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1.
为研究纳米级V2O5与MoO3催化剂表面结构对其催化氧化碳烟活性的影响,以TiO2为载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载率(5%、10%、20%、40%)的V2O5/TiO2与MoO3/TiO2催化剂,通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)对比研究了2种催化剂在TiO2载体上的分散状态及物相结构.以Printex-U碳黑为试验用碳烟,采用热重分析仪对V2O5与MoO3催化剂催化碳烟氧化的活性进行了比较.结果表明:V2O5与MoO3在TiO2载体上均存在一个单层分散饱和阈值,分别为V20(负载率为20%,下同)、Mo10,在该阈值前后活性组分在载体上分别以单层分散状态和明显的晶态存在.对于V2O5催化剂,其最佳催化活性出现在负载率接近单层分散饱和阈值时,与无催化状态相比,Ti(起燃温度)、Tp(最大失重率温度)以及Tf(燃尽温度)分别下降了69.1、46.0、23.0 ℃,有明显的阈值效应.而对于MoO3催化剂,因其自身低熔点性而表现出良好的表面迁移能力,再加上α-MoO3晶体特有的层状结构,使其可释放出更多的晶格氧,随着负载率的增加,该催化剂催化氧化碳烟活性持续增加,并且未观察到明显的阈值效应.研究显示,在相同负载率下,MoO3催化剂催化氧化碳烟活性均高于V2O5催化剂. 相似文献
2.
氮氧化物(NOx)作为主要大气污染物之一,严重影响环境安全和人类健康。选择性催化还原法(NH3-SCR)是目前脱除NOx最有效的治理方法,尤其是低温SCR脱硝技术具有非常重要的应用前景和研究意义。研究表明VPO/TiO2催化剂具有优异的低温SCR脱硝活性,本文通过DFT模拟NH3和NO在V2O5和(VO)2P2O7表面的吸附,对VPO催化剂的反应机理进行了微观层面上的研究。研究表明NH3在V4P4O22H14团簇表面的Br?nsted酸和Lewis酸都发生稳定的化学吸附,在Br?nsted酸位点吸附更稳定,并且NH3在催化剂表面吸附效果佳是因为N的2p轨道和O的2p、V的3d电子轨道能发生了杂化。NO在V4P... 相似文献
3.
采用过量浸渍(XS)、等体积浸渍(PV)和半等体积浸渍(HPV)方法,分别制得3种柱状V2O5/AC催化剂,并对其脱硫能力进行评价.结果表明:尽管这3种方法制取的催化剂总w(V2O5)相同(均为0.5%),但V2O5在柱状颗粒中的分布差异却很大;其中半等体积浸渍法制备的催化剂外层w(V2O5)最高,等体积浸渍法的w(V2O5)居中,过量浸渍法的w(V2O5)最低.脱硫前期,催化剂外层的w(V2O5)对脱硫活性的影响很大,外层w(V2O5)高的催化剂脱硫活性较高;脱硫后期,催化剂外层w(V2O5)对脱硫活性的影响变小,而内层w(V2O5)的影响变大,内层w(V2O5)高的催化剂脱硫活性较高. 相似文献
4.
采用浸渍法制备了一系列CuO-MOx/TiO2 (M=W,Zr,La)催化剂用于NH3选择性催化氧化(NH3-SCO),同时探究了SO2中毒对NH3氧化性能的影响.结果表明,过渡金属氧化物的添加使Cu/TiO2催化剂NH3转化率降低,但显著提高N2选择性.其中,W03具有最好的促进效果,在300℃下催化剂N2选择性提高了36%.通过H2-TPR和NH3-TPD表征发现,WO3的添加增加了Cu/TiO2催化剂表面酸性位点的数量,促进NH3的吸附,但降低催化剂氧化还原性能,抑制NH3氧化为NOx.经SO2中毒处理后,CuO-MOx/TiO2催化剂N2选择性进... 相似文献
5.
分别采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备xCuO-yWO3/TiO2催化剂(x,y分别代表样品中ω(CuO)和ω(WO3)),并在微型固定床反应器中对制备的xCuO-yWO3/TiO2催化剂进行选择性催化还原脱硝(NH3-SCR)性能评价。结果表明:采用溶胶-凝胶法制备的2CuO-6WO3/TiO2催化剂具有较好的脱硝性能,在250~350℃,NOx转化率达到90%以上,相较于浸渍法制备的2CuO-6WO3/TiO2催化剂活性明显提高。并采用BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD和XPS等表征手段对制备的催化剂进一步表征分析,结果表明:通过溶胶-凝胶法制备2CuO-6WO3/TiO2催化剂的比表面积和表面化学吸附氧明显提高,且还原能力和酸性增强,对NH3... 相似文献
6.
垃圾焚烧过程中会产生大量氯苯等氯代挥发性有机污染物(CVOCs)和二噁英等持久性有机污染物(POPs). CVOCs的排放会导致光化学烟雾和温室效应的产生,而二噁英能在土壤中长期附存,具有人体致癌和致畸变等严重危害. 催化降解技术具有显著优势,能将二噁英等有机污染物彻底破坏分解,最终将其转化为CO2、H2O和HCl等产物. 基于钒基催化剂VOx/TiO2的过渡金属氧化物催化剂已被广泛应用于烟气CVOCs和二噁英处理领域. 钒基氧化物VOx中的V=O基团对二噁英起到亲核吸附的作用,在钒基氧化物上添加第二活性组分钼氧化物MoOx可以提高催化剂的催化活性. 本文采用湿法浸渍的方法制备出用于催化降解含氯污染物的粉体钒钼钛VOx-MoOx/TiO2催化剂,并分析其合成方法、催化表征和性能测试结果,讨论反应温度对一氯苯及二噁英催化率影响的机理,旨在为开发二噁英催化技术提供参考. 结果表明:VOx-MoOx/TiO2催化剂表面催化活性位点较多,活性组分分散良好,起始还原温度较低,活性氧含量较多,比表面积较大,颗粒团聚较轻,具有优良的催化特性. 通过系列实验筛选出合适的催化剂组分比例为5%VOx-5%MoOx/TiO2(记作“V5-Mo5-Ti”,即VOx和MoOx的质量分数各占5%,TiO2的质量分数占90%),在150 ℃低温下其对一氯苯和二噁英的催化效果优异. V5-Mo5-Ti催化剂对一氯苯的低温转化率随原始稳定浓度和空速比的升高而降低. 在一氯苯初始浓度为150×10?6、空速比为10 000 h?1时,V5-Mo5-Ti催化剂在150 ℃下对一氯苯的转化率为54.0%,在300 ℃时接近100%. 在150 ℃的低温环境中,该催化剂对二噁英催化脱除率在86%以上,催化降解率在74%以上. 研究显示,VOx-MoOx/TiO2催化剂对二噁英的催化脱除率和降解率随温度的升高而提高,主要归因于升温加快了V2O5中V5+和V4+元素以及MoO3中Mo6+和Mo4+元素的催化氧化循环速率. 相似文献
7.
以商业锐钛矿型TiO2为载体,通过浸渍法制备了3种不同钒酸盐络合剂的V2O5/TiO2催化剂,并考察不同钒酸盐络合剂对该3种催化剂SCR反应的影响。对前驱体溶液的钒配合物价态、pH值,以及对催化剂样品进行H2-TPR、BET比表面积和孔结构特征、NH3-TPD、XRD、拉曼光谱、紫外等表征。研究发现,不同络合剂会影响钒酸盐在前驱体溶液中的价态,同时影响前驱体溶液的pH值,但是在测试温度范围内,该3种催化剂的SCR反应在活性和N2选择性均无明显区别。通过不同的表征方法可知:催化剂的比表面积、孔结构、表面钒氧化物的聚合程度、H2反应活化能、催化剂表面酸量均没有明显区别,前驱体溶液中钒配合物的价态和pH值对催化剂样品的SCR反应催化性能没有明显影响。 相似文献
8.
通过等体积浸渍法制备了单金属Pd/γ-Al2O3催化剂和双金属Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,考察掺杂CeO2对Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯性能的影响.并通过N2吸脱附、SEM、H2-TPR表征催化剂比表面积、表面形貌及氧化还原性能.结果发现,CeO2的掺杂一定程度上降低了Pd/γ-Al2O3催化剂的比表面积,但增加了10nm孔径的孔密度,且催化剂仍保持介孔结构,当添加4% CeO2时(质量分数,下同),催化剂比表面积降至165m2/g,孔道存在一定程度的堵塞,阻碍污染物和反应产物的扩散,降低催化剂催化性能.H2-TPR结果表明,Pd和Ce之间存在较强的协同作用,与PdO相邻的CeO2更容易打开Ce-O键,相较于单金属0.2% Pd/γ-Al2O3,掺杂了0.3% CeO2的催化剂具有更强的还原峰,表明CeO2的引入为催化剂提供了更多的表面氧空位,增强了催化剂的催化氧化能力,其T10和T90与单贵金属催化剂相比分别降低10和40℃. 相似文献
9.
采用溶剂热法制备La1-xKxMnO3(x=0, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25)钙钛矿型复合金属氧化物催化剂;通过XRD、FT-IR、SEM、H2-TPR、XPS、NO-TPD等手段对催化剂的物相组成、表面形貌、氧化还原性能等进行了表征;在常压固定床微型反应装置中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能.结果表明,制备的La1-xKxMnO3催化剂均具有钙钛矿结构;K部分取代La-Mn钙钛矿结构中La后,颗粒结构得以改善,部分Mn3+价态升高为Mn4+,形成较多氧空位和Mn4+,提高氧化还原性能和吸附NO性能.活性评价结果表明,La0.80K0.20MnO3催化剂表现出较好的同时消除NO和碳烟催化性能,NO最大转化率(Xmax NO)和对应反应温度(Tmax NO)分别为46.5%和436℃,碳烟起燃温度(Tig)、CO2浓度峰值温度(Tmax CO2)和生成CO2选择性(Smax CO2)分别为341℃、454℃和98.8%. 相似文献
10.
采用原位生长法制备V2O5,并将其与Ag2O/g-C3N4水热复合制备V2O5-Ag2O/g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V2O5成功掺杂在Ag2O/g-C3N4上,与Ag2O/g-C3N4相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V2O5掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h+)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag2O与g-C3N4复合界面形成p-n异质结,并与V2O5之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生. 相似文献
11.
采用不同工艺制备V2O5-WO3-MoOx/TiO2堇青石整体式催化剂,以甲苯和NO为探针分子,考察了Mo的负载量、涂覆方法、粘结剂的种类等制备工艺对整体式催化剂性能的影响,用XRD、SEM-EDS、FT-IR、BET等技术对催化剂进行了表征分析.结果表明,采用涂敷法,以添加量为1%的甲基纤维素为粘结剂所制备的V1W6Mo3/TiO2堇青石蜂窝陶瓷整体式催化剂具有最优活性和稳定性(T90为307℃,负载率为28.26%,脱落率为6.81%),在燃煤烟气中具有优异的同步去除VOCs与NO性能,甲苯去除率可达99%,NO去除率为100%,N2选择性为99%.XRD、SEM-EDS表明V、W、Mo活性组分分布均匀且高度分散.FT-IR证明添加甲基纤维素的整体式催化剂具有优异的抗硫性能. 相似文献
12.
以Al2O3,TiO2,ZrO2 3种氧化物为载体,通过溶胶凝胶法制备以Ni-V双金属氧化物为活性组分催化剂,在固定床反应器上研究了催化剂的二氯甲烷(DCM)催化燃烧性能.并通过XRD、BET、FTIR-Pyridine和H2-TPR表征分析催化剂的物理化学特性,结果表明催化剂的氧化还原性能与酸性存在一定的协同能力促进DCM的催化氧化.10% Ni-V/Al2O3和10% Ni-V/TiO2催化剂表面大量的酸性位点和强氧化性使得催化剂在催化燃烧DCM时拥有较好的活性,其中10% Ni-V/Al2O3在252℃时就有90%的转化率,但其在低温时易产生含氯有机副产物的CH3Cl,并且50h连续稳定性测试发现其有失活现象.而10% Ni-V/TiO2催化剂达到90%转化率时温度为274℃,且其在DCM降解中并没有CH3Cl的产生,稳定性测试中也没有失活现象发生,这可能是与其拥有更多中强度B酸以及较强氧化还原能力有关. 相似文献
13.
利用干湿法结合工艺实现废弃SCR脱硝催化剂中Ti、V和W元素的高效分离和浸出,提出成套废弃SCR脱硝催化剂中Ti、V和W的回收技术。以废弃SCR脱硝催化剂为研究对象,优选Ti、V和W元素最佳浸出工况,研究硫酸溶解法回收TiO2和有机萃取法回收V2O5和WO3的回收率与纯度。结果表明:酸浸还原浸钒最优工艺条件为温度140℃,液固比30∶1;钠化焙烧浸钨最优工艺条件为煅烧温度750℃,反应物与Na2CO3配比(质量比)为1∶1.5,在以上条件下V、W浸出率分别达到97.6%、93.6%。利用硫酸溶解法回收得到的TiO2产物主要以锐钛矿晶型存在形式,在最佳焙烧温度750℃下,TiO2回收率达到97.17%,纯度为95.35%。利用有机萃取法回收得到的V2O5和WO3产物的回收率和纯度分别为72.47%、75.43%和93.25%、78.26%。 相似文献
14.
以氯苯为含氯挥发性有机污染物探针物,以稀土基CeO2为基底活性氧化物,采用柠檬酸络合法制备Cr-Ce-O催化剂,考察Cr/Ce物质的量比、过渡金属氧化物掺杂及掺杂量、载体和焙烧温度对Cr-Ce-O催化剂催化氧化氯苯性能的影响;采用XRD、BET、SEM、H2-TPR、XPS等表征技术分析催化剂的基本特性.研究表明,Cr2O3和CeO2间形成了CrCeOx固溶体,掺杂有ZrO2的Cr2O3-CeO2/Al2O3催化剂其比表面积得到显著提升,且载体对催化剂活性组分形态结构产生重要影响,其中以焙烧温度为400℃,堇青石为载体的催化剂氧化活性较优.研究发现,ZrO2掺杂量亦对催化剂氧化活性产生显著性影响,当Zr/Cr物质的量比为1:2时,Cr2O3-CeO2-ZrO2/堇青石催化剂表现最佳,催化氧化氯苯转化率可达92.7%(反应温度为350℃),这主要是由于ZrO2掺入促进了CeO2和Ce2O3,Cr2O3和ZrO2间的相互作用,氧空位增加促使表面活性氧(Osur)增多. 相似文献
15.
为研究Na2SO4中毒SCR催化剂(V2O5-WO3/TiO2催化剂)对SO3生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w(Na)为3%的Na2SO4中毒SCR催化剂,并通过N2物理吸附/脱附、XRD(X射线衍射)技术、SEM(扫描电镜)、XPS(X射线光电子能谱)分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO3生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO3生成率为0.85%,而3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率高达1.36%.SO42-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO3的生成.②随入口ρ(SO2)的增加,SO3生成率呈下降的趋势.当入口ρ(SO2)为1 000 mg/m3时,3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ(SO2)对SO3生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N2物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na2SO4中毒SCR催化剂表面有Na2SO4的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na2SO4的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w(V4+)/w(V5+)的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率大幅增加. 相似文献