天津夏季边界层低层大气中PAN和O3的输送特征分析

采用在线仪器监测分析2017年夏季天津气象铁塔220 m观测平台大气中过氧乙酰硝酸酯(PAN)和O_3的体积分数,并结合气象观测资料和后向轨迹分析PAN和O_3的输送特征.观测期间PAN和O_3体积分数平均值分别为(0.73±0.56)×10~(-9)和(53±25)×10~(-9),最大小时体积分数分别为3.49×10~(-9)和137×10~(-9),PAN和O_3体积分数具有相似的日变化特征,白昼PAN和O_3浓度高于夜间,且PAN和O_3浓度相关系数(R2=0.52)显著高于夜间(R2=0.21).观测期间偏南风下PAN和O_3浓度最高,偏东风下最低,风玫瑰图和后向轨迹聚类分析都表明,来源于西南方向的气流轨迹对应的污染物浓度最高,途经渤海和河北、辽宁沿海地区的偏东气流对应的PAN和O_3体积分数最低,边界层内输送对PAN和O_3的体积分数分布起到了重要作用.     

广州番禺大气成分站一次典型光化学污染过程PAN和O3分析

通过对广州番禺大气成分站（GPACS）的光化学相关污染物（O₃、PAN、VOCs、NO₂、NO）以及气象要素进行观测,分析2010~2016年期间发生在广州地区一次典型光化学污染过程.结果表明,该光化学污染过程期间,O₃和PAN总体体积分数比较高,最大O₃小时体积分数为140.6×10^-9,而最大PAN小时体积分数为4.7×10^-9.NO整体体积分数较低,对O₃的化学滴定和PAN的去除影响较小.NO₂整体体积分数较高、辐射较强和风速较低则有利于O₃和PAN的形成和积累.PAN和O₃具有一定的线性关系（R²=0.55）,而形成PAN和O₃前体物VOCs物种不完全相同影响着它们的线性关系,在生成PAN的VOCs物种中,乙烯、丙烷、异戊二烯和甲苯所占的比例较大,而对臭氧生成潜势较大的物种有异戊二烯、1,3,5-三甲苯、丙烯、间,对-二甲苯以及甲苯.对PA自由基体积分数进行估算,发现它的日均值体积分数在0.11×10^-12~0.16×10^-12范围变化,远高于其它地区,表明此次发生的光化学反应较为强烈.     

成都郊区(新津)夏季甲醛污染特征分析

甲醛（HCHO）是大气光化学重要污染物之一,为研究西南地区郊区大气夏季甲醛污染特征选取了四川省成都市新津区进行大气甲醛观测,结合NO_x、O₃、PAN、J-value、温湿度、风速风向、天气数据进行分析.观测期间成都市新津区夏季甲醛浓度为0.76×10^-9~12.50×10^-9（V/V）,均值为3.47×10^-9±2.05×10^-9（V/V）,呈现明显的日变化规律.结合数据分析可知,一次人为排放源在成都郊区夏季日间甲醛贡献中占比较低.观测期间甲醛受光照的影响较大,与O₃、PAN、J-value普遍呈现一致的变化规律,因此成都市夏季日间甲醛主要来源为甲醛前体物的二次光化学反应.     

Laboratory tests of KI and alkaline annular denuders

Annular denuders coated with KI and with alkaline solutions have been tested for their ability to remove atmospheric pollutants including ozone, NO₂, SO₂, formaldehyde, methyl nitrate and peroxyacetyl nitrate. Tests were carried out at flow rates of 0.4–2.0 ℓ min⁻¹, using particle-free ambient air as well as purified air to study the effect of atmospheric CO₂ on alkaline denuder performance. Denuders coated with KI were efficient in removing O₃, NO₂, SO₂ (> 95%) and PAN (84±3%) but not methyl nitrate (44%) and formaldehyde (<5%). Selective removal of PAN from NO₂, and vice versa, could be obtained with annular denuders coated with NaOH, which removed 100% PAN and ⩽15% NO₂, and with alkaline guaiacol, which removed ⩾99% NO₂ and ⩽6% PAN.     

北京市生物源一次气溶胶数浓度变化特征及影响因素

生物源一次气溶胶（PBAP）,是大气颗粒物的重要组成部分,不论微生物死活,对空气质量和人类健康均会产生影响,同时对大气化学以及气候变化都有重要影响.基于流式细胞仪分析技术,结合碘化丙啶（PI）和SYBR （SYBR Green I）双荧光探针,对北京城区大气环境中死的和活的PBAP进行了识别和定量分析,并探究气象因子和空气污染因子对其影响.结果发现,北京城区死的和活的PBAP数浓度中值夏季（1.03×10⁶个·m^-3和7.43×10⁵个·m^-3）高于冬季（7.34×10⁵个·m^-3和6.18×10⁵个·m^-3）,且两者呈现明显的同步变化趋势.统计学结果分析发现,PBAP数浓度与气象条件和空气质量等环境影响因子相关性并不显著,与温度和湿度呈现弱正相关关系,与O₃、最大风速和日照时数呈现弱负相关关系.PBAP数浓度与细颗粒物PM_2.5浓度相关性较弱,与粗颗粒物（PM_2.5-10）浓度呈现明显的正相关关系.静稳天气和沙尘长距离传输都可以提升北京城区PBAP的数浓度水平.     

基于WRF-Chem模拟的玉溪市大气环境容量精细估算

云南高原的清洁大气环境及其潜在变化是一个值得深入研究的大气环境问题.本文选择云南高原重要工业城市—玉溪作为研究区域,基于中尺度空气质量模式WRF-Chem,开展玉溪市的大气环境容量模拟估算.同时,以2015年冬、春、夏、秋季主要大气污染物模拟为基础,采用以我国环境空气质量标准(GB3095—2012)为约束目标的WRF-Chem模拟迭代大气环境容量算法,设置3 km的精细分辨率,计算得到2015年玉溪市一次PM_(10)、一次PM_(2.5)、SO_2、NO_x和CO的大气环境容量分别为1.284×10~4、0.854×10~4、1.917×10~4、1.796×10~4和51.556×10~4t·a~(-1).最后,研究了整个玉溪市区域和城区大气环境容量的季节变化特征,结果发现,各污染物冬季大气环境容量最小,除PM_(2.5)外的污染物均在春季大气环境容量最大.玉溪市城区剩余容量占全市的比例均在40%左右,反映了工业发展和城市化带来的大气环境的城乡差异及可能的环境变化效应.     

福建茫荡山地区春季大气O3、HONO、HCHO、H2O2对 ·OH的贡献率研究

2009年春季在福建南平市茫荡山地区进行观测,测量了.OH源O3、HONO、HCHO和H2O2的浓度.结果表明O3、HCHO、HONO、H2O2浓度分别为4.96×10-8、3.97×10-10、2.53×10-10、1.18×10-10,低于华北农村的浓度.利用CMAQ计算O3、HCHO、HONO、H2O2对.OH的贡献率,分别为57.0%、7.7%、34.9%、0.4%.O3光解是该地区最重要的.OH来源.O3、HCHO、H2O2对.OH的贡献呈现单峰变化,在12:00～13:00达到峰值.HONO对.OH的贡献曲线呈波动状,和人类居住环境清晨出现峰值的情况不同.     

华北区域大气中羰基化合物体积分数水平及化学反应活性

为了解华北区域光化学污染特征,于2018年5月至2019年4月在石家庄和兴隆地区利用2,4-二硝基苯肼（DNPH）对空气中的羰基化合物进行采样,并利用高效液相色谱对采集样品进行分析,以了解该区域羰基化合物的组成、体积分数、来源、·OH损耗速率和臭氧生成潜势.本研究共测定了13种含羰基的挥发性有机物,其中体积分数最高的3种物质为丙酮、甲醛和乙醛[石家庄地区：（6.46±5.25）×10^-9、（3.76±2.29）×10^-9和（2.65±1.74）×10^-9;兴隆地区：（1.85±1.27）×10^-9、（1.29±1.02）×10^-9和（0.72±0.48）×10^-9];C1/C2和C2/C3值表明石家庄地区工业化水平较高,受机动车尾气和化石燃料燃烧等人为排放影响较明显;兴隆地区采样点处于背景区域,受自然源影响较大;石家庄地区对L_·OH贡献最大的3种物质分别为乙醛（1.77 s^-1）、甲醛（1.57 s^-1）和丁醛（0.42 s^-1）;兴隆地区对L_·OH贡献最大的3种物质为分别为甲醛（0.53 s^-1）、乙醛（0.47 s^-1）和丁醛（0.12 s^-1）;对O₃生成贡献最大的羰基化合物物种为甲醛和乙醛[石家庄地区：34.61×10^-9（以O₃计,下同）和16.73×10^-9;兴隆地区：11.77×10^-9和4.47×10^-9],且甲醛的最大臭氧生成潜势估算（OFP）远高于乙醛.     

VOCs源强不确定性对臭氧生成及污染防治影响的模拟分析

本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O3生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O3)]偏差,以及由此对O3体积分数分布和污染控制相关联的VOCs敏感区和NOx 敏感区分布的误判提供了方法参考.采用标准统计参数对WRF-Chem模式的气象场与污染场模拟性能进行了评估,相关指标均优于前人结果.以INTEX-B(intercontinental chemical transport experiment-phase B)人为源、FINNv1(fire inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源和 MEGAN(model of emissions of gases and aerosols from nature)生物源作为基准源,并以卫星观测数据作为约束,对排放源进行改进,评估了源改进前后臭氧生成率[P(O3)]、O3体积分数和O3控制敏感区指标(Ln/Q)的变化情况.仅人为VOCs(AVOCs)源增加68％后,P(O3)模拟峰值增升比例达13％～82％,以北京观测站点为例,P(O3)模拟月均峰值增加42％(22.5×10-9 h-1).对P(03)形成贡献比例最大的主要化学反应是HO2+NO(占比约68％),AVOCs源增加68％后,该反应贡献比例下降至65％.在改进源下,P(O3)普遍增加达到2×10-9～4×10-9h-O3各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,Nox敏感区O3体积分数增加幅度不大,不超过4×10-9,而部分VOCs敏感区增幅超过20 x10-9.VOCs源强的不确定性会影响O3形成过程中Nox和VOCs敏感区的判断,特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围,从而降低O3调控对策的有效性.     

Seasonal and diurnal variations of atmospheric peroxyacetyl nitrate, peroxypropionyl nitrate, and carbon tetrachloride in Beijing

Atmospheric peroxyacetyl nitrate(PAN), peroxypropionyl nitrate(PPN), and carbon tetrachloride(CCl4) were measured from September 2010 to August 2011 in Beijing. PAN exhibited low values from mid-autumn to early spring(October to March) with monthly average concentrations ranging from 0.28 to 0.73 ppbV, and increased from early spring to summer(March to August), ranging from 1.37–3.79 ppbV. The monthly variation of PPN was similar to PAN, with low values(below detection limit to 0.18 ppbV) from mid-autumn to early spring, and a monthly maximum in September(1.14 ppbV). The monthly variation of CCl4was tightly related to the variation of temperature, exhibiting a minimum in winter(69.3 pptV) and a maximum of 180.6 pptV in summer. Due to weak solar intensity and short duration, PAN and O3showed no distinct diurnal patterns from morning to night during winter, whereas for other seasons, they both exhibited maximal values in the late afternoon(ca. 15:00 to 16:00 local time) and minimal values during early morning and midnight. Good linear correlations between PAN and PPN were found in autumn(R = 0.91), spring(R = 0.94), and summer(R = 0.81), with slopes of 0.130, 0.222, and 0.133, respectively, suggesting that anthropogenic hydrocarbons dominated the photochemical formation of PANs in Beijing. Positive correlation between PAN and O3 in summer with the low slopes( O3 / PAN) ranging from 9.92 to 18.0 indicated serious air pollution in Beijing, and strong negative correlation in winter reflected strong O3consumption by NO titration and less thermal decompositin of PAN.     

长沙市人为源大气污染物排放清单及特征研究

根据收集的长沙市人为源活动水平数据,建立了该地区2014年1 km×1 km人为源大气污染物排放清单.结果显示,2014年长沙市SO_2、NO_x、CO、PM_(10)、PM_(2.5)、BC、OC、VOCs和NH_3排放总量分别为53.5×10~3、78.3×10~3、284.6×10~3、102.3×10~3、42.1×10~3、4.0×10~3、7.2×10~3、64.2×10~3、27.1×10~3t.化石燃料固定燃烧源为最大的SO_2排放贡献源,道路移动源是主要的NO_x贡献源,CO排放主要来自化石燃料固定燃烧源和道路移动源,长沙市VOCs的最大贡献源是溶剂使用源,PM_(10)、PM_(2.5)最主要的排放源是扬尘源,BC最大的排放贡献源为化石燃料固定燃烧源,生物质燃烧源是最大的OC贡献源,NH_3排放主要来源于畜禽养殖和农业施肥.空间分布结果显示,长沙市NH_3的排放在宁乡县、望城区、长沙县、浏阳市分布较多,主要呈现片状分布.其他污染物排放高值区则主要分布在中心城区、工业区及道路分布区域.     

Sulfur dioxide,hydrogen sulfide,total reduced sulfur,chlorinated hydrocarbons and photochemical oxidants in southern California museums

Indoor and outdoor concentrations of the air pollutants ozone, NO₂, SO₂, H₂S, total reduced sulfur (TRS), peroxyacetyl nitrate (PAN), methyl chloroform and tetrachloroethylene, have been measured at three southern California museums. Indoor maxima were 175 ppb for NO₂, 77 ppb for O₃, 0.7 ppb for PAN, 1.2 ppb for C₂Cl₄, >6.3 ppb for CH₃CCl₃, 2.5 ppb for SO₂, 1.4 ppb for TRS, and 46 ppt for H₂S. Indoor levels and indoor/outdoor (I/O) ratios for the chlorinated hydrocarbons pointed out to indoor sources. Outdoor and indoor levels of SO₂ and TRS were low at all three museums, but I/O ratios for SO₂ were high and averaged 0.89. H₂S concentrations were low, 16–46 ppt at one museum and less than 6 ppt at the other two museums. I/O ratios for the air pollutants with outdoor sources (ozone, PAN and NO₂) showed substantial variations, from low values of 0.02–0.33 at locations without influx of outdoor air to high values of 0.85–0.88 at locations experiencing high influx of outdoor air. Of the 10 institutions we have surveyed in southern California to date, eight exhibit high I/O ratios, e.g. 0.60–1.00 for PAN. Of the four museums surveyed that were equipped with HVAC and chemical filtration, only two yielded the expected low I/O ratios.     

北京市燃煤源排放控制措施的污染物减排效益评估

为分析北京市燃煤源排放控制措施的污染物减排效益,基于MEIC（中国多尺度排放清单模型）,采用情景分析法,评估了北京市电厂能源清洁化与末端治理、燃煤锅炉改造和城区平房区居民采暖改造等措施的污染物减排效益.结果表明,相对于无控情景,2013年北京市电厂能源清洁化与末端治理减少PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO_x排放量为1.28×104、2.10×104、5.13×104和4.98×104 t,分别占无控情景的85%、86%、87%、74%;北京市燃煤锅炉改造减少PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO_x排放量为1.09×104、2.68×104、11.64×104和5.81×104 t,分别占无煤改气情景的83%、89%、83%、83%;北京市老旧平房区的居民采暖改造减少PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO_x排放量分别为630、870、2 070和790 t,均占无煤改电情景的8%.研究显示,北京市从1998年开始采取的各种减排措施有效地减少了污染物的排放,对北京市空气质量改善具有重要意义.      

西南典型区域夏季大气含氧挥发性有机化合物来源解析

含氧挥发性有机物（OVOCs）是大气光化学过程中的重要中间产物,是臭氧的重要来源之一.利用质子转移反应飞行时间质谱仪（PTR-TOF-MS）在成都平原对OVOCs进行观测,探讨其日变化特征、光化学反应活性、臭氧生成潜势和来源.结果表明,10个VOCs［乙醛、丙酮、异戊二烯、甲基乙基酮（methyl ethyl ketone,MEK）、甲基乙烯基甲酮（methyl vinyl ketone,MVK）、甲基丙烯醛（methacrolein,MACR）、苯、甲苯、苯乙烯、C8芳香烃和C9芳香烃］总浓度（体积分数）为（10.97±4.69）×10^-9,OVOCs为（8.54±3.44）×10^-9,芳香烃为（1.53±0.93）×10^-9,生物源VOCs为（0.90±0.32）×10^-9;光化学活性和臭氧生成潜势均排名前三的物种为：异戊二烯、乙醛和C8芳香烃;3个OVOCs物种（乙醛、丙酮和MEK）主要来源于本地生物源和人为二次源,且丙酮有较强的区域背景值,说明该地区的污染受到较为显著的区域传输的影响.本研究可加深对西南地区臭氧的区域形成机制的认识,为科学管控臭氧污染提供依据.     

广州港船舶停泊工况排放因子实测及排放量初步估算

为获取大型船舶停泊工况下排放因子,选取在广州港停泊的3艘总吨位40×10~3t的大型货柜船为研究对象,登船采集其辅机尾气样品进行分析,并利用"碳平衡法"计算得到基于燃油消耗量的污染物排放因子.实测3艘大型货柜船CO_2排放因子分别为3 096、3 031和3 028 g·kg~(-1);NO_x排放因子分别为61.8、19.9和27.0 g·kg~(-1);CO排放因子分别为8.0、4.0和5.3 g·kg~(-1);SO_2排放因子分别为31.4、41.9和56.7 g·kg~(-1);PM_(2.5)排放因子分别为2.4、1.1和1.5 g·kg~(-1);VOCs排放因子分别为0.13、0.09和0.17 g·kg~(-1).结合广州港进出港船舶类型、船舶抵港次数、船舶停泊时间等调查数据,初步估算2014年广州港船舶停泊工况NO_x、CO、SO_2、PM_(2.5)和NH3的排放量分别为1 231、226、1 229、47.6和0.04 t,其中总吨位为10×10~3~50×10~3t的船舶对NO_x、CO、SO_2、PM_(2.5)和NH3的分担率最大,其次是总吨位50×10~3t的船舶;VOCs的排放量为33.6 t,总吨位3×10~3t的船舶分担率最大.     

基于达标约束的南京市环境空气质量情景模拟

以2030年南京市6项污染物达标为约束,在2015年大气污染物排放清单基础上,利用CMAQ模型分析了PM_(2.5)对南京本地不同前体物排放的敏感性,通过情景分析预测排放清单,模拟了4种减排情景的空气质量变化,最终获得达标约束下大气污染物总量控制指标.模拟结果显示,减少一次颗粒物PPM (primary particulate matter)排放对降低大气中的PM_(2.5)浓度最为有效;在周边地区减排的基础上,本地减少PPM排放对PM_(2.5)年均浓度下降的相对贡献可达88%,其次为NH_3、NOx、SO_2与VOCs减排,其相对贡献分别为10. 3%、5. 5%、3. 2%与0. 5%;相比2015年,4种情景下南京市主要大气污染物减排比例在22%～53%,未来控制活动水平对减排SO_2、NH_3与CO较有效,而NOx和VOCs末端治理方面还有较大空间;将SO_2、NOx、PM10、PM_(2.5)、BC、OC、CO、VOCs及NH_3的排放量分别控制在2. 43×104、8. 47×10~4、9. 42×10~4、3. 74×10~4、0. 19×10~4、0. 30×10~4、26. 56×10~4、13. 08×10~4及1. 50×10~4t以内时,预计南京市6项污染指标可以达到国家环境空气质量二级标准.     

Analysis and prediction of the influence of energy utilization on air quality in Beijing

This work evaluates the influence of energy consumption on the future air quality in Beijing, using 2000 as the base year and 2008 as the target year. It establishes the emission inventory of primary PM₁₀, SO₂ and NO_x related to energy utilization in eight areas of Beijing. The air quality model was adopted to simulate the temporal and spatial distribution of each pollutant concentration in the eight urban areas. Their emission, concentration distribution, and sectoral share responsibility rate were analyzed, and air quality in 2008 was predicted. The industrial sector contributed above 40% of primary PM₁₀ and SO₂ resulting from energy consumption, while vehicles accounted for about 65% of NO_x. According to the current policy and development trend, air quality in the eight urban areas could become better in 2008 when the average concentrations of primary PM₁₀, SO₂ and NO₂ related to energy utilization at each monitored site are predicted to be about 25, 50 and 51 μg/m³, respectively. Translated from China Environmental Science, 2005, 25(6): 746–750 [译自: 中国环境科学]     

Peroxyacetyl nitrate observed in Beijing in August from 2005 to 2009

Measurements of peroxyacetyl nitrate（PAN） were made at a Beijing urban site each August from2005 to 2009. Over this 5-year period, the average PAN concentration for August in each year increased from 3（2005） to 11.7 μg/m3（2007）; however, it decreased rapidly in 2008（4.1 μg/m3）.Generally, the variation over the 5 years showed a rise in the first part of the study period,followed by a decline. We considered two categories of local and regional air masses in this study, which revealed that the PAN concentration in Beijing was affected mainly by southeastern air masses. The August PAN variation was influenced predominantly by local air masses in 2005,but by 2009 regional air masses had become more important. This study showed the level and variation of PAN in the month of August in 5 consecutive years for the first time, and proved that control measures are useful in decreasing photochemical pollution; hence, these measures are probably feasible for other megacities too. Furthermore, this method of analyzing regional and local impacts might be useful for other studies as well.     

东莞市低碳路径下加速电气化对CO2和污染物协同减排影响

城市是能源消耗的中心，电气化可以整合城市能源结构，实现清洁能源高效利用，探究城市低碳路径下加速电气化的协同减排影响对实现城市减污降碳至关重要.基于长期能源替代规划模型(LEAP-DG),设置了基准情景、低碳情景和加速电气化情景等3类情景，评估电气化措施在不同电力结构下的减排潜力，量化重点部门的措施贡献，探讨广东省典型制造业城市东莞的协同减排效果.结果表明，电力结构优化促进了电气化措施的协同减排效果，低碳路径下加速电气化将进一步降低电力污染物排放强度，2050年，东莞市CO₂、 NO_x、 VOC和CO减排7.35×10⁶、 1.28×10⁴、 1.62×10⁴和8.13×10⁴ t, SO₂和PM_2.5消费侧减排量和生产侧增排量达到平衡.电气化渗透速率和电力结构优化协调发展是电气化措施实现减排效益的关键，工业和交通部门加速电气化将同时降低CO₂和大气污染物排放，交通部门得益于燃油车和电动车的高...     

上海市大气挥发性有机物化学消耗与臭氧生成的关系

本研究基于夏季上海3个不同功能站点臭氧(O3)及其前体物的观测结果,分析了上海不同地区O3及其前体物的污染特征及空间差异;采用参数化的方法估算了VOCs的大气化学消耗水平.结果表明,观测期间上海市区VOCs浓度约为20×10-9,高于西部郊区的17×10-9;两个地区VOCs最大增量反应活性(以O3/VOCs计)的平均值比较接近,约为5.0mol·mol-1.但是,市区VOCs的大气消耗水平(4.0×10-9)不足西部郊区VOCs消耗水平(8.3×10-9)的一半,这是西部郊区O3污染更重的重要原因;东部沿海郊区O3浓度的变化主要是由于区域输送.不同地区VOCs消耗水平与O3生成浓度的比值接近,说明不同地区VOCs消耗生成O3的效率接近;烯烃和芳香烃是最主要的VOCs消耗物种,二者对VOCs消耗量的总贡献高达90%.VOCs的消耗水平在正午达到最大,夜间消耗水平最低,日分布曲线与O3生成的日变化曲线相似,但O3峰值出现时间略晚于VOCs消耗水平峰值出现的时间.