青岛大气降水中微量元素的浓度及溶解度

利用2016年6月~2017年5月在青岛采集的35个降水样品,分析其中8种微量元素的总态和溶解态浓度,讨论了大气降水中微量元素的浓度及其溶解度的变化特征,并探讨了影响大气降水中微量元素溶解度的因素.结果表明,青岛降水中微量元素的总态浓度以Al和Fe的最高,其次是Zn、Mn、Ba、Pb、Sr、V的较低;溶解态浓度以Zn的最高,其次是Al、Mn、Fe、Ba、Sr、Pb和V的较低;溶解度以地壳元素Al和Fe的最低,为5%左右,受到人为源影响的元素溶解度相对较高,Pb和Ba的为10%~40%,Mn和Sr的为20%~60%,Zn和V溶解度最高,平均约为55%.季节变化显示不同元素总态和溶解态浓度基本呈现冬、春季明显高于夏、秋季,溶解度基本表现为春季最高.持续降雨的前后期微量元素的总态和溶解态浓度均呈现明显降低,但溶解度的变化趋势在不同降雨过程中不一致,pH变化是控制降水中微量元素溶解度的主要因子.     

黄海近岸大气降水中磷溶解度及其影响因素

于2020年6~9月在黄海近岸城市青岛采集31场降水69个样品,分析其中总磷（TP）、溶解态总磷（DTP）及溶解态无机磷（DIP）和有机磷（DOP）,探讨P浓度和溶解度的变化特征及其影响因素.降水中TP浓度为（6.2±1.0）μg/L,DTP浓度为（3.8±0.6）μg/L,P溶解度为（64.8±18.0）%.DTP中以DIP为主,其贡献为（56.5±21.6）%.降水中TP和DTP与降水量呈负幂指数关系,TP清除指数大于DTP.降水量<10mm时,降水对气溶胶P的清除和稀释作用显著影响降水中P浓度,但降水量>40mm时,这种作用对P浓度的影响不大.降水对气溶胶P的清除作用以云下清除为主,占总清除效率的70%~85%.酸化作用显著促进降水中颗粒态P溶解,且无机P溶解效率高于有机P.对降雨量<5mm及>30mm降水,pH值是影响P溶解度的主要因素,降水量和气团来源对P溶解度也有一定影响.当pH值相近时,降水量越大,P溶解度越高;当pH值相近且降水量<5mm时,海洋源贡献越大,P溶解度越高.对降水量5~30mm的降水,P溶解度受到降水量、pH值及气团来源等因素的共同影响.     

冬季青岛不同气团来源气溶胶中磷浓度及溶解度

分析了2017-11～2018-01在青岛采集的气溶胶样品中总磷(TP)、溶解态总磷(DTP)、溶解态无机磷(DIP)和溶解态有机磷(DOP)浓度,讨论了来自北方快速移动的干冷气团(NS)和局地停滞性暖湿气团(LS)中气溶胶P浓度和溶解度的差异及其原因.TP浓度在NS和LS气溶胶中分别为(137.3±49.3)ng/m³和(115.8±45.8)ng/m³,DTP对TP的贡献(即P溶解度)分别为(20.7±5.6)%和(45.9±15.7)%.DTP中以DIP为主,其贡献在NS和LS气溶胶中分别为65.6%和55.3%.NS气溶胶中人为源P对TP的贡献为69%,略低于LS气溶胶中的72%.LS气溶胶中较高的酸化程度和相对湿度(RH)以及较慢的气团传输速率是其P溶解度显著高于NS气溶胶的原因.RH<60%时,无论酸化程度高低,P溶解度不超过30%;RH>60%时,酸化条件下,高的相对湿度和低的气团传输速率有利于显著提升P溶解度.因此,日趋严重的大气污染可能提高了我国近海大气生物可利用P的入海通量.     

大气降水中离子化学特征及来源分析

通过研究2006-2010年上海市闸北区大气降水中离子的组成特征和变化,分析了离子可能的来源和酸雨的成因。结果表明,近年来酸雨污染有所改善,酸雨成因也有所改变。阴阳离子当量浓度之比小于1,可能缺少对某些低分子弱有机酸离子的监测。降水化学组份中浓度最高的四种离子分别是SO42-、NH4+、Ca2+和NO3-,SO42-浓度是NO3-的3.14倍,NH4+是Ca2+的2.76倍,降水的主要致酸物质是硫酸盐,主要中和物质是铵盐。大多数离子间有较好的相关性,NO3-和SO42-绝大部分来自人为源的贡献。降水中SO42-的致酸作用和Ca2+的中和作用逐渐下降,Cl-的致酸作用在逐渐增大。     

华北工业城市降水中金属元素污染特征及来源

为了解华北工业地区降水中金属元素的污染特征及其来源,使用干湿沉降自动观测仪采集了河北唐山市2009年12月～2010年11月大气降水样品,使用ICP-MS对样品中25种金属元素的浓度进行了分析.结果表明,唐山降水中地壳元素(Ca、Mg、Na、K、Fe和Al)占所测元素浓度总量的97.72%,重金属(Zn、Mn、Pb、Ba、Sb、Cu、Ni、As、V、Co和Se)仅占2.25%;Zn和Ca分别是含量最高的重金属和地壳元素,加权平均浓度分别为88.7μg·L-1和4.5 mg·L-1.降水中金属元素浓度的季节变化十分明显,多数元素表现为冬春季高、夏秋季低的特征.唐山降水中部分重金属的浓度高于华北背景地区泰山顶的报道结果,其中Tl、As、Ag、Zn、Pb、Cd、Se和Sb的富集因子介于102～105之间,明显受到人类活动的影响.因子分析表明唐山降水中金属元素的污染主要与钢铁冶炼工业、扬尘和燃煤的源排放有关.     

丹江口水库淅川库区大气降水中无机离子特征及来源解析

大气降水中水化学组成深刻影响着地表水体水质和水生态系统的物质循环. 为探究丹江口水库降水中无机离子的化学组分和来源贡献,以丹江口水库淅川库区为研究区,通过野外调查、原位观测和室内分析,研究了降水中无机离子(F?、Cl?、NO₃?、SO₄2?、Na+、NH₄+、K+、Ca2+和Mg2+)的浓度特征. 结果表明:丹江口水库淅川库区降水中无机离子浓度大小表现为NH₄+(170.0 μeq/L)>Ca2+(115.4 μeq/L)>SO₄2?(112.9 μeq/L)>NO₃?(94.2 μeq/L)>Na+(61.1 μeq/L)>Mg2+(25.9 μeq/L)>F?(12.2 μeq/L)>K+(11.8 μeq/L)>Cl?(10.3 μeq/L),其中NH₄+、Ca2+、SO₄2?、NO₃?和Na+浓度占总离子浓度的90.2%;相关性分析表明不同无机离子浓度之间存在显著相关性(P<0.05),富集因子分析表明陆源人类活动对无机离子浓度的影响较大;正定矩阵因子分析表明,农业源、工业燃煤、土壤扬尘、化石燃料燃烧和生物质燃烧是无机离子的重要来源,其中NH₄+和SO₄2?的主要来源分别为农业源(56.3%)和化石燃料燃烧(78.7%). 研究显示,丹江口水库淅川库区降水中无机离子组分以NH₄+、Ca2+、SO₄2?、NO₃?为主,其主要受陆源人类活动(农业活动和化石燃料燃烧)的影响.      

西安市大气降水污染和沉降特征及其来源解析

基于东亚酸沉降监测网(Acid Deposition Monitoring Network in East Asia,EANET)的湿沉降观测数据,分析了2000～2017年西安市大气降水化学特征、沉降特征以及潜在来源.结果表明,2000～2017年西安市降水pH和电导率的变化分别呈上升和下降趋势;大气降水中离子平均浓度大小依次为SO₄^2-> Ca²⁺> NH₄⁺> NO₃^-> Na+> Cl-> Mg²⁺> K+,其中SO₄^2-浓度占总离子的比值由2000年的38. 6%降低到2017年的27. 9%.近年来的SO₄^2-和NO₃^-的比值表明,西安市大气污染物排放类型有由燃煤型向混合型转变的趋势.近十几年来SO₄     

珠江三角洲大气干沉降金属元素浓度和来源分析

本文对珠三角地区137个大气干沉降样品中金属元素含量和来源进行了分析。金属元素几何平均浓度高低依次为Fe>Zn>Mn>Pb>Cu>(Ni,Cr,Rb)>V>(Li,Y)>Co>(Cd,Cs)>Tl,其中Fe的浓度最高为31573mg/kg,Tl的浓度最低为1.0mg/kg,金属元素浓度主要与周边环境和当地发展类型影响有关,采样点位于工业区周边的金属元素浓度最高,城市居民区和近郊区次之,远离城市和工业地区的相对较低。富集因子分析表明Cd、Zn、Cu、Ni和Pb元素受人类活动影响显著,污染严重;相关性分析得出Cu、Pb、Zn具有显著性相关,Cr、Ni分别与Mn、Co、Li、Zn显著性相关,表明它们可能具有相同来源;因子分析得出Rb、Cs、Y、Mn、Ni、Li、Co主要受到土壤扬尘来源的影响,Pb、Cu、Cd及Ni、Cr与当地工业化和城市化过程密切相关,其中Pb元素主要受到燃煤和交通扬尘的污染,Cu和Cd元素主要来源于工业生产中产生的重金属污染。     

衡山冻雨金属元素污染特征和来源解析

冻雨是冬春季节常见的灾害性天气,在我国主要分布在南方山区。冻雨在到达地表前以过冷水形式存在,是一种特殊的降水类型,其化学特性鲜见报道。2015年12月—2016年3月在南岳衡山气象站(海拔1265.9 m)收集了38个冻雨样品,使用电感耦合等离子体质谱分析了其中25种金属元素的浓度,并运用正定矩阵因子法受体模型解析了其来源。结果表明：冻雨中25种金属元素的浓度变化范围达7个数量级(2×10^-4—4×10³μg·L^-1),且大部分元素的浓度随着冻雨温度和pH的降低而增加。26%的冻雨样本受东北气团的影响,地壳元素浓度较高;而来自西南气团的冻雨样本占38%,重金属污染较重;南部气团(36%)携带的元素浓度相对较低。与国内外其他高山站点观测结果相比,衡山冻雨中金属元素的浓度水平整体上高于雨水但低于云水。通过富集因子分析发现,冻雨中Sb、Se、Cd、As、Zn和Pb等重金属明显受到人为源的影响,呈严重富集特征。源解析结果表明燃煤对冻雨化学成分的贡献最大(占31%),二次源、扬尘、工业排放和生物质燃烧的贡献分别为30%、18%、1...     

夏季青岛大气粗细粒子中微量元素的浓度、溶解度及干沉降通量

利用2016年6~7月在青岛采集的PM_(2.5)和总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析其中12种微量元素总态和溶解态浓度,讨论了微量元素在粗、细粒子中的浓度及溶解度的分布特征,并估算了微量元素的沉降通量.结果表明,青岛气溶胶中地壳元素Al、Fe、Sr、Mn、Ba总态浓度的55%~60%集中在粗粒子中,人为元素Cr、Ni、V、Zn、Pb、As、Cd的65%~85%集中在细粒子中.但无论是地壳元素还是人为元素其溶解态浓度均主要分布在细粒子中,Al、Fe、Mn、Ba在细粒子中的占比为50%~80%,Cr、Ni、V、Zn、Pb、As、Cd的为70%~90%.微量元素溶解度在细粒子中的高于粗粒子中的,细粒子中微量元素的溶解态浓度与酸组分呈显著正相关,溶解度与p H呈显著负相关,表明酸化作用可能是影响细粒子中微量元素溶解度的主控因子.不同微量元素的总沉降通量中溶解态部分的贡献不同,Al和Fe溶解态部分的贡献仅为1%~2%,Sr、Ba、Cr、Pb的约为30%~40%,Mn、Ni、V、Zn、As、Cd的约为50%~60%.大气沉降的溶解态Fe可支持(194±150)mg·(m2·d)-1浮游植物碳的生产,对黄海初级生产力的贡献约为10%.     

厦门市降水中金属元素含量分布特征及来源解析

利用电感耦合等离子体质谱仪对厦门市雨水中包括稀土元素在内的41种金属元素含量及铅同位素比值进行测定,并通过富集因子法、同位素示踪法以及正定矩阵分解法(PMF)联用对其来源进行判定.结果表明,厦门市雨水中金属元素总质量浓度表现为冬季郊区(213. 964μg·L~(-1))冬季城区(176. 357μg·L~(-1))夏季郊区(75. 401μg·L~(-1)),其中,以Mn、Ni、Cu、Zn、Ba和Sr为主.稀土元素含量存在季节和区域间差异,其标准化配分模式与各潜在源均不一致,表明其来源相对复杂.富集因子分析表明Ni、Cu、Zn和Cd受人为源影响显著,而Be、Ti、V、Mn、Cr、Co、Ga、Rb、Y、Cs、REEs、Th和U受到自然源影响更大;铅同位素示踪结果表明降雨中铅受燃煤源影响较大,其贡献率为63. 67%,受土壤母质层、垃圾焚烧、机动车尾气和水泥尘共同影响的贡献率为36. 33%. PMF结合富集因子、同位素示踪法分析结果表明,降雨中元素总体受到燃煤源、自然源、工业源和交通源的共同影响.     

青岛近海不同天气状况下大气气溶胶中金属元素浓度分布特征研究

为探究青岛近海不同天气下气溶胶中金属元素的浓度分布特征,于2012年4~5月,2012年8月~2013年3月在青岛近海采集了总悬浮颗粒物(TSP)样品,利用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)和电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICPAES)分析了主要微量金属元素.结果表明,Al、Ca、Fe、Na、K和Mg是TSP中主要的金属元素,质量浓度占所测元素总浓度的94.2%.TSP及金属元素浓度月变化明显,Fe、Al、K、Ca、Mg、Zn、Ba、Mn、Ti、Sr和Li均在11月和1月浓度最高,Be、Sc、Co、Ni和Cr在1月最高,Na在8、11和2月较高,12月最低,Pb在1月和2月最高,8月和12月最低.富集因子表明Be、Co、Al、Ca、Fe、K、Mg、Mn、Sr和Ti主要受自然源影响,Li、Cr、Ni、Zn、Ba和Na除受自然源外,还受部分人为源影响,Pb主要来自人为源.不同天气状况对TSP及其金属元素浓度影响较大,除Ti外,所测元素浓度均在烟雾天最高.与晴天相比,烟雾天除Ti外,其余元素均升高,增幅为1~4倍,雾天Li、Be、Cr、Ni、Al、Fe、Mg和Mn变化不大,Pb和Na升高较多,Co、Ca和Ti降低较多,霾天Cr、Co和Ti降低,其余元素浓度升高,增幅为1~3倍.大部分元素在晴天富集因子最小,雾天富集因子最大.Ni、Zn、Ba、K、Na、Pb和Sr富集因子为晴<霾<烟雾<雾,Fe和Mn为晴<烟雾<霾<雾,Al和Mg为晴<雾<霾<烟雾,其余金属不同天气下富集因子的变化规律各不相同.     

天津市大气降水化学组成特征及来源分析

为了解天津市大气降水的化学组成及其来源,2013年1—12月在天津市环境监测中心、天津市塘沽区环境保护监测站、天津市蓟县环境保护监测站采集降水样品,分析了pH、EC(电导率)和主要离子的分布特征. 结果表明:天津市降水的pH、EC雨量加权平均值分别为5.58、98 μS/cm. 降水中各离子雨量加权平均当量浓度(当量浓度＝质量浓度×离子价数/分子量)为Ca2+>SO₄2->NH₄+>NO₃->Cl->Mg2+>Na+>F->K+. 其中,Ca2+、SO₄2-、NH₄+、NO₃-和Cl-是降水中的主要离子,占总离子当量浓度的91.3%. 降水中SO₄2-/NO₃-(当量浓度比)为2.1,近10年来呈逐渐降低趋势,表明天津市大气污染向复合型转变趋势明显. 总离子当量浓度季节差异大,冬季高、夏季低;SO₄2-、NH₄+、NO₃-等当量浓度在冬季最高,Ca2+当量浓度在春冬季基本相当. 从空间分布上看,降水化学组成在天津市环境监测中心、天津市塘沽区环境保护监测站、天津市蓟县环境保护监测站分别表现为受综合源、工业源和海洋源、工业源和农业源的影响特征. 富集因子计算结果表明:降水中Ca2+和K+主要来自地壳;Mg2+主要来自地壳,同时也受海洋源的影响;Cl-的海洋源和人为源的贡献基本相当;但降水中的SO₄2-、NO₃-主要来自人为活动.      

西安市大气降水的主要化学组分及其来源

为认识西安市大气降水主要化学组分的现状,对2019年西安市市区和郊区大气降水样品的pH值、电导率、水溶性离子和重金属的质量浓度、湿沉降通量和来源进行了研究.结果表明,西安市冬季大气降水pH、电导率、水溶性离子和重金属浓度均高于其它季节.降水中主要的水溶性离子为Ca²⁺、 NH⁺₄、 SO■和NO^-₃,其之和占总离子浓度的(88.5±2.8)%;市区和郊区主要重金属是Zn和Fe、 Zn和Mn,其之和分别占总金属浓度的(54.0%±3)%和(47.0%±8)%.市区和郊区降水中水溶性离子的湿沉降通量分别为(253.2±58.4)mg·(m²·month)^-1和(241.9±61.1)mg·(m²·month)^-1,呈现出冬季高于其他季节的特点;重金属的湿沉降通量分别为(86.2±37.5)mg·(m²·month)^-1和(88.1±37.4)mg·(m...     

青岛大气气溶胶中微量元素溶解度及影响因素

利用2012年12月在青岛采集的31个总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中11种微量元素的总浓度和溶解态浓度,讨论了沙尘负载、气溶胶来源、酸过程及天气条件对微量元素溶解度的影响.结果表明,Fe和Al的溶解度<5%,Pb、Ba、Bi的为10%左右,Cu、V、Cd、Mn的为20%~30%,Zn和As的约为40%.随着沙尘负载量的增加,气溶胶中微量元素溶解度呈规律性递减.气团后向轨迹聚类分析和正矩阵因子分析（PMF）结果显示,受人为源影响的气溶胶中微量元素溶解度明显高于受沙尘源影响的,受二次生成源和海洋源影响的的气溶胶中微量元素溶解度明显高于受土壤源影响的.大气酸过程是造成这些差异的主要原因.相关性分析表明,SO₄^2-、NO₃^-和有机酸等酸组分均对微量元素溶解度有一定影响.霾天时气溶胶中微量元素溶解度明显低于雾天的,其原因为酸组分在较高的相对湿度下更能促进微量元素溶解度的提高.     

大气降水中重金属的研究

人为源和自然源释放到大气中的重金属污染物,在大气降水作用下降落到地面,继而被土壤、水体或者浮游生物吸收,在生物链中富集,严重影响生态环境和人类健康。通过收集与整理国内外大气降水中重金属研究的相关文献资料,系统解析了大气降水中重金属的检测方法、基本化学特征及其对地表水、地下水、海洋生态系统以及土壤环境的影响,在此基础上指出了该领域研究的重点为大气降水对重金属元素在水圈、大气圈、岩石圈和生物圈中迁移规律的影响形式、影响程度和影响范围以及和其他元素相互作用的机理。     

川南城市群冬季大气细颗粒物中金属元素特征及其来源解析

为探究川南城市群（自贡、泸州、内江和宜宾）冬季大气重污染过程中PM_2.5 中金属元素的浓度特征和来源,在2018年12月30日至2019年1月14日,使用膜采样方法对PM_2.5 中的金属元素进行测定,并运用富集因子法（EF）和正定矩阵因子分解法（PMF）对金属元素来源进行解析.同时采用自贡市在2015年同期金属元素观测数据,探究自贡市在“大气十条”实施中期与实施结束后的金属元素污染与富集程度变化情况.结果表明:①不同城市细颗粒物中各金属元素浓度与占比差异不大,4个城市中浓度与占比较高的元素呈现相似性,Al、Sb和Fe元素占比位于前列.从自贡市不同观测期对比来看,除Tl外各元素浓度均有变化.②富集因子计算结果表明,城市群中Cr（自贡与宜宾）、Ni、Cu、As、Se、Ag、Cd、Sb、Tl和Pb元素的富集程度较高.自贡市不同观测期的元素富集程度对比显示,除Cu元素外,2018年冬季观测期各元素富集程度均有减小趋势.③PMF源解析结果表明,各城市中金属元素主要来源为扬尘源、燃煤源、工业源与交通源,同时各污染源之间存在混合贡献.各城市主要污染源贡献不同,自贡以交通扬尘源与混合源为主;泸州以工业源为主;内江市各污染源贡献占比相近;而宜宾市则以交通源为主导.