天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

天津市EC和OC气溶胶排放源的估算

通过调研天津市污染源,在原有NO_x,SO₂,NMVOC,CO,NH₃,PM₁₀和PM2.5等污染物的基础上,从工农业生产和居民生活方面计算了天津市各行业、各区县的元素碳(EC)和有机碳(OC)排放量,对天津市2003年大气污染源排放清单进行了发展和补充. 结果表明:天津市2003年EC排放量为1.30×104 t,OC为2.40×104 t. 从排放源的行业分布来看,燃煤源是天津市EC和OC的重要排放源,对EC和OC排放量的贡献均为42%. 移动源与秸秆燃烧也是较大排放源,移动源对EC和OC排放量的贡献分别为43%和35%,秸秆燃烧对EC和OC的贡献分别为15%和23%. 炼焦、钢铁行业是EC和OC的主要工业源,炼焦行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的47%和23%,钢铁行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的24%和18%. 2003年天津市区对EC和OC的贡献均高于其他区县,其次,武清区、塘沽区对2种污染物的贡献也很高. 民用源的EC排放量在PM_2.5中占33.7%. 集中供热的OC排放量在PM_2.5中占67.6%,在各行业中最高. EC和OC排放量在PM2.5中所占比例最高的区域均在市区,最高值分别为25.0%和43.3%,其次是大港区和塘沽区.秸秆燃烧和移动源的估算误差较小,工业燃煤源的估算误差较大. 秸秆燃烧的正负误差分别为+18%和－16%,工业燃煤源的正负误差分别为+300%和－50%.      

北京市大气细颗粒物PM2.5的来源研究

2000-2001年在北京联合大学化学学院、中国预防科学研究院和中国环境科学研究院3个采样点采集北京市PM2.5样品,并对其中无机元素、阴阳离子、有机碳(OC)、元素碳(EC)和有机物进行测定.以多环芳烃和部分无机组分为示踪物,利用CMB受体模型对PM2.5来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为燃煤、扬尘、机动车排放、建筑尘、生物质燃烧、二次硫酸盐和硝酸盐及有机物.污染源贡献率随地域变化不大,燃煤、扬尘、生物质燃烧、二次硫酸盐和硝酸盐随季节变化比较明显.与1989-1990年解析结果相比,10年间PM2.5来源发生了一定变化.      

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

为定量解析PM_2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM_2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM_2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM_2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM_2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.     

广州城区秋季大气PM_(2.5)中主要水溶性无机离子分析

分别在广州市中心城区高楼顶(距地50m)和交通干线路边(距地1.2m),于2006年秋季连续一周采集了大气PM2.5样品,对比分析了SO42-、NO3-、Cl-、F-、Na+、NH4+、Ca2+、K+、Mg2+等9种水溶性无机离子含量。结果表明,楼顶相对充分混合大气中PM2.5的质量浓度范围59.5～129.5μg/m3,均值为83.7μg/m3;交通干线路边大气PM2.5的质量浓度范围为108.4～132.2μg/m3,均值为121.1μg/m3。9种离子总浓度平均达到50.9(楼顶)和44.1(路边)μg/m3,占PM2.5质量浓度的60.8%(楼顶)和36.4%(路边)。SO42-和NO3-为水溶性无机离子主要组成,其占PM2.5质量浓度的比例均是楼顶高于路边,显示二次气溶胶对楼顶充分混合大气中PM2.5有较大贡献,而路边样品中一次来源贡献相对较大。计算表明采样期间海盐对广州大气PM2.5中的水溶性组分贡献较小。NH4+当量浓度远小于SO42-和NO3-的当量浓度,中和度远1,反映PM2.5酸性较强,且楼项PM2.5粒子酸性高于路边样品。     

山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

对目前公开发表的39项山东省PM_2.5源解析研究进行了梳理与总结,综述了山东省各地级市PM_2.5源解析的研究现状和进展,概括了其时空分布特征,并对其影响因素进行了分析.结果表明,受体模型法是山东省PM_2.5源解析工作中使用最多的方法;二次源（（36.1±8.5）%）是山东省PM_2.5的首要贡献源,其次是尘源（（18.4±8.6）%）,燃煤源（（18.2±7.0）%）和机动车源（（17.7±11.7）%）;不同年间济南市和青岛市PM_2.5源解析结果表明,近年来二次源和机动车源的相对贡献有所增加.对山东省PM_2.5源解析提出了几点展望：不同地区宜采用统一或有地区针对性的源解析技术;亟需综合源清单或空气质量模型等解析分摊二次源贡献,区分本地源与区域传输贡献,提供更为精细的源解析结果;加强长期及多地同步观测,以了解该地区PM_2.5及其来源的时空与历史变化趋势.     

珠江三角洲大气细颗粒物的致癌风险及源解析

于2004年4、7、10月和2005年1月对广州、深圳大气细颗粒物(PM2.5)中17种多环芳烃(PAHs)的浓度进行了分析,以苯并[a]芘(BaP)为毒性参照物的致癌毒性当量浓度(BaPeq),通过线性剂量-反应模型计算了呼吸致癌风险水平,结合源排放谱和化学质量平衡受体模型(CMB),研究了对致癌风险的各排放源贡献.结果表明,PAHs的浓度为5.87~63.36ng/m3,平均浓度深圳为32.68 ng/m3,广州为28.15ng/m3,且呈冬高夏低的分布规律.BaP和BaPeq日均超标率达到2.78%和5.56%,相对于WHO的日均标准的超标率达到50.0%和61.1%.该地区呼吸致癌风险平均水平为1×10-6~1×10-5,高于日常活动所致风险,低于引起关注的最低风险值.共解析出3种OC及致癌风险的排放源,分别为燃煤排放、机动车排放、生物质燃烧,其中燃煤排放和生物质燃烧贡献最大,对OC及BaPeq的贡献呈现相似规律.     

基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征

2012年8月至2013年7月,对北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个站点的大气细颗粒物PM2.5进行了12个月次的同步采样观测,并测定了其中元素碳、有机碳、水溶性离子和无机元素的浓度水平.利用PMF模型对PM2.5的来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为二次源、燃煤、地面扬尘、机动车排放、工业源和建筑尘等,年均贡献率分别为42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的来源具有显著的季节变化,春季大风天气频繁、地面扬尘源为主要来源,而夏、秋、冬季均以二次源为主,尤其是夏季二次源贡献达56%,冬季燃煤源对PM2.5的贡献显著提升为25%.污染源贡献也存在一定空间差异,冬春季燃煤源对郊区点的贡献显著高于城区点,而二次污染源具有区域性污染特征.在区域性积累型重污染日,二次源对PM2.5的贡献均占主要地位,对气态前体物NOx、SO2和VOCs等的控制对PM2.5的减少至关重要.     

基于单颗粒气溶胶质谱技术的源解析新算法

针对现有单颗粒气溶胶质谱技术的颗粒物快速来源解析方法不能提供基于质量浓度单位源解析结果的问题,提出一种新型单颗粒快速源解析算法ArtPMF.选择淮河平原某能源工业城市2021年2～3月的单颗粒质谱监测数据对ArtPMF算法进行应用.结果表明监测期间二次源、工业源、机动车尾气源、燃煤源、扬尘源、生物质燃烧源和烟花燃放源对...     

基于PMF模式的南京市大气细颗粒物源解析

为研究南京市大气细颗粒物(PM2.5)污染来源,分别在3个点位、4个季节开展了PM2.5环境样品的采集,共获得170个有效样本.对样本进行了化学成分分析,包括Al、Fe、Na、Mg、K、Ba、Li、Tl、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sb、Pb、Cr、Ce、Na+、NH4+、Mg2+、Ca2+、SO42-、NO3-、Cl-、以及OC、EC,共计26种.首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有机气溶胶(SOA)的含量;然后利用正矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5的非SOA部分进行来源解析,共解析出6类因子:二次无机气溶胶(SIA)、燃煤、机动车排放、地面扬尘、冶金和其它源,贡献率分别25.0%、23.5%、20.4%、17.1%、3.0%和11.0%;最后基于南京市SO2、NOx、VOCs三种主要前体污染物的排放量,分别对SIA和SOA在一次来源中进行再分配.最终结果表明,南京市PM2.5主要来源为燃煤、机动车、扬尘、工业和其它源,其贡献率分别为29.6%、22.4%、14.6%、18.7%和14.7%.     

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

Particulate matter pollution in Kunshan High-Tech zone: Source apportionment with trace elements, plume evolution and its monitoring

Particulate matter(PM) in the Kunshan High-Tech zone is studied during a three-month campaign. PM and trace elements are measured by the online pollution monitoring, forecastwarning and source term retrieval system AS3. Hourly measured concentrations of PM_(10), PM_(2.5) and 16 trace elements in the PM_(2.5) section(Ca, Pb, Cu, Cl, V, Cr, Fe, Ti, Mn, Ni, Zn, Ga, As, Se, Sr, Ba)are focused. Source apportionment of trace elements by Positive Matrix Factorization modeling indicates that there are five major sources, including dust, industrial processing, traffic,combustion, and sea salt with contribution rate of 23.68%, 21.66%, 14.30%, 22.03%, and 6.89%,respectively. Prediction of plume dispersion from concrete plant and traffic emissions shows that PM_(10) pollution of concrete plant is three orders of magnitude more than that of the traffic. The influence range can extend to more than 3 km in 1 hr. Because the footprint of the industrial plumes is constantly moving according to the local meteorological conditions, the fixed monitoring sites scattered in a few hundred meters haven't captured the heaviest pollution plume at the local scale of a few km~2. As a more intensive monitoring network is not operationally possible, the use of online modeling gives accurate and quantitative information of plume location, which increases the spatial pollution monitoring capacity and improves the understanding of measurement data. These results indicate that the development of the AS3 system, which combines monitoring equipment and air pollution modeling systems, is beneficial to the real-time pollution monitoring in the industrial zone.     

2016~2020年上海市PM2.5化学组成特征和来源解析

2016~2020年在上海市区和郊区的6个点位开展了颗粒物系统性观测研究,分析了PM_2.5的质量浓度以及水溶性离子、有机碳/元素碳、无机元素等化学组分,并利用正矩阵因子分解模型对PM_2.5的来源进行了解析。结果表明,上海PM_2.5浓度水平呈现下降趋势,年均质量浓度依次为46,43,37,40,39μg/m³,表现为冬高夏低,西高东低的时空分布特征。有机物在PM_2.5中占比最高(30%~32%),不同年份和季节间的差异较小。二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)的区域性特征明显,其中硝酸盐的占比在5a间升高最多,且在冬季污染过程中起到了关键作用。解析得到PM_2.5的来源有9类,分别为二次硝酸盐(30.6%)、二次硫酸盐(20.7%)、机动车(12.6%)、工业(8.0%)、生物质燃烧(7.7%)、扬尘(6.5%)、燃煤(5.8%)、海盐(4.8%)和船舶(3.2%)。机动车和船舶等移动源、秸秆焚烧和烟花爆竹燃放等生物质燃烧源的贡献浓度在研究期间呈现下降趋势,体现了相关治理措施的管控效果。     

区域大气细粒子污染特征及快速来源解析

在广东大气超级站使用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)等仪器开展综合观测,2013年12月共监测到两个污染过程,主要的化学成分为元素碳(EC),占总颗粒数的56.8%,其次为有机碳(OC)和重金属(HM),分别占总颗粒数的12.7%和10.1%.两个污染过程中,不同颗粒类别的变化趋势有差异,说明两个污染过程的污染特征有所不同.污染来源分析发现,监测期间主要受到机动车尾气源和燃煤源的影响,二者分别占24.8%和22%;其次为工业工艺源和生物质燃烧,分别占16.4%和10.3%.第一个污染过程中,工业工艺源是首要污染源,而随着颗粒物浓度的增高,燃煤和二次无机气溶胶的比例明显增加,说明此污染过程中受一次污染源(燃煤源和工业工艺源)和二次光化学反应的复合影响.而第二个污染过程中,机动车尾气为首要污染源,其次是燃煤和工业工艺源,整个过程中各源的比例较为稳定,说明该次污染过程主要由不利气象条件导致的污染物累积形成.     

A novel approach for VOC source apportionment combining characteristic factor and pattern recognition technology in a Chinese industrial area

Volatile organic compound (VOC) emission control and source apportionment in small-scale industrial areas have become key topics of air pollution control in China. This study proposed a novel characteristic factor and pattern recognition (CF-PR) model for VOC source apportionment based on the similarity of characteristic factors between sources and receptors. A simulation was carried out in a typical industrial area with the CF-PR model involving simulated receptor samples. Refined and accurate source profiles were constructed through in situ sampling and analysis, covering rubber, chemicals, coating, electronics, plastics, printing, incubation and medical treatment industries. Characteristic factors of n-undecane, styrene, o-xylene and propane were identified. The source apportionment simulation results indicated that the predicted contribution rate was basically consistent with the real contribution rate. Compared to traditional receptor models, this method achieves notable advantages in terms of refinement and timeliness at similar accuracy, which is more suitable for VOC source identification and apportionment in small-scale industrial areas.     

应用受体模型(CMB)对北京市大气PM_(2.5)来源的解析研究

为研究影响北京市大气环境PM2.5污染水平的主要来源,于2012年8月—2013年7月,依托北京市大气地面观测网络在10个监测点采集的491 d(次)大气PM2.5有效样本,对其化学组分进行了测试分析;从城市大气污染源组成出发,建立和完善了5类固定点源、2类流动源、4类无组织面源的PM2.5排放成分谱.应用受体模型(CMB)开展了来源解析研究.结果显示:1观测期间大气环境PM2.5的来源主要包括:一次来源机动车(16%)、燃煤(15%)、土壤尘(6%)、二次硫酸铵和硝酸铵(36%),以及有机物(20%)和其他未识别来源(7%);与历史解析结果相比,燃煤源分担率有所下降,二次无机盐与有机物分担率上升,且二次硝酸盐有赶超二次硫酸盐之势;2从主要组分的来源看,观测期间环境大气PM2.5中近25%的硫酸盐来自于燃煤锅炉和电厂排放,17%的有机物来自机动车排放;3北京市PM2.5来源类型大致相同,但各点位PM2.5来源种类和分担率具有一定差异,对一些排放量较大的局地排放源有比较明确的响应.研究表明,开展区域性PM2.5治理、大力削减前体物、严格控制本地机动车、燃煤等PM2.5排放都是改善北京市空气质量的重要途径.     

Size distribution, directional source contributions and pollution status of PM from Chengdu, China during a long-term sampling campaign

Long-term and synchronous monitoring of PM₁₀ and PM_2.5 was conducted in Chengdu in China from 2007 to 2013. The levels, variations, compositions and size distributions were investigated. The sources were quantified by two-way and three-way receptor models (PMF2, ME2-2way and ME2-3way). Consistent results were found: the primary source categories contributed 63.4% (PMF2), 64.8% (ME2-2way) and 66.8% (ME2-3way) to PM₁₀, and contributed 60.9% (PMF2), 65.5% (ME2-2way) and 61.0% (ME2-3way) to PM_2.5. Secondary sources contributed 31.8% (PMF2), 32.9% (ME2-2way) and 31.7% (ME2-3way) to PM₁₀, and 35.0% (PMF2), 33.8% (ME2-2way) and 36.0% (ME2-3way) to PM_2.5. The size distribution of source categories was estimated better by the ME2-3way method. The three-way model can simultaneously consider chemical species, temporal variability and PM sizes, while a two-way model independently computes datasets of different sizes. A method called source directional apportionment (SDA) was employed to quantify the contributions from various directions for each source category. Crustal dust from east-north-east (ENE) contributed the highest to both PM₁₀ (12.7%) and PM_2.5 (9.7%) in Chengdu, followed by the crustal dust from south-east (SE) for PM₁₀ (9.8%) and secondary nitrate & secondary organic carbon from ENE for PM_2.5 (9.6%). Source contributions from different directions are associated with meteorological conditions, source locations and emission patterns during the sampling period. These findings and methods provide useful tools to better understand PM pollution status and to develop effective pollution control strategies.     

济南秋季大气PM_(2.5)中水溶性离子的在线观测

2008年9月29日—10月15日使用大气细颗粒物快速捕集系统实时、在线分析了济南秋季PM2.5中水溶性离子的质量浓度,并结合气象资料和部分前体物(SO2,NOx和O3)浓度进行了相关分析.结果表明:济南秋季燃煤污染严重,SO42-,NO3-和NH4+是大气PM2.5中水溶性离子的主要组分,三者质量浓度之和占总水溶性离子(TW SI)质量浓度的90%以上;SO42-污染物主要受远距离传输的影响,NO3-和NH4+污染物主要受局地源的影响;SO42-和NO3-的昼夜形成机理不同,它们的形成过程主要受相对湿度、温度和O3浓度的影响.周边地区生物质燃烧导致了济南重污染天气的产生,降水对污染物的清除作用较强.对比土壤和海盐中各种离子的质量浓度比可知,济南秋季PM2.5中的K+受生物质燃烧的影响较大,C l-主要来源于海盐和生物质燃烧,Na+主要来源于海盐.     

苏南农村地区大气PM2.5元素组成特征及其来源分析

为了解苏南农村地区大气细颗粒物的污染水平及其可能的来源,在2002年7月-2003年1月的夏、秋、冬3个季节对雪堰镇和太湖站PM_2.5进行采样和分析,得到了PM_2.5和14种组成元素的质量浓度.研究表明,苏南农村地区PM_2.5的污染水平较高,S,Zn,Pb和As 4种污染元素的质量浓度水平与城市接近;组成元素的季节分布规律存在区域差异,这可能与局地源的贡献,大气细颗粒物中、长距离传输以及复杂的气象条件有关.因子分析结果表明,土壤源、燃煤源、冶金或垃圾焚烧和汽车尾气4类源对PM_2.5有明显贡献,说明人类活动对苏南农村地区PM_2.5具有重要影响.