博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(PAS-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究.结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6. 38～245. 43 ng·m~(-3)和2. 33～74. 76ng·m~(-3);采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布.采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0. 45～18. 10μg·(m~2·d)-1和0. 25～8. 15μg·(m~2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点.整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3～4环PAHs为主.比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧; HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.     

兰州河谷盆地大气多环芳烃干沉降通量及来源

利用大气被动干沉降采样技术对兰州河谷盆地13个采样点的15种USEPA优控PAHs的大气干沉降进行了观测研究,并对其污染特征及来源进行了解析.结果表明15种PAHs的年大气干沉降通量范围为7.48~53.94μg·(m~2·d)~(-1),均值为18.65μg·(m~2·d)~(-1);采暖期和非采暖期干沉降通量均在交通最为密集的采样点东岗桥最高,分别为60.85和47.03μg·(m~2·d)~(-1),植被较好的城区黄河边白塔山最低,分别为8.16和6.80μg·(m~2·d)~(-1),背景点官滩沟明显低于其他各采样点,为6.73μg·(m~2·d)~(-1)和4.92μg·(m~2·d)~(-1);PAHs干沉降的族谱特征为:两季节均以3、4环的Phe、Flua、Flu和Pyr为主要污染物,所占比例分别为采暖期87.53%、非采暖期82.73%,而非采暖期5、6环所占比例高于采暖期,推断可能由于较轻组分PAHs由于气温较高易挥发所致;利用主成分分析法进行源解析,结果表明:PAHs大气干沉降主要来自汽车尾气和燃煤炼焦,除交通采样点(东岗桥)外,采暖期燃煤、炼焦为主要贡献源,非采暖期以汽车尾气排放贡献为主.此外,本研究还运用干沉降模型,利用气象数据对城区(城关区环境保护局,JCZ)、工业区(西固区兰苑宾馆,LLH)和七里河区交通干道(职工医院,ZGH)采样点位的大气PAHs干沉降速率进行了模拟计算,3个采样点年均沉降速率分别为0.20、0.15和0.17 cm·s~(-1),相对较小,该沉降速率由该处的风速、气温和下垫面性质等综合气象条件决定.模拟计算与观测的3、4环组分干沉降通量值处于同一数量级,模拟通量值略大于观测值,4环PAHs吻合较好,而3环组分在观测过程中有部分挥发损失.     

北黄海大气多环芳烃干沉降通量研究

在北黄海沿岸的獐子岛、老虎滩和小麦岛进行为期1 a的大气采样,分析了大气颗粒物和气相中15种多环芳烃(PAHs)的浓度,计算了其沉降通量.结果表明,三个采样点PAHs干沉降通量分别为10 196 ng/(m2·d)(獐子岛)、16 749ng/(m2·d)(老虎滩)和18 982 ng/(m2·d)(小麦岛),且气态P...     

贵阳市一居民区大气颗粒态汞的污染状况

2004年4、7、8、11、12月采用微型捕集管-冷原子荧光光谱法对贵阳市一个居民区大气中的痕量颗粒态总汞(TPM)进行了测定。结果表明:TPM日均浓度范围是0.149~4.853 ng.m-3,平均值是1.091 ng.m-3,显著高于背景参考值1~86 pg.m-3;TPM浓度采暖期大于非采暖期,夜间通常大于白昼;TPM与大气气态总汞(TGM)可能具有同源性;燃煤、垃圾焚烧以及周边工厂排放的含尘烟气可能是居民区大气颗粒态汞的主要人为来源。     

广东东江流域多氯萘的大气沉降研究

为考察多氯萘(PCNs)通过大气沉降作用对东江流域的影响,利用通用型大气沉降采样器,在东江流域广东省境内代表性地段布设11个采样点,于2010年冬季(1、2月)和夏季(7、8月)分别采集和分析了沉降样品中PCNs的通量及组成.结果表明,东江流域总PCNs日均沉降通量为828 pg.(m2.d)-1,对应毒性当量(TEQ)为0.14 pg.(m2.d)-1,由此估算东江流域广东境内PCNs年沉降总量为8.5 kg,相应TEQ年沉降总量为1.3 g.地域上,广州和东莞地区沉降通量明显高于惠州,同时城镇采样点的沉降通量显著高于农村;季节上,各采样点总体呈现夏季高于冬季的特点;组成上,三氯萘(tri-CNs)是主要的污染物,占总量的50%以上,但广州、东莞的5～8氯萘含量比惠州高.来源分析表明,东江流域PCNs的大气沉降可能受燃烧源与非燃烧源的共同影响;东莞大气沉降中PCNs多来自燃烧源,广州点大气沉降的PCNs以非燃烧源为主.     

舟山青浜岛不同环境介质中PAHs的分布特征

于2013年7月在青浜岛上采集11个土壤样品、3个大气被动采样样品以及周边3个海水样品,分析了样品中16种多环芳烃(PAHs)的含量,并对其分布特征、来源、生态风险进行了讨论.结果表明,土壤、海水和大气中Σ16PAHs的含量范围分别为60.30~123.34 ng·g-1(平均值为105.49 ng·g-1)、45.96~101.08 ng·L-1(平均值为66.45 ng·L-1)和5.09~5.41ng·d-1(平均值为5.35 ng·d-1).分布特征为:潮汐带土壤中PAHs含量低于非潮汐带;3个海水样中,以靠近水文条件复杂的海域内样品中的PAHs含量最高;岛上大气中PAHs分布均匀.土壤、海水和大气中PAHs主要以2~4环的PAHs为主;通过比值法和因子分析得出,青浜岛土壤中的PAHs来源于煤、木炭等生物质燃烧以及柴油、汽油的燃烧,海水和大气中的PAHs来源于混合源.生态风险评价结果表明青浜岛土壤和周边海水中PAHs生态风险较低.     

基于被动采样技术的垃圾焚烧厂及周边大气中PAHs分布研究

垃圾焚烧是大气PAHs污染的重要来源,为监测垃圾焚烧过程产生的PAHs,利用被动采样技术对垃圾焚烧厂及周边大气中的多环芳烃(PAHs)进行了定量分析.结果表明,PAHs总量为146.29～396.30 ng·d-1,其中气相中PAHs为128.03～377.05 ng·d-1,颗粒相中PAHs为10.698～19.251 ng·d-1.气相中PAHs组成以菲、荧蒽、芴等低环化合物为主,菲的含量高达55.1%.选定松针作为被动植物样品,测得松针中PAHs的浓度为651.88～1 044.43 ng·g-1;考察土壤中PAHs的分布特征,测得土壤中PAHs浓度为35.04～998.89 ng·g-1.被动采样和松针、土壤中所含的PAHs分布特征相似,说明被动采样能反映PAHs在环境中的真实积累情况.此外,通过比较主动采样与被动采样结果,表明两者对大气中PAHs的富集能达到基本一致的效果.     

珠江三角洲地区大气中多环芳烃的被动采样观测

研究了珠江三角洲地区大气中多环芳烃的含量与分布.利用大气被动采样装置,在包括香港在内的珠江三角洲地区共设立了21个大气被动采样点,样品采集时间为2005-08-15—10-14.结果表明,除主要存在于气相中的2～3环PAHs与部分4环PAHs外,聚氨酯泡沫材料(PUF)被动采样器也可在一定程度上采集大气颗粒物中的5～7环PAHs.珠江三角洲地区大气PAHs的含量与组成存在较大差异,珠江三角洲内地采样点PAHs的含量远远高于香港采样点,这主要是受采样点所处的地理位置、气候条件以及能源消费结构的影响.初步研究表明,PUF大气被动采样器可较好地运用于区域大气PAHs污染分布与特征对比研究.      

利用PUF被动采样技术监测珠江三角洲地区大气中多氯联苯分布

研究了珠江三角洲地区大气中多氯联苯的含量与分布.利用大气被动采样装置,共设立了包括香港在内的珠江三角洲21个大气被动采样点,样品采样时间为2005-08-15～2005-10-14.结果表明,珠三角内地的佛山(2000pg·m-3)是PCBs的高污染地区,内地采样点PCBs含量范围260～2000pg·m-3,平均值670pg·m-3.香港PCBs含量范围170～470pg·m-3,平均值300pg·m-3.香港每个采样点的PCBs含量都接近平均值,含量比较低.珠三角大气中PCBs含量与世界其它地区相比属中度污染区域.结果也表明,PUF大气被动采样器可很好地运用于区域大气PCBs污染分布与特征的对比研究.     

西安城区大气中多环芳烃的季节变化特征及健康风险评价

利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃(PAHs)的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs(∑PAHs)气固两相总浓度为37～620ng·m-3(年平均为195ng·m-3),具有明显的季节差异,依次为夏季(74ng·m-3)<春季(106ng·m-3)<秋季(213ng·m-3)<冬季(360ng·m-3).气态PAHs以3～4环为主,颗粒态PAHs以5～6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3×10-6mg·kg-·1d-1和5.6×10-6mg·kg-·1d-1,终身致癌超额危险度分别为7.5×10-5和1.7×10-5,可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.     

某工业城市大气颗粒物中PAHs的粒径分布及人体呼吸系统暴露评估

为研究大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的粒径分布与富集特征,确定不同粒径颗粒物中PAHs在人体呼吸系统各器官内的沉积浓度,以准确评估其人体呼吸暴露风险,选择东北某钢铁工业城市,在采暖期和非采暖期按粒径对大气颗粒物进行分级采样,用高效液相色谱对样品中14种优控PAHs进行分析,并将大气颗粒物粒径分级采样技术与人体呼吸系统内部沉积模型结合进行呼吸暴露评估.结果表明,大气颗粒物中总PAHs浓度变化显著,采暖期(743. 9 ng·m~(-3))高于非采暖期(169. 0ng·m~(-3)),多数PAHs(86. 3%～89. 9%)与大气中粒径≤2. 06μm的细颗粒有关;中低分子量PAHs单体呈双峰型,峰值位于1. 07～2. 06μm和7. 04～9. 99μm.高分子量PAHs呈单峰分布,峰值位于1. 07～2. 06μm; 4环PAHs的含量占主导优势,为总PAHs浓度的40%;在采暖期和非采暖期分别有53. 3%和55. 3%的颗粒态PAHs沉积在人体呼吸系统的不同器官,分别采用人体呼吸系统沉积浓度和在颗粒物上的总浓度计算该地区人群颗粒态PAHs的终身致癌超额风险值(incremental lifetime cancer risk,R值),成人的R值在采暖期为1. 3×10-5和2. 9×10-5,非采暖期为3. 1×10-6和6. 0×10-6,儿童的R值在采暖期为1. 0×10-5和2. 3×10-5,非采暖期为2. 4×10-6和4. 8×10-6.结果表明,颗粒物粒径分布直接影响呼吸系统沉积浓度和致癌风险,将分级采样技术与呼吸系统沉降模型结合方法可有效避免对人体呼吸暴露量的过度评估.     

洱海大气氮磷干沉降特征及其影响因素

大气氮磷干沉降是湖泊外源营养盐输入的重要途径之一，对湖泊水体富营养化及生态系统演化具有重大影响。文章为了深入揭示洱海湖区大气氮磷干沉降（颗粒物）对水体的贡献，于2021年全年对洱海周边布设的6个站点进行了为期1 a的大气干沉降连续监测，使用自动降尘采样器湿法收集大气干沉降。分析了洱海湖区氮磷干沉降通量的时空分布特征，估算了氮磷干沉降直接入湖负荷量。结果表明：洱海湖区干沉降（颗粒物）TN、TP沉降通量年内总体呈先降后升再降的趋势。TN沉降通量范围为8.78～84.93 kg/km2，均值为(33.44±15.94) kg/km2;TP沉降通量范围为0.38～11.91 kg/km2，均值为(4.04±2.69) kg/km2;2021年洱海湖区干沉降TN、TP直接入湖负荷量分别为107.69 t和13.28 t,TN、TP干沉降直接入湖负荷量约占流域农业面源排放量的3.91%和5.12%；影响洱海湖区TN、TP干沉降的主要因素包括湖区上空低层风场环流、湖区降雨分布、气溶胶粒径以及小流域下垫面土地利用现状。     

北京市民居室内气态多环芳烃呼吸暴露评价

采用被动采样装置采集并测定北京地区38个家庭采暖期和非采暖期室内空气中的7种气态多环芳烃(PAHs)的含量.结果表明,室内气态PAHs以2、3环组分为主,7种气态PAHs的总平均浓度为100 ng/m3左右.根据实测的PAHs浓度、不同年龄段人群室内平均停留时间及其相应的呼吸速率,计算得到室内成年人(包括老人)对7种气态PAHs的潜在总暴露速率在采暖期和非采暖期分别为66 ng/h和58 ng/h;而未成年人的潜在总暴露速率则分别为56 ng/h和50 ng/h.     

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

哈尔滨市大气气相中多环芳烃的研究

在哈尔滨地区8个采样点同时安装了PUF大气被动采样器,研究了该地区2007年春季(1月末~4月末)大气气相中多环芳烃的含量和分布特征.结果表明,PUF大气被动采样器主要采集了大气气相中三环和四环的多环芳烃,占总量的91.22%~96.37%,PAHs的浓度具有明显的功能区差异,依次为:市区(356.49 ng/d),郊区(162.65 ng/d),农村(278.35 ng/d),偏远地区(183.99 ng/d),市区大气中多环芳烃的浓度是农村的2倍,偏远地区的3倍.污染源是影响大气中多环芳烃含量高低的主要因素,通过特征分子含量比值法对该地区大气中多环芳烃的来源进行了初步研究,结果表明,哈尔滨地区城市大气中多环芳烃主要来自于燃煤,农村大气中的多环芳烃主要来自于农作物秸秆的燃烧.利用毒性当量因子法对该地区大气气相中多环芳烃的健康风险进行了评价,具有与浓度分布类似的功能区差异,表明市区和农村地区大气中PAHs对于人们的健康存在较大潜在威胁.通过安装平行采样器,PUF被动采样器具有很好的重现性,研究表明,可以用于城市尺度多个采样点大气中多环芳烃的同时研究.     

广西乐业大石围天坑群多环芳烃的干湿沉降

为研究大气多环芳烃(PAHs)的沉降对广西乐业大石围天坑群喀斯特生态环境的影响,选择典型的大石围天坑,采用大气干湿采样器分季节进行了为期1 a(2007-03～2008-03)的大气干湿沉降样品采集,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了16种PAHs优先控制污染物.结果表明,大气干湿沉降中PAHs的干湿沉降通量为132.36～1 655.27 ng.(m2.d)-1,平均值为855.00 ng.(m2.d)-1,大石围天坑的PAHs沉降量为51.98 g.a-1;PAHs的组成以苯并[b]荧蒽、、苯并[a]芘、苯并[k]荧蒽、蒽、菲、萘7种为主,占总量PAHs的78.5%;大气PAHs沉降通量的空间分布为东垭口>南垭口>西峰>北垭口;不同季节的沉降通量为春季>夏季>秋季>冬季,春、夏季PAHs沉降通量高于秋、冬季4.6倍,春、夏季以4～6环PAHs为主,而秋、冬季以2～3环PAHs为主;研究区大气PAHs沉降通量与降雨量、风向、风速、温度气象因子及污染源的方位密切相关;大石围天坑群大气PAHs沉降通量在春季、夏季呈季节性增高可能来源于高气温、低海拔的广西工业发达地区.     

乌鲁木齐市典型城区大气PAHs气-粒分配特征

大气中PAHs的气-粒分配是影响其在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,于2011年12月—2012年12月在乌鲁木齐市天山区采集大气气相和颗粒相样品,对聚氨酯泡沫样品的气相和石英纤维膜的颗粒相(TSP)中的16种PAHs进行分析.结果表明:采样期间颗粒相和气相中ρ(∑₁₆PAHs)总和的年均值为(116.71±92.74) ng/m3,采暖期〔(173.16±84.26) ng/m3〕是非采暖期〔(39.46±16.19) ng/m3〕的4.4倍;采暖期颗粒相中ρ(∑₁₆PAHs)平均值为(40.60±3.03) ng/m3,气相为(134.46±13.05) ng/m3,2～3环PAHs主要存在于在气相中,4～6环PAHs主要存在于颗粒相中.在非采暖期,颗粒相ρ(∑₁₆PAHs)平均值为(25.37±3.21) ng/m3,气相为(14.95±1.06) ng/m3.采用吸附和吸收模型对PAHs的分配特征进行了研究,表明PAHs的lg K_p(K_p为分配系数)与lg P_L0(P_L0为过冷蒸汽压)线性关系显著,在采暖期斜率绝对值为0.34,说明PAHs的气-粒分配以吸收为主;在非采暖期的斜率绝对值为0.78,表明PAHs的气-粒分配受吸收和吸附共同作用.PAHs的lg K_p与lg K_oa(K_oa为正辛醇-大气分配系数)线性关系显著,在采暖期斜率为0.38,表明PAHs气-粒分配并未达到平衡;在非采暖期,斜率为1.22,表明PAHs气-粒分配接近平衡.研究显示,乌鲁木齐市城区大气PAHs气-粒分配在采暖期及非采暖期特征不同,应区别制订政策和管理措施.      

天津地区一些降尘中多环芳烃的含量与分布

采集并分析了天津地区2002～2003年16区县23个样点采暖与非采暖期降尘样品中16种优控多环芳烃(PAHs)含量.非采暖期样品16种PAHs含量总和(ΣPAH16)在1 00～48 18μg·g-1间,采暖期样品ΣPAH16在2 54～85 47μg·g-1间.采暖期降尘高含量PAHs主要为萘、菲、荧蒽、和芘,非采暖期降尘PAHs的优势成份包括萘、芴、菲、荧蒽和.除东部工业区外,同一样点采暖期降尘中高环PAHs含量普遍高于非采暖期.采暖期样品各PAHs彼此之间相关性较非采暖期显著.无论是采暖期还是非采暖期,降尘中PAHs主要都是来源于燃煤,交通污染源也占一定比例.     

我国半干旱区工业化城镇PCBs干沉降及归趋

采用大气被动干沉降采样器,观测了我国半干旱区城市皋兰2018年非取暖季和取暖季18种多氯联苯（PCBs）的大气干沉降通量和污染特征,并利用主成分分析、环境多介质模型对其污染来源、环境归趋行为等进行了分析和研究.研究区∑₁₈PCBs干沉降通量为13.0~158.8ng/（m²·d）,呈现园区点较高、取暖季高于非取暖季的特征.干沉降中PCBs以四氯联苯和五氯联苯为主,并且四氯联苯干沉降通量在取暖季明显上升.研究区PCBs污染主要源于含PCBs的产品以及燃烧和工业热过程带来的排放,但燃烧和工业热过程无意产生的PCBs可能对研究区产生更大影响.土壤相是研究区PCB81主要的汇,相间迁移以大气相向土壤相的沉降为主;大气平流输出是研究区PCB81的主要清除途径;污染物排放速率、平流停留时间和平流输入污染物浓度是影响大气相、土壤相PCB81浓度的主要因素.     

上海市大气沉降物中多环芳烃赋存特征及其来源

以上海市大气沉降为研究对象,采集了上海市8月、9月、10月3个月的大气沉降物,分析了上海市大气沉降物中16种PAHs的质量浓度、空间分布特征和组成结构,计算了上海市8个采样点∑15PAHs大气沉降物通量.同时,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型对大气沉降中的PAHs进行源解析,模型对PAHs的来源有较为细致的判读,结果表明:大气沉降物中∑16PAHs的浓度范围0.458~21.013μg/L,其中,溶解相中∑16PAHs的浓度范围为0.174~0.625μg/L,颗粒相中∑16PAHs的浓度范围为0.275 20.455μg/L.上海市∑15PAHs大气沉降通量在0.24~14.74μg/(m2×d)之间,沉降通量均值为2.77μg/(m2×d).根据PMF模型解析,机动车尾气排放为大气沉降物中PAHs的主要污染物,源贡献率为40.23%,其次,居民烹调、煤炭燃烧、石油挥发泄露和炼焦排放依次占23.73%、14.75%、14.35%和6.92%.