典型全氟烷基酸的光/电催化降解：性能提升策略与反应机制

全氟烷基酸(perfluoroalkyl acids,PFAAs)在全球水体中普遍存在,且对生物体和人体均具有潜在毒害作用,是近年来被广泛关注的主要污染物之一.水环境中PFAAs的去除和降解是降低其生态健康风险的重要手段,也是目前研究的焦点之一.PFAAs分子中所有C—H键均被C—F键取代,特殊的结构使PFAAs具有极高的化学稳定性,常规的氧化技术难以实现水环境中PFAAs的有效降解.光催化氧化和电催化氧化是目前处理难降解有机污染物的两种主要高级氧化技术,也是研究水环境中PFAAs降解去除的主流关键技术.以全氟辛基羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和全氟辛基磺酸(perfluorooctane sulfo nates,PFOS)为研究PFAAs降解的两类典型代表,本文综述了近年来光催化氧化和电催化氧化两种技术在水相PFOA和PFOS降解研究的文献报道,对提高PFAAs降解效率所采用的主要技术改进策略及其背后的理论机制进行了梳理和总结.基于提高催化反应活性物质产率,增加活性反应位点和反应物传质效率以及提高反应体系稳定性等优化策略,对光催化中催化剂和电催化中电极...     

水体中微污染磺胺嘧啶光催化降解行为

抗生素在人体健康和畜牧业生产中起到了积极的作用,但是未被完全吸收和利用的抗生素或其代谢物将通过尿液、粪便排泄等途径进入水体,对水环境的生态安全性及人体健康构成威胁,因而,痕量抗生素在环境中的出现及其潜在危害引起了越来越多的关注.对使用较为广泛的广谱抗菌剂磺胺嘧啶(SDZ)在水中的光催化氧化降解行为进行研究,探讨了反应过程中光照、TiO2的用量、反应起始pH、SDZ的初始质量浓度、反应时间等因素对SDZ降解效率的影响.研究结果表明,SDZ降解符合一级动力学规律,当pH=6.7、SDZ初始质量浓度为2.O mg·L-1、TiO2用量为80 mg·L-1、反应时间为60 min时,SDZ的降解率达到99.9%.结果表明,UV-TiO2光催化氧化能够有效降解水中的磺胺类微污染物.     

磺胺类抗生素在水环境中的光化学行为

磺胺类抗生素(SAs)是水环境中广泛存在的一类新型污染物,因其具有"准"持久性和潜在的生态风险而备受关注.表层水体中,SAs具有多种解离形态,表现为"复合"的光化学行为,从而影响其环境归趋及生态风险.本文总结了水环境中SAs光化学行为研究的最新进展,介绍了该类污染物的直接、间接和自敏化光解动力学,讨论了p H和溶解性物质对其光解动力学的影响机制,评述了其光化学转化路径及羟基自由基氧化机理,简述了该类抗生素的光催化降解和光致毒性效应.最后,对SAs的光化学行为研究进行了展望.     

分子印迹技术在水环境抗生素富集中的应用进展

近年来,由于抗生素的大量使用,使得环境中抗生素的残留现象变得十分普遍.这些残留的抗生素通过多种途径进入到水环境中,会对人类健康以及水生生态系统造成危害.分子印迹技术(MIT)因其能选择性识别、有效富集和去除目标分析物,被广泛应用于水环境中抗生素的富集及检测.本文介绍了分子印迹技术的原理以及印迹聚合物的制备方法,并且总结...     

光催化复合氧化技术对环丙沙星和磺胺甲恶唑的深度处理

研究了光催化复合氧化技术对两种典型抗生素环丙沙星和磺胺甲恶唑的降解与矿化效果.用响应面法对所采用的复合氧化反应器进行运行条件优化,然后在优化所得的最优运行条件的基础上分别探究了pH值对CIP和SMX在该复合氧化体系中降解与矿化效果的影响.结果表明,降解受pH影响较小,CIP在中性条件下更易被矿化,SMX在酸性条件下更易被矿化.最后对CIP和SMX在该体系中降解所生成的中间产物进行抑菌活性分析,结果表明,水样中的抑菌活性分别在CIP和SMX的矿化率达到34.12%和13.04%时完全消失.     

碳源补充型高级氧化法工艺净化水中磺胺类抗生素研究进展与趋势

磺胺类抗生素(SAs)是自然水环境和污水处理系统中检出频次与残留浓度最高的抗生素之一。过氧乙酸(PAA)作为广谱性杀菌剂,因其氧化性强、环境友好等优势,其用于有机污染物降解成为研究热点之一。与传统H2O2基芬顿法等无机氧化法相比,PAA氧化反应生成乙酸,经中和后转化的乙酸钠可为后续生化工艺段提供优质碳源,有效降低含SAs废水的处理成本。该文对PAA基碳源补充型高级氧化法的研究进展与趋势进行了系统总结。以SAs作为典型水环境污染物,对近年来PAA基碳源补充型高级氧化工艺进行了系统总结分析,比较分析了其对各类水质背景中SAs的去除效能,并对过渡金属、碳基材料等多种PAA活化方式,工艺运行参数、活性氧物种(ROS)的交联作用机理以及SAs降解机制进行了剖析。研究发现,乙酰氧基自由基和乙酰过氧基自由基为PAA基高级氧化工艺中的基础活性物质,pH、PAA含量、共存物质等会不同程度上影响体系中ROS的生成路径。此外,磺胺类抗生素主要包括五元磺胺和六元磺胺,二者降解机理存在一定差异。五元磺胺降解主要依靠苯胺环上氨基氧化、羟基取代、S–N/S–C键断裂、N中心自由基偶联反应等4种途径;六元磺胺降解过程...     

水环境中抗生素的光降解研究进展

抗生素的大量使用已经成为了全球环境问题.由于其在环境水体中难以被微生物降解,且能导致细菌抗药性越来越受到关注.光降解是污染物在水环境中非常重要的非生物降解途径.本文介绍了水环境中抗生素的直接、间接和自敏化光降解动力学,着重阐述了抗生素的光降解过程的影响因素、降解产物和可能降解途径等最新研究成果,指出抗生素光降解产物的分离提取与结构鉴定,以及预测抗生素降解过程的动力学模型构建将成为今后主要的研究方向和趋势.     

高级氧化技术去除水中碘代X射线造影剂研究进展

碘代X射线造影剂在医学上的大量使用导致其在水环境中普遍存在,对生态系统和人体健康构成巨大威胁.传统的污水处理技术对碘代X射线造影剂去除效果不佳,应用高级氧化技术去除水中碘代X射线造影剂成为研究热点.本文系统分析了水环境中碘代X射线造影剂的理化性质、来源、危害及污染现状.综述了声化学氧化、光催化、过硫酸盐活化、芬顿和电化...     

FeVO4可见光光催化降解有毒有机污染物

采用液相沉淀法制备了FeVO4光催化剂,以X射线衍射法(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)对其进行了表征.在可见光(λ≥420 nm)照射下,研究了FeVO4活化H2O2降解染料OrangeⅡ及无色小分子2,4-二氯苯酚(DCP)的光催化活性.同时优化了光催化剂FeVO4的制备条件、探讨了光催化降解OrangeⅡ体系中H2O2浓度、FeVO4用量及pH对其降解作用的影响.结果表明,在可见光照射下,H2O2浓度为1.50×10-3 mol.L-1,FeVO4量为0.17 g.L-1,pH值为6.4时,FeVO4对OrangeⅡ光催化降解活性最好,14 h后对OrangeⅡ的矿化率达到51.6%.在光催化反应条件下,12 h后对DCP的降解率达到64.3%,表明FeVO4具有可见光催化特性.运用ESR技术跟踪测定光催化降解过程中氧化物种的变化,发现FeVO4活化H2O2产生羟基自由基(.OH),表明FeVO4的光催化降解过程主要涉及.OH的氧化历程.     

氨及其氧化产物对TiO_2/ACF光催化降解甲苯的影响

利用自制的复合材料二氧化钛/活性炭纤维(TiO2/ACF)和自行设计的环境模拟舱,对吸附在TiO2/ACF上的甲苯和氨进行了光催化降解研究。重点考察了氨及其氧化产物对甲苯光催化降解的影响。结果表明,在254 nm紫外灯照射下,氨与甲苯产生竞争光催化降解效应,甲苯光催化降解效率降低;NO2-和NO3-是氨光催化氧化产物,NO2-进一步氧化抑制甲苯降解,而NO3-的存在对甲苯降解没有明显影响;氨及其氧化产物均未导致催化剂失活。     

Tetracycline antibiotics in the environment: a review

Tetracycline antibiotics are one of the primarily antibiotics groups used for veterinary purposes, for human therapy and for agricultural purposes. Amongst the different antibiotics used, more attention is paid to tetracycline’s as it exhibits serious environmental problems including ecological risks and human health damages. Due to their extensive usage, most of the actual evidence suggests that tetracycline antibiotics are omnipresent compounds found in different ecological compartments. After medication, more than 70 % of tetracycline antibiotics are excreted and released in active form into the environment via urine and feces from humans and animals. Their highly hydrophilic character and low volatility have resulted in significant persistence in the aquatic environment. Very few studies describe the fate and toxicity of tetracycline antibiotics in the environment. Here, we review several important issues with regard to: (1) the toxicity of these compounds on aquatic and terrestrial organisms; (2) their estrogenic effects; (3) their behavior in different ecological systems and; (4) the by-products generated during water treatment. These antibiotics residues promote the development of antibiotic resistant microorganisms, which can induce adverse effect to human health by increasing the risk of certain infections. Based on recent research results, the occurrence of tetracycline antibiotics in the environment inhibits the growth of some terrestrial and aquatic species. Besides, the residual concentrations of such drugs could affect steroidogenic pathway and consequently may cause endocrine disruption of aquatic species. Most of the wastewater treatment plants are not capable of removing effectively the tetracycline antibiotics. Therefore, there is a need to develop alternative processes to remove them from waters. Advanced oxidation processes have been proposed as alternative methods to ensure higher degradation and mineralization of tetracycline antibiotics are present in waters.     

兽药抗生素对生态环境的混合毒性研究进展

抗生素是环境中普遍存在的污染物,畜牧水产养殖是其主要来源之一.环境中可能同时存在多种抗生素残留,因此单一药物的毒性评价难以反映抗生素对生态环境的影响,应探究其混合物的毒性效应.本文在总结大量文献的基础上,介绍了兽用抗生素的残留现状,总结了兽用抗生素对生态环境的混合毒性研究进展,讨论了兽用抗生素残留对土壤生物和水生生物的...     

四环素对铜绿微囊藻光合作用和抗氧化酶活性的影响

以铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)为试验材料,研究了四环素暴露对铜绿微囊藻光合作用和抗氧化酶活性的影响。结果显示,0.80~35.00 mg.L-1四环素暴露胁迫4 d时,铜绿微囊藻的叶绿素荧光和潜在最大电子传递速率(Re,t,max)受到抑制,抑制作用随ρ(四环素)的增加而增强,最大抑制率分别为39.95%和44.08%;暴露7 d时,2者最大抑制率分别升高至59.48%和91.90%。抗氧化酶系统也受到四环素的影响,暴露4和7 d时,超氧化物歧化酶(SOD)活性分别下降30.36%~35.92%和25.03%~35.51%,不同四环素浓度组间差异不显著;过氧化物酶(POD)活性升高,在7 d内呈现诱导现象。可见,四环素暴露能够阻碍铜绿微囊藻光合作用,破坏抗氧化酶系统平衡,抑制藻类生物量的增长。     

三氯生对水生生物的毒性效应研究进展

三氯生(TCS)作为一种广谱抗菌剂,在个人护理品中的广泛应用,将使其不可避免地释放到水环境中.随着在河流、湖泊、河口系统等水环境以及水生生物体内检测到TCS,TCS对于水生生物的生态毒理效应引起了学者们的广泛关注.本文概述了TCS在水环境及水生生物体内的赋存状况,归纳总结了TCS对水生生物的急性毒性、亚急性毒性、酶及基因毒性、内分泌干扰性及其降解产物毒性,最后展望了TCS对水生生物的生态毒理效应这一研究领域的发展方向.     

纳米材料对藻细胞毒性效应及致毒机理

纳米材料因其独特的性质被广泛应用于生物医疗、光学工程、催化等领域。随着纳米材料的生产量逐年增大,越来越多的纳米粒子被释放到水生生态环境中,其生态毒性效应影响也备受人们的关注。本文根据纳米材料的分类总结了不同种类纳米材料对水生生态系统的初级生产者藻类的毒性效应,归纳了纳米材料影响藻类毒性大小的主要因素,如纳米材料的物理化学性质、水体性质和藻种等,并探讨了纳米材料对藻类的致毒机理,如金属离子溶出、氧化损伤和遮光效应等,最后总结展望了纳米毒理学研究的发展方向,以期为纳米材料对藻类的毒性研究提供一定的理论依据。     

抗生素与三唑类杀菌剂混合物对羊角月牙藻的长期毒性相互作用研究

地表水中抗生素与农药的混合暴露及其潜在生态与健康风险受到广泛关注。然而,目前关于抗生素与农药混合毒性研究大多仅考虑急性毒性,缺乏其长期毒性相互作用的研究。以较为广泛使用的2种抗生素土霉素(OXY)、环丙沙星(CIP)和1种三唑类杀菌剂农药戊唑醇(TCZ)及其二元混合物为研究对象,以生态系统中初级生产者绿藻(羊角月牙藻)为受试生物,研究目标混合物在暴露时间为96、120、144和168 h的长期毒性相互作用。结果表明,单一物质及其混合物随暴露时间延长而毒性增大;同一暴露时间点的单一污染物毒性大小顺序为OXYTCZCIP;混合物毒性相互作用与浓度、混合物组分和暴露时间三者密切相关;混合体系的拮抗作用均出现在高浓度区域,而中、低浓度区域呈协同作用或加和作用; OXY-CIP与CIPTCZ混合体系的协同作用随着暴露时间延长而协同作用逐渐增大。研究结果对水环境中抗生素与农药复合污染生态风险评估具有重要的现实意义。     

氟喹诺酮污染对淡水水生环境的影响—综述

截至目前,环境中抗生素的行为及其对生态毒性的影响仍被忽视。这一课题的范畴是宽泛的,涉及到广泛的生物体,包括栖居在各种水生生态系统中的微生物,藻类,无脊椎动物和脊椎动物等。改变这种系统中任何一个组成的平衡破坏了整个系统的平衡。在人类和动物医学中,氟喹诺酮的制造和频繁使用引起了对微生物抗生素耐药性流行率增加的高度关注,而且,除此之外,通过各种途径进入环境生态系统的抗生素母体和代谢物化合物的归趋也引起了环境影响关注。相关研究集中在分析环境样品中氟喹诺酮的存留浓度,并且经常使用动物评估模型来测试急性毒性,但是仍然不清楚在水生环境中低水平慢性接触对生命形态的生态毒性影响中起什么作用。本综述的目的是评估氟喹诺酮在动物和人类医学中的使用水平,确定其传播的途径,突出在淡水环境中的生态毒理学影。
精选自Nicol Janecko, Lucie Pokludova, Jana Blahova, Zdenka Svobodova, Ivan Literak. Implications of fluoroquinolone contamination on the fresh water aquatic environment -A review. Environmental Toxicology and Chemistry: Volume 35, Issue 11, pages 2647–2656, November 2016. DOI: 10.1002/etc.3552
详情请见http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/etc.3552/full
     

邻苯二甲酸酯类环境激素降解研究

概括介绍了邻苯二甲酸酯类化合物的理化性质、毒性和致癌作用，以及其对环境生态系统的影响，论述了近年来在邻苯二甲酸酯类化合物的降解方面所取得的进展，重点讨论了邻苯二甲酸酯的光催化降解。     

Algae (Raphidocelis subcapitata) mitigate combined toxicity of microplastic and lead on Ceriodaphnia dubia

• Micro-plastics (MPs) significantly increase Pb toxicity. • Algae reduce the combined toxicity of MP and Pb. • The toxicity increase comes from high soluble Pb and MP-Pb uptake. • The toxicity reduction might come from energy related pathway. Microplastics (MPs) have been recognized as a new class of emerging contaminants in recent years. They not only directly impact aquatic organisms, but also indirectly impact these organisms by interacting with background toxins in the environment. Moreover, under realistic environmental conditions, algae, a natural food for aquatic organisms, may alter the toxicity pattern related to MPs. In this research, we first examined the toxicity of MPs alone, and their effect on the toxicity of lead (Pb) on Ceriodaphnia dubia (C. dubia), a model aquatic organism for toxicity survey. Then, we investigated the effect of algae on the combined toxicity of MPs and Pb. We observed that, MPs significantly increased Pb toxicity, which was related to the increase in soluble Pb concentration and the intake of Pb-loaded MPs, both of which increased the accumulation of Pb in C. dubia. The presence of algae mitigated the combined toxicity of MPs and Pb, although algae alone increased Pb accumulation. Therefore, the toxicity mitigation through algae uptake came from mechanisms other than Pb accumulation, which will need further investigation.     

畜禽环境中抗生素的去除及其风险评估

抗生素作为饲料添加剂广泛应用于畜禽养殖业,造成养殖环境抗生素大量蓄积,尤其是在畜禽粪便中,长期的积累不仅污染养殖场内土壤环境,残留的抗生素还会随畜禽粪便进入周边水体及农田环境,威胁农作物及人体健康。目前,国内相关研究主要集中在抗生素的降解工艺及降解规律方面,而对其去除效率的影响因素及风险评价研究相对较少。笔者综述了国内外抗生素的降解转化及去除方式等的研究进展,并概述了抗生素在畜禽环境中的生态风险评估的研究现状,为抗生素的高效去除、风险预估及畜禽粪便资源化安全利用提供理论基础和技术支撑。