不同电子受体驯化聚糖菌反硝化过程及N2O释放特性

利用序批式（sequencing batch reactor,SBR）生物反应器,采用厌氧-好氧运行方式,以乙酸钠为碳源,在控制进水P/COD<2/100条件下,成功实现了聚糖菌（glycogen accumulating organisms,GAOs）富集。缺氧初始阶段ρ（NO_x--N）为30.0 mg/L,经厌氧-缺氧驯化后,反硝化聚糖菌（denitrifuing GAOs,DGAOs）可利用聚-β-羟基脂肪酸酯（poly-β-hydroxyalkanoate,PHA）为内碳源进行反硝化,且分解利用的PHA中80%以上为聚-β-羟基丁酸酯（poly-β-hydroxybutyrate,PHB）。高浓度NO₂-抑制DGAOs活性,厌氧PHA合成降低,且缺氧段PHA分解产生的能量较多地用于储存糖原（glycogen,Gly）。NO₃-和NO₂-还原过程中,PHA降解速率分别为19.28,10.02 mg/（g·h）,内源反硝化速率分别为3.32,2.29 mg/（g·h）,TN去除率达95%以上。随NO₂-/NO_x-增加,N₂O平均产率由29.1%增至59.0%。高浓度NO₂-对氧化亚氮还原酶（Nos）活性抑制作用以及Nos和亚硝态氮还原酶（Nir）之间的电子竞争过程,是导致NO₂-内源反硝化过程中N₂O大量释放的主要原因。     

深圳再生水补水河流溶解N2O空间分布和产生机制

为了探究在再生水回补城市河流的条件下河流N₂O的微生物产生过程及其空间变化特征,以深圳市西乡河为研究对象,分析了河水中c（溶解性N₂O）、c（NH₄+-N）、c（NO₃--N）、δ15Nbulk-N₂O、δ18O-N₂O、同位素异位体位嗜值（site preference,SP）及其他环境因子,并基于端元混合模型和同位素分馏模型定量计算硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献百分比.结果表明:①随着流速降低,西乡河河水从上游的好氧环境逐渐发育成中下游的厌氧环境.②再生水进入西乡河后河水c（溶解性N₂O）从1.36 μmol/L沿程降至0.19 μmol/L;相关性分析表明,影响c（溶解性N₂O）的主要因素为ρ（DO）（R2=0.800,P < 0.01）和c（CH₄）（R2=-0.736,P < 0.01）.③硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献率分别为14.36%~80.53%和19.47%~85.64%;N₂O的来源在好氧河段中以硝化作用为主,在厌氧河段则以反硝化作用为主;N₂O还原成N₂的比例与ρ（DO）具有显著负相关关系（R2=-0.782,P < 0.01）.研究显示,再生水回补城市河流引入了较高质量浓度的N₂O和NO₃--N,而河道的厌氧环境促进河水中N₂O还原成N₂,下游河流成为N₂O的汇.      

氨氧化过程中稻壳生物炭抑制酸性农田土壤N2O排放

为探明在土壤环境有利于氨氧化作用发生的条件下,稻壳生物炭对酸性农田土壤N₂O排放的影响,将生物炭分别按质量比0%（对照）、2%、5%和10%与土壤充分混匀,开展为期17d的室内静态土壤培养实验,研究土壤N₂O排放速率的日变化以及整个培养期间的N₂O累积排放量.同时,测定了培养终态土壤样品的pH值、NH₄⁺-N、NO₃^--N、NO₂^--N和溶解性有机碳（DOC）含量,分析稻壳生物炭对土壤N₂O排放影响的机理.结果表明,不同稻壳生物炭添加量均显著抑制了酸性农田土壤的N₂O排放（P<0.001）,且以5%和10%处理的抑制作用最明显;与对照处理相比,2%、5%和10%处理的N₂O累积排放量分别减少了87.68%、94.59%和96.90%.培养前后土壤pH值、NH₄⁺-N和NO₃^--N含量的变化表明,稻壳生物炭显著促进了土壤的硝化作用,尤其是5%和10%处理.线性回归分析表明,土壤N₂O排放速率与NO₂^--N含量显著正相关（P<0.01）,且NO₂^--N含量对N₂O排放速率的解释程度为45%.由于稻壳生物炭促进了土壤的硝化作用,使NO₂^-更易转化为NO₃^-,减少了NO₂^-积累,进而减少了通过硝化菌反硝化作用途径产生的N₂O.培养结束时,5%和10%处理的DOC含量显著高于对照处理,但培养过程中,稻壳生物炭并未显著促进土壤有机碳矿化.     

不同SBR系统N2O排放及微生物群落比较

为了解污水脱氮中微生物群落对N₂O排放的影响,在相同的工艺条件下,研究了制药厂(A)和啤酒厂(B)2种不同来源污泥在SBR系统中的N₂O排放特性.结果发现:①A和B 2个系统总氮去除率在97.5%和98.6%的情况下,脱氮中N₂O态氮所占比例分别为6.35%和2.84%,相差2倍以上.②A系统的N₂O排放时期主要集中在好氧硝化段,而B系统则主要集中在缺氧反硝化段.③在1个脱氮周期内,A系统只有1个N₂O排放高峰,出现在好氧硝化段(第3小时);而B系统有2个N₂O排放高峰,分别出现在好氧硝化段(第3小时)和缺氧反硝化段(第6小时).采用PCR-DGGE技术分析微生物群落特征发现,A系统和B系统的微生物群落有明显差异,表明污水脱氮中微生物群落是影响N₂O排放的重要因素.通过优化微生物群落结构,可有效控制污水脱氮中N₂O排放.      

FNA旁侧污泥预处理SBR-PN过程启动及N2O释放特性

在序批式生物反应器（SBR）基础上增设游离亚硝酸（FNA）污泥预处理单元,成功启动了SBR短程硝化（SBR-PN）过程。FNA对NOB的活性抑制远大于其对AOB的抑制,FNA=0.48 mg/L,两者活性差异最大。SBR运行稳定（阶段Ⅰ）后,利用0.48 mg/L的FNA对活性污泥进行24 h缺氧处理,经60 d驯化（阶段Ⅱ）,SBR内NH₄+-N去除率和亚硝态氮积累率（NAR）均达到95%以上,总氮（TN）去除率由（22.8±3.6）%增至（35.5±3.7）%。分段进水（阶段Ⅲ）方式提高了原水有机物利用率,TN去除率达到（64.0±2.5）%,最大NO₂-积累和N₂O产量分别由（16.4±1.6） mg/L和（0.85±0.09） mg/L降至（11.4±1.2） mg/L和（0.28±0.04） mg/L,N₂O产率由（7.40±0.99）%降至（1.33±0.26）%。基于FNA缺氧抑菌选择性差异,采用分段进水方式运行SBR,防止了高浓度NO₂-和NH₄+共存,可实现稳定生活污水短程硝化过程并降低N₂O释放。经FNA处理,活性污泥蛋白质（PN）和多糖（PS）释放增加,PN/PS由阶段Ⅰ的1.42增至阶段Ⅱ、Ⅲ的1.77和1.74,SVI由阶段Ⅰ的（113±12） mL/gVSS分别增至阶段Ⅱ、Ⅲ的（129±15）,（122±13） mL/gVSS。     

地下滴灌对番茄根际微区氮循环微生物量及土壤N2O排放的调控机制

为探明地下滴灌对番茄根际微区氮循环微生物及土壤N₂O排放的影响,采用静态暗箱原位采集法,研究了不同滴灌管埋深（0、10、20、30 cm,依次记为CK、S10、S20、S30处理）对番茄根区土壤水分、养分、根系形态、微生物及N₂O排放的影响.结果表明:S10处理可提高10~20 cm土壤含水率,其土壤NO₃--N含量、DOC（溶解性有机碳）含量、根系分叉数、开花坐果期反硝化菌数量、果实成熟期亚硝化菌和反硝化菌数量分别为CK处理的2.02、1.49、1.85、3.81、2.11和3.75倍（P < 0.05）,且0~20 cm土壤孔隙度较CK处理增加了10.72%（P < 0.05）,N₂O排放量为CK处理的1.99倍（P < 0.05）.S20处理显著提高了20~30 cm土壤含水率,其土壤NO₃--N含量、DOC含量、根系分叉数、开花坐果期反硝化菌数量、果实成熟期亚硝化菌和反硝化菌数量分别为CK处理的2.66、1.38、2.77、6.0、5.56和12.50倍（P < 0.05）,且0~20 cm土壤孔隙度较CK处理增加了22.32%（P < 0.05）,N₂O排放量为CK处理的2.24倍.S30处理形成0~20 cm土壤“干层”和20~40 cm土壤“湿层”,土壤NO₃--N含量、根系分叉数、开花坐果期亚硝化细菌和反硝化细菌数量分别为CK处理的1.66、2.22、2.00和1.80倍（P < 0.05）,但DOC含量、0~20 cm土壤孔隙度、反硝化细菌数量等显著低于S20处理（P < 0.05）,N₂O排放量与CK处理无显著差异（P < 0.05）.地下滴灌方式下土壤N₂O排放主要为反硝化作用,不同滴灌管埋深形成的土壤水分分布会影响根系分叉数和0~20 cm土壤孔隙度,调节NO₃--N和DOC含量、亚硝化细菌和反硝化细菌生物量,影响“根系-土壤-微生物”的交互作用和N₂O排放量.S10、S20处理下根区环境利于增强“根系-土壤-微生物”的交互作用、促进反硝化作用和N₂O排放,S30处理相对会减弱“根系-土壤-微生物”的交互作用、抑制N₂O排放.研究显示,地下滴灌管埋深（土壤供水位置）通过调节根际微区土壤环境,改变氮循环微生物组成,进而影响“根系-土壤-微生物”的交互作用效应和土壤N₂O排放量.      

不同碳源对反硝化SBR反应器N2O释放的影响

试验使用SBR反应器,采用乙酸钠、乙醇、葡萄糖和蔗糖4种常用的外加有机碳源,对反硝化反应中N₂O释放过程进行研究。结果表明:4种碳源条件下,N₂O积累量均呈先升高后降低最后保持稳定的趋势。N₂O最大积累量分别为1.59,1.25,5.43,0.66 mg/L,最大转化率分别为1.61%、1.36%、5.44%和0.67%;最终积累量分别为1.02,0.67,3.12,0.49 mg/L,最终转化率分别为1.04%、0.73%、3.13%和0.50%。N₂O释放量及转化率顺序均为葡萄糖>乙酸钠>乙醇>蔗糖。游离亚硝酸抑制、不同反硝化酶的电子竞争和微生物群落结构差异均是影响N₂O释放的因素。     

卫生和生物反应器填埋场夏季N2O释放的研究

采用静态箱/气相色谱(GC)法现场监测了杭州市天子岭废弃物处理总场卫生填埋场和生物反应器填埋单元夏季的N₂O释放通量,并讨论了相关影响因素. 研究发现:卫生填埋场覆土后N₂O释放通量(以N₂O-N计)随垃圾填埋龄的增加而大幅降低,其均值(18.07 μg/(m2·h))为生物反应器填埋单元(5.57 μg/(m2·h))的3倍多. 垃圾填埋龄、覆土土质与结构及填埋场操作方式是影响填埋场N₂O释放的主要因素,这些因素均主要通过改变覆土的理化特性而影响N₂O的释放. 采用多元线性逐次回归分析得到:卫生填埋场N₂O与覆土含水率和有机碳(SOC)质量分数构成的线性方程显著相关(R2＝0.86,P<0.01);生物反应器填埋单元N₂O的释放通量与覆土含水率、碳氮比(w(C)/w(N))和w(NO₃-)构成的线性方程显著相关(R2=0.89,P<0.01).      

太湖西苕溪流域地表水、地下水硝酸盐污染特征及来源

为探寻西苕溪流域地下水中NO₃--N的污染来源,对西苕溪流域地表水、地下水体的NO₃--N污染状况进行了调查,并结合水化学与NO₃--N同位素对其来源进行解析. 结果显示,西苕溪流域地表水的ρ(NO₃--N)为1.07～3.45 mg/L,ρ(NO₂--N)为0.15～0.35 mg/L;地下水中ρ(NO₃--N)为3.24～15.31 mg/L,平均值达9.26 mg/L. 下游地区地下水的ρ(NO₂--N)较高(0.26～4.25 mg/L),平均值达3.00 mg/L. ρ(NO₃-)与ρ(Cl-)的关系显示,西苕溪地表水、地下水存在比较稳定的NO₃--N输入来源. NO₃--N同位素分析结果显示,地表水的δ15N为7.0‰～16.7‰,说明上游NO₃--N主要来源于土壤有机氮的矿化,中下游则主要受到农业施用化肥与人类生活污水二者的共同影响;地下水的δ15N为14.3‰～27.1‰,说明调查区域内的地下水受人畜粪便和生活污水的影响可能更为强烈,另外,地下水中存在的反硝化作用也是造成地下水δ15N增高的原因.      

内蒙古河套灌区盐碱土壤N2O排放特征

选择内蒙古河套灌区强度盐碱土壤S₁[电导率（EC）2.60dS/m]和轻度盐碱土壤S₂[电导率（EC） 0.74dS/m]为研究对象,2014~2016年,利用静态箱法3年野外原位观测试验,研究盐碱土壤氧化亚氮（N₂O）排放通量.结果表明：2种不同盐碱程度土壤N₂O排放每年均存在显著差异,轻度盐碱土壤N₂O累积排放量低;随EC升高,土壤盐碱程度加重,土壤N₂O累积排放量升高.2014~2016年作物生长季（4~11月）轻度盐碱土壤N₂O累积排放量分别为180.6,167.6,118.2mg/m²;强度盐碱土壤N₂O累积排放量比轻度盐碱土壤分别增加19%、26%和45%,修复盐碱土壤成为减缓盐碱土壤N₂O累积排放的重要农艺措施.     

城市污水A~2/O处理系统好氧池N_2O和NO的释放特征及影响因素

以某污水处理厂好氧曝气池为研究对象,利用N_2O和NO在线检测仪,监测好氧池不同空间位置处N_2O和NO的释放量,考察了氮素浓度、溶解氧及p H值对N_2O和NO释放量的影响.该污水处理厂好氧池DO浓度在0.24~1.12mg/L之间,且大多处于0.6mg/L左右,较低的DO导致NO2--N浓度沿水流推流方向不断积累;相应的,N_2O和NO释放量沿水流推流方向不断升高,并于好氧池末段达到最高值.NO释放NO2--N量与浓度显著正相关,N_2O释放量与NO2--N浓度也有一定的相关性,但没有NO显著.基于空间检测数据估算获得该污水处理厂N_2O释放量占进水NH_4+-N比例为6.34%~8.83%,NO释放量占进水NH4+-N比例为0.033%~0.034%.     

进水碳氮比对脱氮污泥羟胺氧化酶活性及N_2O产生的影响

在以A/O方式运行的SBR工艺中,研究了3种不同进水碳氮比下硝化与反硝化过程中污泥羟胺氧化酶(HAO)活性变化、N2O的产生/释放规律及两者之间的关联性.结果表明,当C/N=3.5与C/N=9.5时,HAO平均酶活性分别为(283.77±19.64),(348.87±17.94)U/g MLSS,而C/N=6.5条件下的平均酶活性仅为(246.45±23.30)U/g MLSS,总体上3个条件下缺氧阶段HAO活性均较好氧阶段高;反应过程中HAO的活性变化趋势基本与气态N_2O释放速率、溶解态N_2O及亚硝氮的浓度变化趋势成正相关,在C/N=9.5下好氧段HAO活性与后三者呈现完全一致的变化规律.N_2O主要产生于好氧阶段进行的硝化过程,尤其是羟胺氧化是N_2O产生的主要环节;碳源相对不充分的条件下(如C/N=3.5),缺氧段N_2O的释放与HAO活性关系密切;碳源相对较充分的条件下,缺氧段N_2O的产生与HAO酶活性无明显关联.推测可能是因为缺乏电子受体NO_2~-而导致HAO酶未参与反应;在N_2O产生较多的条件下,HAO活性相对也较高.     

2000-2020年污水系统N2O相关研究文献计量学分析

污水系统是温室气体氧化亚氮(N₂O)的重要排放源,近年来相关的研究工作层出不穷。利用文献计量学方法,系统地分析了2000-2020年污水系统N₂O的研究进展。分析发现,污水系统N₂O相关论文发表数量逐年增多,且主要来源于中国。早期以N₂O的产生过程、污水处理系统与影响因素等研究为主。而近期研究更多关注了污水系统中污泥在堆肥过程中产生与排放的N₂O、生物炭在N₂O减排上的应用及相关微生物种群的分析。后续研究可进一步关注回收N₂O作为能量物质的相关工艺,并尝试将实际污水处理系统大数据与模型工具进行结合,从而对实际污水处理系统的运行及优化提供参考。     

规模化人工湿地的温室气体释放通量

基于规模化人工湿地工程——武河湿地的野外原位监测试验,采用静态箱-气相色谱法研究了人工湿地中温室气体(N₂O、CH₄和CO₂)释放特征与规律. 结果表明,武河湿地工程的N₂O和CH₄平均释放通量分别为14.35和35.54 mg/(m2·d),表现为N₂O、CH₄的释放源,但其释放通量低于城市污水处理厂;湿地(主要包括水体和土壤生物呼吸)的CO₂平均释放通量为2 889.4 mg/(m2·d). 人工湿地沿程N₂O、CH₄和CO₂释放特征有所不同,平均释放通量呈先升后降规律,在布水渠处N₂O释放通量最大,为51.92 mg/(m2·d);而6#溢流堰处CH₄释放通量最大,为182.03 mg/(m2·d). 人工湿地中温室气体释放亦具有明显的季节变化规律,表现为春夏季高于秋冬季.      

外源性典型N-酰化高丝氨酸内酯类化合物(AHLs)信号分子对污水处理过程N2O产生的影响

群体感应信号分子对污水处理过程中微生物行为和功能微生物含量具有重要影响,但目前其对生物脱氮过程中氧化亚氮(N₂O)产生的影响尚不明确.为探明群体感应与N₂O产生的关联机制,选取两种N-酰化高丝氨酸内酯类化合物(AHLs)信号分子C₆-HSL(N-己酰L-高丝氨酸内酯)和C₈-HSL(N-辛酰-L-高丝氨酸内酯),在AO工艺中研究其外源性投加对污水处理效果、N₂O产生特征及微生物群落结构的影响.结果表明:①信号分子C₆-HSL和C₈-HSL能够显著提高处理系统的生物脱氮效率,2个反应器的硝化速率显著升高,NH₄+-N去除率分别提高了1.7%和2.2%,TN去除率分别提高了7.6%和5.4%,但COD_Cr去除率没有发生明显变化.②信号分子对N₂O产生量影响显著,投加C₆-HSL和C₈-HSL的反应器N₂O产生总量分别增加了39.0%和11.0%,N₂O增量的主要产生途径为好氧处理阶段的硝化细菌反硝化反应.③微生物分析结果显示,污泥中的微生物群落结构,以及与生物脱氮相关的功能微生物含量发生显著变化,投加C₆-HSL和C₈-HSL的反应器氨氧化细菌(AOB)相对丰度由0.3%分别提至0.5%和0.4%,硝化细菌(NOB)相对丰度由0.03%分别增至0.07%和0.08%,反硝化细菌(DNB)的相对丰度由6.3%分别升至8.5%和7.5%.研究显示,AHLs类外源性信号分子能够显著提高污水生物脱氮过程中关键功能微生物AOB、NOB和DNB的相对丰度,进而提升污水处理效果,但同时增加系统N₂O释放量.      

污水处理系统中N2O的生产利用及数据驱动模拟研究进展

氧化亚氮(N₂O)是一种温室气体,同时也是具有能源回收潜力的强氧化性物质。综述了促进N₂O产生的新兴污水脱氮过程及提高N₂O产生的方法,比较了不同方法的运行条件及N₂O转化率,并指出了各种方法的不足之处。从识别N₂O产生的关键影响因素和预测N₂O产量2个方面综述了污水处理过程中N₂O数据驱动模型的研究进展。目前N₂O的增产方法主要包括耦合好氧-缺氧氮分解过程、单反应器生产过程及基因工程菌和半导体修饰菌增产过程。收集污水处理厂中的大数据可以建立N₂O数据驱动模型,但是现有的数据驱动模型仅仅关注N₂O减排。开发N₂O的新型增产过程,优化控制增产过程的功能菌种,建立N₂O数据驱动模型与N₂O增产方法之间的关联性是未来N₂O生产利用技术的发展方向。     

温度和氨氮浓度对水体N2O释放的影响

氧化亚氮的释放已经成为了一个全球性的环境问题,水体中N₂O的释放量会随着氮含量的增加而增加.本文通过微宇宙系统的构建,分析氮的转化过程和氮转化基因的变化,并结合结构方程模型分析了温度、氨氮含量对水体N₂O释放的贡献.研究结果发现氨氧化古菌和反硝化细菌丰度均与N₂O释放呈正相关,表明水体中的硝化和反硝化作用都会造成N₂O的释放.氨氮浓度的升高并不直接促进N₂O的释放,而温度和通过硝化作用产生的硝态氮对N₂O的释放有促进作用.此外,硝化速率通过促进亚硝态氮和反硝化菌的丰度而间接地促进N₂O的释放.     

废水生物脱氮过程中N2O排放数学模型研究进展

氧化亚氮(N₂O)的温室效应比CO₂强265倍,可从废水生物脱氮过程中产生并直接排放,如果不对其加以控制,会显著增加污水处理厂的碳足迹。N₂O排放的数学建模对于深入解析N₂O产生机制、量化N₂O排放、优化生物脱氮工艺和制定N₂O减排策略具有重要意义。结合当前国内外研究现状,阐述了废水生物脱氮过程中N₂O产生机制;归纳了基于不同机制建立的N₂O数学模型,包括氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria,AOB)经过羟胺氧化途径和AOB反硝化途径产生N₂O模型、异养反硝化途径产生N₂O模型以及耦合AOB和异养反硝化细菌产生N₂O模型;总结了新型生物脱氮系统N₂O模型,实际工程应用情况及校准N₂O数学模型中存在的问题;并对今后N₂O数学模型的研究方向进行了展望。