混合状态等进行了全面观测和分析,并对两地颗粒物差异性进行了对比分析.结果发现：两地气溶胶颗粒主要包括有机物、富硫、矿物、烟尘和飞灰/金属颗粒,除了以单独的外混形式存在外,大多数颗粒以两种及两种以上颗粒类型混合（即内混）形式存在.通过对成都市不同污染状况下单颗粒特征对比发现,"污染天"的内混颗粒占比高于"清洁天",分别为74.2%和68.6%;相比"清洁天","污染天"颗粒物粒径分布范围更广且峰值区间更大,表明污染过程中颗粒物的大气混合趋于更强.对比成都市与峨眉山分析结果得知,成都市以内混的有机物-硫颗粒为主导（占比为50.2%）,而峨眉山以外混的有机物颗粒为主导（占比为50.5%）;成都市含硫类颗粒物（如有机物-硫颗粒）贡献高于峨眉山,而峨眉山两种含碳类颗粒（如烟尘和有机物-烟尘颗粒）占比高于成都市;此外,成都市与峨眉山两地大气颗粒物粒径分布范围及峰值区间均存在一定差异,进一步体现了两地颗粒物来源和老化混合的差异.在峨眉山,与非降雨天相比,一些易溶于水的颗粒物（如含硫类颗粒）在降雨天占比明显降低,而源自当地燃烧过程、粒径较小且疏水性强的颗粒物（如烟尘和有机物-烟尘颗粒）占比相应升高.     

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

新疆阿克达拉大气背景点气溶胶物质来源研究

文章利用2004年7月~2005年3月间新疆阿克达拉区域大气本底观测站PM10和TSP有机碳、元素碳及水溶性离子的组成数据,分别采用主成分分析法(Principal Component Analysis,PCA)和绝对主成分分析法(Absolutely Principal Component Analysis,APCA)对大气气溶胶物质来源进行研究。结果表明PM10中气溶胶来源及贡献率分别为:人为污染源(49.6%)、地壳矿物质粉尘(17.3%)、盐渍化地壳矿物质粉尘(33.1%);TSP中气溶胶来源及贡献率分别为:盐渍化地壳矿物质粉尘(21.3%)、地壳矿物质粉尘及人为污染混合源(50.8%)、人为污染源(27.8%)。由于阿克达拉大气本底观测站位于我国气候上游,该站PM10和TSP中不同来源物质贡献率的源解析结果对于研究中国西北地区大气背景气溶胶的特性及其气候效应具有重要意义,对我国西北边境大气背景区空气污染治理对策的制定有一定的参考价值。     

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

北京冬季大气颗粒物数浓度的粒径分布特征及来源

监测北京市冬季远郊区(密云)、交通道路(北四环)和生活区(清华大学)采样点的CO,NO,NO₂,SO₂等浓度,同时监测大气细颗粒物(FPs,粒径为0.1～2.5 μm)和超细颗粒物(UFPs,粒径<0.1 μm)的数浓度, 利用正交矩阵因子(PMF)法对FPs和UFPs数浓度的粒径分布特征和来源进行了研究. 结果表明:在远郊区采样点共有4个影响因子, 其中主因子1,4可能与长距离运移有关, 主因子2可能来自1 km外的村庄生活排放, 主因子3为附近铁路机车排放;在交通道路采样点共有3个影响因子, 其中主因子1,3可能均来自机动车排放, 主因子2来自燃煤污染;在生活区采样点共有3个影响因子, 其中,主因子1可能与机动车排放有关, 主因子2,3可能均来自燃煤排放.      

大气颗粒物化学质量平衡源解析方法研究

对基于化学质量平衡原理（CMB）的大气颗粒物来源解析方法中各步骤的研究情况进行综述。重点对土壤尘、煤烟尘、尾气尘、道路尘、城市扬尘、建筑水泥尘、海盐粒子等污染源样品采集方法,环境空气中颗粒物样品采集用滤膜及采样器,样品中各组分分析方法,以及采用cMB模型进行源解析拟合计算软件的发展情况进行了介绍,同时针对目前源解析中存在的问题提出了一些建议。     

青岛市大气颗粒物来源的定量解析——化学质量平衡方法

在青岛采集了夏、冬两季的飘尘样品。用10μm入口切割和两级核孔膜滤膜,实现了飘尘粗、细颗粒的分极采样。分别用扫描电镜-X射线能谱分析技术和多元素化学分析数据的因子分析方法,定性识别排放源。用化学质量平衡方法定量解析源贡献:土壤扬尘和燃煤飞灰,硫酸盐二次颗粒物,以及海盐颗粒是3种主要来源;汽车尾气和2种工业排放的贡献较小。根据定量解析的结果,论述源排放的粒径分布和季节变化的特点。      

大气颗粒物源解析CMB法与PFA法原理及比较研究

大气颗粒物已经成为中国许多大中城市的首要空气污染物.弄清楚大气颗粒物的来源及定量地计算出各个源的贡献值,为颗粒污染物的防治提供依据,这就涉及到大气颗粒物源解析技术.本文详细介绍了化学质量平衡（CMB）和主因子分析法（PFA）这两种主要的大气颗粒物源解析原理及方法,并比较两种方法各自的优缺点,以供选择合适的源解析方法对大气颗粒污染物的来源进行解析.     

南京江北新区大气单颗粒来源解析及混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱（SPAMS）于2015年12月1~31日对南京江北新区大气单颗粒进行了测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒747.8万个.结果表明,监测期间南京江北新区总体空气质量较差,污染天气占比为49.2%,SPAMS所捕获的颗粒数与PM_2.5质量浓度的相关性达到0.83,因此颗粒物数浓度在一定程度上能够用来反映大气污染状况,监测点主要污染源包括燃煤源以及机动车尾气源,工业工艺源污染占比居第3位,3种源的总贡献率达到63.5%.从整体上看,PM_2.5质量浓度的升高大多伴随着燃煤及机动车尾气占比的升高,EC、混合碳（ECOC）与OC在生物质燃烧、扬尘、汽车尾气排放、燃煤燃烧以及工业源中均与NO₂^-、NO₃^-以及SO₄^-有较高的混合程度.     

基于遗传算法的大气颗粒物的源解析

遗传算法是一种全局优化的随机搜索方法,适用于模型参数寻优。将遗传算法用于大气颗粒物源解析的CMB方程组中参数的优化,得到各污染源对大气颗粒物的优化贡献率。该方法应用于成都市大气颗粒物的源解析结果与用其他多种源解析法得出的结果基本一致。理论分析和应用实践表明了遗传算法用于大气颗粒物源解析研究具有简便、准确和实用性强等特点。      

绝对主因子分析法解析北京大气颗粒物中铅来源

2005-09-18～2006-09-13期间,在北京南郊房山区、城区西二环和北郊昌平区3个采样点采集了166个总悬浮颗粒物（TSP）样品.用ICP-AES和ICP-MS方法测量了铅等29个无机元素.南郊、城区、北郊3个站点大气铅浓度年平均值分别为179、 142和102 ng·m^-3.用绝对主因子分析法定性识别和定量解析了TSP样品中铅的来源.结果表明,北京TSP样品中铅的来源及分担率分别为：涉铅有色冶金工业（55.6%）、燃煤（16.9%）、建筑尘（11.8%）、土壤扬尘（10.2%）.涉铅有色冶金工业是主要来源.从空间分布看,燃煤、建筑尘、土壤扬尘等来源排放的铅分布比较均衡, 3个点位的浓度大体持平;来源于有色冶金工业的铅浓度年均值在3个站点从南到北,分别为113、 77.0和44.2 ng·m^-3,具有南高北低的趋势.这提示工业来源的主要方位在北京的南边.北京市大气铅浓度有可观的下降空间.铅排放削减和有关环境管理措施的主要对象应该是北京南边的有色冶金,特别是涉铅有色冶金行业.同一套化学组成数据计算结果显示,土壤扬尘和建筑尘是TSP的主要来源,分担率是72.3%.其他来源还有：燃煤（13.4%）,有色冶金工业源（9.5%）.