利用非平衡态等离子体降解甲苯研究

采用介质阻挡放电产生的非平衡态等离子体对含有易挥发性有机化合物甲苯的空气进行了处理．甲苯体积分数为０２６％的空气（１０１３２５Ｐａ）放电１ｓ，可使其中的甲苯去除７０３％．还研究了甲苯在纯氧中的放电和甲苯浓度、电极间电压对非平衡态等离子体法降解甲苯的影响．     

非平衡等离子体联合技术降解甲苯气体

采用了自制的纳米钛酸钡基介电材料作为催化剂,以电工陶瓷拉西环作为载体,利用介质阻挡放电产生的非平衡态等离子体对常压下流动态含甲苯的空气进行处理,研究了电场强度、流速、初始浓度及不同填料情况下甲苯的降解及臭氧产生情况,初步探讨了等离子体催化降解甲苯的机理,并进行了产物分析.实验结果表明,电场强度小于13kV·cm-1时,甲苯降解率和臭氧产生浓度随电场强度的提高而上升,随气速和初始浓度的增加而降低;不同填料下降解率及臭氧浓度由大到小排序为有催化剂填料、普通填料、无填料,有催化剂存在时(电场强度为14kV·cm-1,流速为0.3 m3·h-1,甲苯浓度为600 mg·L-1),甲苯降解率最高可达95%.当电场强度>13kV·cm-1时,臭氧浓度因受到过量的高能电子攻击而发生分解.表现为臭氧浓度随电场强度的继续增加而降低.因此,电场强度为13kV·cm-1时,产生的臭氧浓度最高.     

等离子体联合纳米技术降解甲苯废气的研究

以自制的纳米材料作为催化剂,利用低温等离子体联合纳米技术研究了不同电场强度、不同填料情况下的甲苯的降解,初步探讨了等离子体催化降解甲苯的机理,分析了降解产物.结果表明,甲苯降解率随电场强度的提高而上升;随反应器内填料变化[无填料(1),普通填料(2),镀有普通钛酸钡的介电填料(3)和镀有纳米催化剂的填料(4)],降解率( η)呈现为η (4)> η (3)> η (2)> η (1),最高可达95%.能量分配率(R)为R(1)>R(2)>R(3)>R(4).纳米钛酸钡基介电材料作为等离子体反应器内的填充材料,处理同量甲苯废气其消耗功率要低于填充其他填料的等离子体反应器.通过GC-MS 分析,中间产物包括醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物,但电场强度足够高时,甲苯分子最终可被氧化成CO₂、CO 和H₂O.     

等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

不同孔径HZSM-5协同低温等离子体催化降解甲苯性能研究

研究了HZSM-5分子筛孔径对其在等离子体场内催化降解甲苯的影响.采用化学液相沉积法对HZSM-5分子筛进行改性,利用XRD、氮气吸附脱附等方法表征样品的骨架结构和表面性质,并用择形吸附实验对样品孔径进行表征.同时,评价了HZSM-5分子筛体系中降解甲苯的性能,研究了分子筛吸附甲苯性能及臭氧的产量,并采用飞行时间质谱(TOF-MS)和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了反应产生的有机副产物.结果表明:液相沉积法成功调控了HZSM-5孔径,样品孔径随沉积剂用量增加而减小;同时,样品均具有相同的MFI骨架结构,比表面积和孔容相差不大.HZSM-5的孔径尺寸对甲苯去除率影响不大,但对碳平衡有影响,孔径越大,碳平衡越好.孔径较大的HZSM-5分子筛对甲苯具有更大的吸附速率和吸附容量,同时更多臭氧参与反应,生成·OH和O·,促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡.     

模拟地下水环境微生物降解甲苯的研究

采集某加油站附近的土样，进行富集、培养、分离纯化，获得一系列降解甲苯的菌株，选择了出降解率最高的菌株进行诱变，再筛选出降解特效菌株，并模拟地下水环境进行驯化。菌株在12d内对甲苯的降解率达到93．5％。利用渗流槽模拟扩大降解实验，第11天甲苯的降解率达87．3％，第15天达到95．2％，证明该菌株是一种能够有效降解地下水中甲苯的菌株。     

两株甲苯高效降解菌降解性能的比较

利用自行研制的玻璃龙头塞三角瓶对2株甲苯降解高效菌的甲苯降解性能进行了测定和比较.在纯培养和以甲苯为单一碳源条件下进行摇瓶实验,结果发现,在初始液相浓度为0～75mg/L范围内,甲苯不会对2株菌的甲苯降解活性产生抑制作用.2株菌对甲苯进行降解的适宜pH值约为7～8,适宜温度范围为28～37℃.比较适宜条件下甲苯降解动力学参数可知,2号菌的甲苯降解性能优于1号菌,其最大比基质降解速率和表观最大比增殖速率分别为0.40h-1和0.18h-1.     

低浓度甲苯的气相光催化降解研究

研究了较低浓度的甲苯在较短停留时间时(17s～83s)的光催化降解,考察了甲苯初始浓度、停留时间、湿度、光源和催化剂载体等因素的影响,并分析了光催化处理降解能力随甲苯负荷的变化.研究表明,在较短停留时间时,甲苯降解率随进口浓度的增大而下降,且停留时间越短,随进口浓度增大而下降的越快;在某一停留时间范围内,甲苯的降解近似遵循一级反应动力学,动力学常数随浓度的增大而增大;低浓度时甲苯的光催化降解受湿度影响较小;低压汞灯为光源时甲苯的光催化降解率显著高于黑光灯为光源时的降解率;涂覆在不锈钢网状上的光催化剂性能随载体目数的增加而提高,但不及涂覆在铝板上的光催化剂.     

气相中甲苯的臭氧-光催化降解

初步研究了气相中中低浓度(10～80mg/m³)甲苯的臭氧-光催化联合降解,考察甲苯初始浓度、气体流量和湿度对降解效率及去除负荷的影响,并与单一光催化降解进行了比较.结果表明,臭氧-光催化对甲苯的降解效率大大高于光催化的降解效率,在较高浓度时效果更为显著;甲苯浓度在10～40mg/m³范围时,臭氧-光催化降解效率高达90%以上,但随甲苯初始浓度升高而缓慢地线性下降;湿度对甲苯的臭氧-光催化降解稍有影响,但去除率变化不超过2.5%.     

甲苯的光氧化降解试验研究

以气相甲苯为对象,研究其在波长为254 nm紫外光下的光氧化降解反应.同时,考察了甲苯初始浓度、光强和相对湿度对甲苯转化率的影响,分析了甲苯降解中间产物的生成机理.结果表明,随着甲苯初始浓度的增加,甲苯转化率缓慢下降;随着光照强度的增强,甲苯转化率逐渐增加;而提高相对湿度,甲苯转化率则为先升高后降低.在甲苯降解动力学分析中发现其光氧化降解过程符合伪一级反应动力学,且表观速率常数与光照强度成正比.通过对甲苯降解中间产物的分析,发现随着光照强度的增加,含苯环物质的降解更为充分,乙醇、乙酸等的相对含量逐渐增加,苯甲醇、苯甲醛缩二甲醇等的含量逐渐降低,在此基础上提出了甲苯生成含苯环产物及开环生成2-戊酮等的降解机理.     

MnFe/海泡石后置协同低温等离子体降解甲苯的研究

低温等离子体(NTP)净化法是去除挥发性有机物(VOCs)的常用方法之一。利用NTP协同催化剂处理VOCs时可降低能耗,减少副产物,提升CO₂选择性和VOCs的去除效率。以盐酸改性海泡石(SEP)纤维为载体,利用浸渍法制备了不同Mn、Fe负载量的MnFe/SEP催化剂,采用BET、SEM、TEM、XRD、XPS等方法对催化剂进行了微观结构表征和组分分析,并利用介质阻挡放电等离子体结合后置的MnFe/SEP催化剂,开展了等离子体协同催化剂催化降解甲苯的试验研究。结果表明：海泡石纤维是性能优良的催化剂载体,可以很好地分散MnO₂和Fe₂O₃等活性组分,并保持较高的比表面积;锰铁氧化物可以提升甲苯去除率、碳平衡、CO₂选择性,减少O₃残留浓度;当负载的Mn含量为6wt%时,锰铁氧化物高度分散在海泡石纤维表面,催化活性高,性价比较高。     

微生物降解三氟甲苯的研究

从含氟有机物污染的污泥中分离出5株优势菌株。对5株菌株进行生物忍耐力和生物降解试验。结果表明，这些菌株在驯化之后对有毒底物有较强的的忍受能力，在有毒底物浓度为1000mg／L时仍然能生长。在15d内，菌株Z1、Z2、Z3、Z4对三氟甲苯的降解率分别可达到100％、98．55％、97．02％、98．07％，初步探讨了三氟甲苯生物降解的路径。     

DBD降解氮中甲苯气体产生的二次有机副产物检测

为了研究低温等离子体降解有机废气过程中产生的二次有机副产物的形成机理及其影响因素,以介质阻挡放电(DBD)产生的低温等离子体降解氮中甲苯气体为研究对象,利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)实时在线检测降解尾气中有机副产物的成分及其浓度,分析了二次有机副产物形成的机理,探讨了影响二次有机副产物生成的关键因素.研究发现,氮中甲苯低温等离子体降解尾气中主要的有机副产物为HCN和CH3CN,其浓度与待降解甲苯的平均可资用能有关.由平均可资用能的测试分析可知,在DBD有机物降解装置、电源输入功率、降解气体流量等参数确定的情况下,待降解有机物存在一个浓度极值,大于该浓度极值将使得降解尾气中有机副产物的浓度明显增加.在低温等离子体降解装置参数确定的情况下,控制待降解有机物的浓度是减少有副产物产生的有效手段和方法.     

流向变换等离子体催化系统去除甲苯

将低温等离子体、催化和流向变换技术相结合,以反应系统参数（接地极方式、反应管壁厚）和电源参数（电压、频率）为影响因素,探究了上述因素对系统温度升高（△T）、放电能量密度（SED）和能量效率（EE）的影响,考察了不同条件对甲苯的去除效果（η）和反应产物的影响.结果表明：流向变换低温等离子体协同催化系统中,甲苯去除效果最好,能量利用率最高,为3.76g/（kW·h）.连续升压时,3种接地条件下的温度升高△T差距不明显;铝箔接地时,O₃浓度最高、甲苯去除率η、SED和EE最高;增加反应管壁厚,系统△T、η、SED和EE减小.3种技术结合时,NO₂生成浓度低、有机副产物生成种类较少,CO₂选择性高,甲苯矿化率最高.固定频率,改变电压时,△T、η、SED与电压值呈正比,EE则相反,铝箔接地时,17kV时△T达到110.7℃,η达到74.05%;副产物O₃浓度先上升后下降,最终趋于0mg/m³;固定电压,改变频率时,变化规律一致.     

低温等离子体技术净化空气中的甲苯

等离子体技术是一种有效去除VOCs的方法. 介绍了等离子体净化技术的原理,通过甲苯净化实验,分析了在改变电压、污染物入口质量浓度等参数后净化效率的变化. 结果表明:在电压为9 kV,ρ(甲苯)小于12 g/m3时,反应器有较高的净化效率,尤其在低ρ(甲苯)时,净化效率可接近于100%. 实验还主要观察了副产物ρ(CO)的变化,在处理低ρ(甲苯)时,ρ(CO)较低;而随着ρ(甲苯)的增加,ρ(CO)增长较快. 等离子体协同催化实验提高了反应器的处理极限,通过添加催化剂,降低了CO的产生量,使有机物更多地转化为无害的CO₂;同时,由于反应器放电过程还会产生高浓度的臭氧,必须使用后置处理装置将其去除,以彻底实现无二次污染.      

水溶液中的甲苯在功率超声场中的降解动力学

研究了水溶液中密闭体系内功率超声场降解甲苯的行为,并探讨了反应动力学方程.试验表明,超声照射时间对甲苯的降解影响较大,40min后可以获得90.8%左右的去除率,而溶液的初始浓度、体系的温度等也有一定的影响;饱和氧的溶液中甲苯的降解过程符合一级反应,动力学方程为-dC=KC0-0.2394@C,在20～50℃时的表观活化能Ea为41.06kJ/mol.     

双极性脉冲高压介质阻挡放电降解氯苯和甲苯

将双极性脉冲高压引入介质阻挡反应器(螺旋棒式不锈钢电极、石英玻璃介质),分别对氯苯和甲苯的分解特性进行了实验研究.结果发现,这种放电形式可以高效注入能量,兼有脉冲电晕放电和介质阻挡放电的特点.脉冲高压使电场强度急剧增强,瞬间产生大功率放电和高能粒子,可以实现对VOCs化学键的高效裂解.与工频交流高压、单极性脉冲高压的试验结果比较表明,双极性脉冲高压取得了最高的降解效果;氯苯比甲苯难以分解.     

功率超声场作用下水溶液中甲苯的降解机理

研究密闭体系功率超声场中甲苯的超声降解过程,并探讨降解机理及反应历程.甲苯的降解效率受辐射时间影响较大,降解过程符合拟一级反应,通常处理40min后可以获得90%～95%的去除率,而溶液中饱和气体种类等也产生一定的影响.经pH、紫外和SMPE-GC-MS等分析,以及发光氨与自由基反应现象,证实甲苯的超声降解以自由基降解为主,主要中间降解产物为苯甲醛、联甲苯、邻苯二甲酸二丁脂等,最终产物为二氧化碳和水.     

放电等离子体降解三氯乙烯

采用2种放电方式和2种反应器对三氯乙烯进行降解,脉冲放电和交流放电均对三氯乙烯有较好的降解效果,且电压越高降解率越大.对脉冲放电,当气体停留时间为15s、三氯乙烯初始浓度1350mg/m³、电压42kV时空腔式反应器对三氯乙烯的降解率接近100%;对交流放电,使用32kV的电压可使降解率达98%,且频率越高降解效果越好.与脉冲放电相比,交流放电的功率消耗量大、能量利用率低,且填充式反应器的能量利用率也低于空腔式反应器.对于空腔式反应器,三氯乙烯降解率达80%时所需的脉冲和交流放电能量消耗分别为4.9W·h/m³和116W·h/m³.     

硅铝比和NiO对ZSM-5协同低温等离子体降解甲苯的影响

研究了不同硅铝比的ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛协同低温等离子体技术对甲苯降解性能的影响.以Ni O(Nickel Oxide)为活性组分,采用浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,利用氮气吸附脱附(BET)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、Toluene程序升温脱附(Toluene-TPD)等技术表征样品的物理化学性质.考察了硅铝比对ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛体系中甲苯的吸附性能,研究了不同放电电压下硅铝比对甲苯降解率、碳平衡及二氧化碳选择性的影响,并采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了催化剂表面的有机产物.结果表明:硅铝比不但影响分子筛本身的物理化学特性(比表面积、氧化还原性能、表面酸性、疏水性等),还会影响Ni的负载形态和方式,更高的硅铝比与Ni O的负载能促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡和二氧化碳选择性.