负载型Mn-Co/TiO2催化剂的制备及其低温NH3选择催化还原NO

采用浸渍法制备了一系列以成型TiO2为载体的Mn-Co/TiO2低温SCR催化剂,研究分析了活性组分担载量、Mn含量、焙烧温度、焙烧时间等制备参数和进口NO浓度、空速、O2体积分数、NH3/N2摩尔比等操作条件对催化剂脱硝反应活性的影响.结果表明:活性组分担载量为30%,Mn/(Mn+Co)摩尔比为80%,在500℃下焙烧6 h得到的Mn-Co/TiO2催化剂具有较高的NO转化率;在进口NO浓度为600×10-6、O2体积分数6%、空速10000 h-1、150℃条件下,NO脱除率接近100%.     

V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂的制备及其性能

对选择性催化还原脱硝用催化剂V2O5-WO3/TiO2的制备工艺进行了实验研究.采用溶胶-凝胶法制得TiO2凝胶,对凝胶进行不同条件下的干燥和煅烧处理,然后通过浸渍法在TiO2上依次负载WO3和V2O5,最终得到V2O5-WO3/TiO2催化剂.结果表明,TiO2凝胶的处理温度对催化剂结构和脱除NO的性能有一定的影响,TiO2凝胶干燥温度为105 ℃时制得的催化剂活性较高,在实验条件下NO脱除率最高可达98.3%.     

VPO/TiO2催化剂表面酸性位调控及低温NH3-SCR脱硝性能研究

采用HCl调控负载型钒磷氧(VPO/TiO₂)催化剂的表面酸性,用于研究VPO/TiO₂催化剂的NH₃-SCR脱硝性能.结果表明:在HCl/V物质的量比为3～5:1范围内,催化剂的脱硝活性最高,当反应温度达到200℃时脱硝效率接近100%.表征结果表明:HCl的添加能提高催化剂的结晶度,HCl的调控使得VPO/TiO₂催化剂的比表面积略有增加.同时,也使得VPO/TiO₂催化剂中活性组分V⁴⁺的量从38%逐渐升高至46%,提高了催化剂的氧化还原性能.此外,不同HCl/V物质的量比的催化剂中化学吸附氧的相对含量随着HCl加入量的增加而提高.吡啶红外测试结果显示:HCl能影响催化剂酸性位点,HCl/V物质的量比=5的催化剂Lewis酸含量最高,总酸量为0.84×10^-4mol/g.数据拟合进一步表明,所有VPO/TiO₂催化剂的低温脱硝活性均与弱Lewis酸量呈正相关(相关系数>0.9),与活性测试相吻合.     

制备参数对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝性能的影响

以锐钛矿型TiO₂为载体,采用分步共混法制备了Mn-Ce/TiO₂催化剂,通过考察不同活性组分前驱体、焙烧温度以及活性组分负载量对催化剂样品脱硝性能的影响,以确定最佳制备参数;结合XRD（X射线衍射）、XPS（X射线光电子能谱分析）、BET比表积等表征手段研究制备参数对催化剂性能的影响.结果表明:无定型态MnO₂含量越多,越有利于提高催化剂的脱硝活性;催化剂样品表面原子浓度比Mn/Ti[或（Mn+Ce）/Ti]越高,催化剂表面有效活性组分越多,催化剂脱硝活性越好.以自制Mn盐（MX）为前驱体,在Mn-Ce活性组分负载量为16%时,经500℃焙烧的催化剂样品脱硝活性最高;反应空速为10000 h-1,反应温度为80℃时,其脱硝效率可达80%,150℃时脱硝效效率可达99%.      

V-Mo/TiO2堇青石负载型脱硝催化剂的制备和性能

随着环境问题日益突出,锅炉烟气中氮氧化物(NO_x)的脱除成为亟待解决的问题。采用同步浸渍法制备了堇青石蜂窝负载型脱硝催化剂,研究了钒含量、温度、气时空速以及酸处理等对堇青石负载型脱硝催化剂脱硝效率的影响,同时采用BET、XRD等对催化剂进行物理化学表征。结果表明:负载型脱硝催化剂脱硝效率随着V₂O₅含量的增加逐渐变大,脱硝效率随着温度提高先增加后降低;在340℃时,负载型催化剂达到较好的脱硝效果,脱硝效率达到98%以上(气时空速为18000 h^-1);硫酸处理后的催化剂脱硝效率提高1～3百分点,而HCl处理后的催化剂脱硝效率降低4～8百分点;堇青石负载型催化剂负载率维持在25%左右,经过超声处理后的脱落率<10%。     

负载顺序对浸渍法制备Mn-Ce/TiO2催化剂性能的影响

为了探究负载顺序对Mn-Ce/TiO₂催化剂氨选择性催化还原NO的影响,文章采用浸渍法制备了Mn-Ce/TiO₂低温SCR催化剂,并通过BET、SEM、XRD、FT-IR、H₂-TPR和NH₃-TPD对不同负载顺序的催化剂样品进行了表征,分析影响SCR活性的原因。结果表明,同时负载锰铈的催化剂脱硝活性最高,在反应温度为150 ℃的条件下,Mn-Ce/TiO₂催化剂的脱硝效率达到100%。BET和SEM结果表明,Mn、Ce同时负载催化剂的比表面积最大,且催化剂表面更加平整光滑,有利于催化活性;XRD结果表明,与同时负载锰铈的催化剂相比,锰铈分步负载时,其锰氧化物不够分散,都会影响催化剂中活性组分的晶体结构,从而影响催化剂性能。从H₂-TPR、NH₃-TPD分析可知,与锰铈同时负载比较,锰铈分步负载时,催化剂还原峰向高温方向发生了偏移,且催化剂表面酸性位点变弱,抑制了对NH₃的吸附能力,不利于NO_x     

ZrO2掺杂对V2O5-MoO3/TiO2催化剂脱硝性能的影响

采用浸渍法制备了一系列V₂O₅-MoO₃/TiO₂和V₂O₅-MoO₃/TiO₂-ZrO₂催化剂,考察了ω(V₂O₅/TiO₂)、ω(MoO₃/TiO₂)及ω(ZrO₂/TiO₂)对催化剂选择性催化还原NO性能的影响。结果表明:ω(V₂O₅/TiO₂)为3%,ω(MoO₃/TiO₂)为6%,ω(ZrO₂/TiO₂)为30%的催化剂具有最佳的脱硝活性、较低的SO₂氧化率及较好的抗硫抗水性能。采用XRD、TG、BET、SEM、H₂-TPR及NH₃-TPD等手段,对上述催化剂的理化性能及结构进行表征。结果表明:掺杂ZrO₂的催化剂具有更好的选择性催化还原NO活性,这与其较大的比表面积、较多的表面羟基、均匀的粒径、优良的氧化还原性能和较多的弱酸性位有关。     

γ-Al2O3酸性修饰稀土尾矿NH3-SCR脱硝性能

为增加脱硝催化剂的酸性位点和比表面积,以稀土尾矿为活性主体,通过物理球磨方式添加γ-Al₂O₃,制得NH₃-SCR催化剂,脱硝温度为100～400℃.结果表明:原尾矿脱硝活性为7.6%,γ-Al₂O₃的脱硝活性为9.4%,稀土尾矿添加50%γ-Al₂O₃脱硝活性达到了64.8%,即添50%γ-Al₂O₃后加极大程度地提高了尾矿的脱硝活性.XRD实验结果表明:Al₂O₃不会与尾矿成分发生反应生成新的物质.SEM实验结果表明:当添加γ-Al₂O₃低于50%时,γ-Al₂O₃均匀分散在尾矿表面,当添加65%γ-Al₂O₃和80%γ-Al₂O₃时,γ-Al₂O<...     

Cr3+掺杂对TiO2薄膜光催化活性的影响

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2粉末和以釉面瓷砖为载体的TiO2薄膜,讨论了不同Cr3+掺杂浓度对TiO2光催化活性的影响,并采用UVVIS对其光学性能进行了检测.结果表明,Cr3+掺杂和釉面瓷砖的交互作用能够显著提高TiO2薄膜的光催化活性,最佳掺杂浓度为6.04×1017个·cm-3,且随着TiO2光催化活性的提高,薄膜的吸收带边发生了明显的红移,提高了可见光的利用率.     

Ni改性对稀土尾矿NH3-SCR脱硝性能的影响

采用水热法制备不同比例Ni改性稀土尾矿催化剂,通过XRD、BET、H₂-TPR、NH₃-TPD和XPS等表征手段分析Ni改性对催化剂性能的影响.结果表明,Ni改性可明显提升稀土尾矿催化剂NO_x转化率,6%Ni/稀土尾矿催化剂的NO_x转化率在300℃时达到85%,N2选择性在250～300℃的温度范围内可达到76%以上.改性后催化剂中生成了分散性较好的Ni Fe₂O₄物质,比表面积增至75.12m²/g,催化剂的酸性位点增加,有利于催化剂表面吸附更多的氨气,Ni离子起到传递电子的作用,使得Fe²⁺转化为Fe³⁺,Fe元素化学价态升高,铁离子最外层电子的不稳定性增加,氧化能力增强,有助于催化剂表面氨吸附物种的活化,有利于脱硝反应的进行.     

Mn-Ce/TiO2催化剂载体掺杂非矿材料改性对其脱硝活性的影响

以Mn为活性组分,Ce为活性助剂,选取非金属矿物材料(硅藻土、海泡石)部分替代锐钛矿型TiO_2载体,采用分布共混法制备了Mn-Ce/TiO_2-X低温SCR催化剂,系统分析了硅藻土和海泡石部分取代锐钛型TiO_2载体后对Mn基催化剂低温脱硝活性的影响,运用BET、SEM、XRD等测试手段对催化剂进行表征。研究分析表明:锐钛矿型TiO_2载体经非矿材料部分取代后,Mn-Ce/TiO_2-X催化剂的比表面积、孔结构参数以及表面孔结构形貌均得到改善和提高;Mn-Ce/TiO_2-硅藻土和Mn-Ce/TiO_2-海泡石催化剂中TiO_2的结晶度均有不同程度降低。6%硅藻土和6%海泡石替代部分TiO_2载体后,Mn-Ce催化剂的脱硝活性得到不同程度的提高,反应温度在90～180℃时,以上3种方式制备的催化剂SCR脱硝活性顺序为Mn-Ce/TiO_2-硅藻土>Mn-Ce/TiO_2-海泡石>Mn-Ce/TiO_2。     

基于CWPO法处理垃圾渗滤液的CuO/TiO_2催化剂的制备及其性能研究

采用过量浸渍的方法制备CuO/TiO_2催化剂,以垃圾转运站的渗滤液为对象评价催化剂的活性及稳定性。采用XRD、SEM、BET对催化剂进行了表征,并利用催化湿式氧化法处理垃圾渗滤液。考察了制备过程中煅烧温度、煅烧时间、负载比以及浸渍液浓度对垃圾渗滤液处理效果的影响。结果表明:煅烧温度为300℃,煅烧时间为2 h,负载比为16.5%,浸渍液浓度为0.8 mol/L条件下,渗滤液COD去除率达到78.6%,脱色率达到88.2%。     

超声波浸渍法制备V_2O_5-WO_3/TiO_2选择性催化还原脱硝催化剂

采用超声波浸渍法、传统浸渍法制备一系列V2O5-WO3/TiO2催化剂,对催化剂的反应活性进行考察。研究表明:与普通浸渍法相比,超声波浸渍法可以提高催化剂的脱硝效率,拓宽催化反应的温度窗口。超声波浸渍时间和超声波功率对催化剂的反应活性有较大影响。浸渍时间增加,催化剂脱硝效率也随之提高。超声波功率增加,催化剂的脱硝效率先提高后降低。在超声波频率28 kHz,超声波功率400 W,超声作用时间1.5 h,超声水粉比为100 mL H2O/10 g TiO2的条件下,制得的V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂脱硝效率接近100%。通过SEM对制备的催化剂进行表征,超声波浸渍法制备的催化剂的活性成分在载体上分散更加均匀。     

硅胶负载TiO_2催化剂的制备与光催化效果

以硫酸钛为前驱体,尿素为沉淀剂,粗孔微球硅胶为载体,采用水热法在160℃下制备硅胶负载TiO_2(TiO_2/硅胶)光催化剂。通过调节TiO_2含量(15%、30%、40%、55%、70%、85%)和水热时间(2,3,4,5,6 h)制备TiO_2/硅胶光催化剂,并考察了材料的晶体结构、比表面积、TiO_2负载量以及光催化降解腐殖酸性能。结果表明:TiO_2理论投加量为70%,水热时间为5 h时,制备所得的TiO_2/硅胶光催化剂具有最优的光催化活性,此时制备的催化剂为锐钛矿型,比表面积为434.829 m~2/g,TiO_2负载量为37.50%。当使用该催化剂投加量为4 g/L、腐殖酸初始浓度为20 mg/L时,腐殖酸降解率最高,为76.5%,降解过程符合一级反应动力学。催化剂经重复4次使用后,仍具有较好的光催化稳定性。     

Cu掺杂V/REY分子筛催化剂脱除烧结烟气中NO_x的性能研究

以V/REY分子筛型催化剂为研究对象,通过掺杂不同的金属助剂X(X=Fe、Ce、Cu、Co、V和Cr等),制备了XV/REY催化剂,比较X-V/REY催化剂的脱硝效率,发现Cu-V/REY催化剂有较好的低温活性,并通过SEM、H2-TPR、NH3-TPD对催化剂的性能进行表征,系统的考察Cu-V/REY催化剂的性能,证明Cu掺杂量能较好的提高催化剂的表面酸性和还原性,最后考察了SO2和H2O对催化剂的影响,证明170℃时,Cu-V/REY催化剂有较好的抗水抗硫性能。     

焙烧温度对CeO_2(ZrO_2)/TiO_2选择性催化脱硝性能的影响

采用溶胶-凝胶法并以不同温度焙烧制备一系列CeO_2(ZrO_2)/TiO_2(CZT)催化剂,考察了CZT催化剂固相结构、酸量、比表面积等性能与催化活性的关系。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及XPS等表征技术对催化剂进行表征。结果表明:焙烧温度为450℃时CZT催化剂具有最高的催化活性,其在240~400℃的温度窗口内活性均高于90%,且具有较好的抗水和抗硫中毒能力。随着焙烧温度的提高,催化剂表面的Ce和Zr原子进入体相晶格且Ce0.5Zr0.5O2向Ce0.75Zr0.25O2转变,导致催化剂的储释氧能力和氧化还原性能降低。另外,锐钛矿和金红石型TiO_2晶粒尺寸的增加,催化剂的有效比表面积和总酸量降低,因此CZT催化活性随着焙烧温度的提高而有所降低。换言之,大的比表面积、良好的氧化还原性能、表面Ce4+的富集以及酸性位的增多均有利于NH3-SCR活性的提高。     

WO3和PEG改性TiO2的制备及光催化性能研究

首次使用PEG作为TiO2改性的主要物质,用溶胶凝胶法制备TiO2-WO3颗粒,TiO2-PEG颗粒、TiO2-PEG-WO3颗粒和TiO2颗粒。通过对甲基橙光催化的研究表明：在同样条件下,TiO2-PEG400颗粒的甲基橙光降解效果明显优于其他颗粒,甲基橙光降解率最高达到97．5％。     

磁性生物质炭制备方法及其对水体Pb2+吸附特性的影响

为了获得兼具磁分离和优良吸附性能的环境友好型吸附材料,以杉木（FW）为原材料制备生物质炭（FWBC）,分别用沉淀法、浸渍法制得磁性生物质炭FWFe（2）、FWFe（3）。通过元素分析、磁性分析、SEM-EDS、XRD、FTIR等手段表征生物质炭吸附前后特性。研究了FWFe（2）、FWFe（3）对水中Pb2+的吸附特性,探讨了2种磁化方法吸附Pb2+的机理。结果表明:磁化后的生物质炭含有Fe₃O₄颗粒。FWFe（2）和FWFe（3）的饱和磁化强度分别为35.59,27.76 emu/g,具有良好的磁分离能力。FWFe（2）、FWFe（3）吸附Pb2+的过程符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型。FWFe（2）的吸附性能明显优于FWFe（3）和FWBC,平衡吸附量达到817.64 mg/g,是FWBC的12倍。采用沉淀法磁化的生物质炭可有效提高对水体Pb2+的吸附。吸附机理主要包括离子交换和金属（氢）碳酸盐共沉淀、物理吸附、与表面官能团的络合反应。研究结果有利于推进农林废弃生物质的资源化利用及磁性生物质炭在环境中的实际应用。