腾格里沙漠民勤沙丘CO_2浓度与昼夜变化规律研究

为查明沙漠区CO2浓度和对大气CO2的影响以及在全球碳循环中的作用,利用红外CO2监测仪于2009年9月对腾格里沙漠民勤实验点不同类型不同深度的沙层CO2含量变化进行了昼夜连续观测.根据12个钻孔CO2浓度的昼夜观测结果可知,民勤沙漠区不同观测点CO2浓度差异较大,各观测点昼夜CO2浓度变化在310×10-6～2 630×10-6之间;夜间沙层CO2浓度低,白天CO2浓度高;CO2浓度在深度上也有明显的差异,不同深度CO2浓度由大到小的顺序是:4 m(3m)2 m1m;与温带半湿润的西安地区相比,位于极端干旱区的民勤沙漠区CO2浓度显著低;CO2浓度昼夜变化明显,从当日09:00左右到次日09:00左右均呈现由低到高再到低的变化规律;在沙层水分一定的条件下,昼夜温度变化是造成沙层CO2浓度昼夜变化的主要原因,两者呈显著正相关关系;含水量较高沙层CO2浓度明显高于含水量较低沙层,沙层含水量高低是决定沙层CO2浓度的主要因素;4 m深度以上沙层CO2浓度均高于地表空气CO2浓度,表明极端干旱的沙漠区可能是CO2的来源区,也指示环境恶劣的裸露流动沙丘微生物活动产生的沙层CO2浓度仍然超过了大气CO2浓度.     

脉冲电晕等离子体活化纯CO2的反应

研究了在常温常压下，脉冲电晕等离子体对温室气体CO2的活化与转化分别考察了反应气体流速、脉冲电压峰值、放电频率对纯CO2转化的影响．结果表明，CO2主要分解为CO和O2，另有少量积碳和臭氧产生；随着反应气体流速的增加，CO2转化率、CO产率和选择性降低；随着脉冲电压峰值和放电频率的升高，CO2转化率、CO产率增大，CO选择性降低．     

水生微藻固定空气中CO2的研究进展

大气中CO2含量升高是导致温室效应的主要原因,因此CO2是温室气体减排的重点。本文介绍了固定空气中CO2的微藻种类及其固定CO2的效果,探讨了微藻固定空气中CO2的机制,分析了进气中CO2浓度、温度、pH值及光照等因素对微藻固定空气中CO2的影响,并展望了微藻固定CO2的发展以及应用前景。     

大气氮高沉降导致温带森林土壤CO2亏缺

引言 根系和微生物的呼吸表明土壤是一个CO2源,其释放的CO2占全球陆地呼吸所释放的CO2的一半,陆生植物直接释放的CO2构成了另一半[1,2].CO2从土壤表面直接释放到大气中或通过径流进入河流.即使在CO2产生受到完全抑制的土壤中,如在冻结和干燥土壤中无CO2产生的状态下,其最低CO2浓度被认为是地表大气中CO2的浓度[3].     

大气等离子体中CO_2化学反应的数值模拟

利用一个空间零维大气等离子体模型对其中的含碳粒子在不同电离度情况下的变化规律进行了数值模拟。得到了放电后不同初始电子密度下的二氧化碳及其衍生物(即CO3-、CO4-、CO3-.H2O和CO4-.H2O)的密度随时间的演化。结果表明:低气压下的O-和O2-会促使二氧化碳向CO3-、CO4-、CO3-.H2O和CO4-.H2O转化。电子初密度ne0=109cm-3时,二氧化碳密度的最大变化量可以达到1.8×107cm-3,同时CO3-、CO4-、CO3-.H2O和CO4-.H2O的密度最高,其中以CO3-为主。     

强化煤层气采收率的深部煤层封存CO2技术(CO2-ECBM)进展研究

强化煤层气采收率的深部煤层封存CO2技术(carbon dioxide sequestration in deep coal seams with en-hanced coalbed methane recovery,CO2-ECBM),既能减少主要人为温室气体CO2的排放,又能获得宝贵的煤层气(CH4)资源.作为重要的CO2地质封存技术,CO2-ECBM技术成为目前的研究热点.因此,针对CO2-ECBM技术开展评述工作具有重要的现实意义.针对CO2-ECBM主要研究结论包括:(1)CO2-ECBM技术优势及可行性;(2)煤储层条件下,煤体对CH4和CO2的吸附机理;(3)用于实施CO2-ECBM的备选煤层的选择标准;(4)CO2-ECBM后续研究展望.     

二氧化碳捕集技术进展研究

CO2排放主要源于化石燃料燃烧过程,减少化石燃料燃烧过程排放的CO2对于降低大气中CO2浓度具有重要意义.针对燃烧过程排放的CO2,分析了CO2捕集技术的原理、工艺流程、优劣性和适用性,并归纳了CO2捕集技术的研发趋势.结果表明:CO2捕集技术主要包括燃料燃烧前捕集、燃烧后捕集和富氧燃烧.为了有效缓解因CO2排放导致的一系列环境及社会问题,后续需要进一步降低CO2捕集技术的成本以及通过立法以约束企业的CO2排放行为.     

半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征及来源

利用2009年9月~2010年6月兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)多角度吸收分光光度计(MAAP-5012)观测数据、CO和CO2气体成分混合比数据,分析了西北半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征、影响源地,以及影响黑碳浓度的排放物类型.结果表明BC、CO、CO2平均浓度分别为1.75μg/m3、601.71×10-9、387.78×10-6.利用后向轨迹模式将从观测站西部和东部输送过来的气流区分开,气流从东部来时,BC、CO、CO2浓度分别为1.38μg/m3、462.79×10-9、383.03×10-6;气流从西部来时,BC、CO、CO2浓度分别为2.2μg/m3、768.38×10-9、393.47×10-6.对500m、1500m、3000m高度气流来向的发源地进行聚类分析,发现3个高度上气流从中东、中亚及欧洲区域传输过来时,BC、CO、CO2浓度较高,△BC/△CO、△CO/△CO2值较大,说明燃料燃烧效率较低;气流从我国华北华中地区传输过来时,BC、CO、CO2浓度较低,△BC/△CO、△CO/△CO2值较小,表明燃料燃烧效率较高.     

福建省CO2排放及减排潜力分析

基于2010年福建省CO2排放量,对人均CO2排放量和万元产值CO2排放量的区域分布格局及其成因进行了分析,并依据2000—2010年CO2排放量和经济发展数据,建立了福建省CO2排放量随人均GDP变化的环境学习曲线,据此分析了2005—2010年6个时段CO2减排潜力变化及其空间分布。结果表明:经济发展水平越高的地区,万元产值CO2排放的负荷越小,万元产值CO2减排的潜力也越小;反之,经济发展水平越低的地区,万元产值CO2排放的负荷越大,万元产值CO2减排的潜力也越大。     

东莞市城区大气二氧化碳浓度模型及模拟

基于GIS及CO2实测数据,根据系统动力学原理,运用STELLA软件,构建东莞市城区大气CO2浓度模型,对城区CO2浓度进行模拟,探索城区CO2浓度变化规律及影响因素,为改善城区大气质量提供科学依据。模型由3个模块构成:大气交换模块、人类活动模块和绿地植被模块。反馈环主要有3个:大气交换与大气CO2浓度的负反馈,植被光合作用与大气CO2浓度的负反馈,以及植被呼吸作用与大气CO2浓度的负反馈。模型模拟结果显示,东莞市城区大气CO2浓度日平均值为483.62μmol/mol,越靠近市中心,大气CO2浓度越高。城区大气CO2浓度晚上高、白天低。人口密度和汽车尾气排放是城市大气CO2浓度的主要影响因素。仅增加城区绿地面积对城区CO2浓度影响不大。降低城区大气CO2浓度的有效措施:目前重点应为推广公共交通,并应逐渐转向推广清洁能源汽车。     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Tix-Ni1-x-MOFs的制备及其CO选择性催化还原NOx研究

采用溶剂热法和微波法合成了不同比例的Ti_x-Ni_1-x-MOFs材料,并用于以CO为还原剂的选择性催化脱硝反应。结果表明,双金属Ti_x-Ni_1-x-MOFs的NO还原率显著高于单金属Ni-MOF,且反应温度窗口更宽,其中,Ti_0.2-Ni_0.8-MOF表现出最佳的脱硝效率,在200~400^oC温度范围达到100%的转化率。通过XRD,FT-IR,SEM,TGA,XPS,N₂吸脱附等表征手段发现,Ti掺杂Ni-MOF后有利于改善原子分散性,Ti、Ni间金属的相互作用有利于产生丰富的高效Ni-O-Ti位点,加强Ni²⁺+Ti⁴⁺↔Ni³⁺+Ti³⁺氧化还原循环,从而明显提高了NO+CO催化反应性能。与溶剂热法相比,微波法制备Ti_0.2-Ni_0.8-MOF具有合成效率高、结晶度好、晶粒细小均匀的优势,并进一步提高了其低温脱硝效果。     

Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NOX

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%～1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.     

商用V/W/Ti系脱硝催化剂表面SO3生成的反应机理

基于燃煤烟气SO₃生成与排放给电厂运行及大气环境带来的严重影响,研究了一种在役典型商用蜂窝型V/W/Ti系脱硝催化剂表面的SO₃生成反应动力学及反应机理.结果表明,反应温度与SO₂浓度是影响催化剂表面SO₃生成的关键因素.在SO₂浓度为400×10^-6时,当反应温度从300℃升至360℃,SO₂-SO₃转化率从0.2%提高至0.65%,温度达到400℃后,催化剂表面V₂O₅活性增加更为显著,SO₂-SO₃转化率从0.65%增2.3%,SO₃生成反应的表观速率常数增加近3倍.SO₃在催化剂表面的生成路径为：SO₂与V⁵⁺-OH反应生成中间产物VOSO₄与HSO₄^-,随后进一步反应生成SO₃.SO₂主要通过其在催化剂表面的吸附、转化过程影响SO₃的生成,其本征动力学反应级数为0.52.O₂的本征动力学反应级数为0,SO₃生成反应可以在无O₂条件下进行,O₂存在会促进反应进行,但不会改变反应路径.     

Preparation of FexCe1-xOy solid solution and its application in Pd-only three-way catalysts

FeO_x-CeO₂ mixed oxides with increasing Fe/(Ce+Fe) atomic ratio (1-20 mol%) were prepared by sol-gel method and characterized by X-ray powder diffraction (XRD), Brunauer-Emmett-Teller (BET) and Hydrogen temperature-programmed reduction (H₂-TPR) techniques. The dynamic oxygen storage capacity (DOSC) was investigated by mass spectrometry with CO/O₂ transient pulses. The powder XRD data following Rietveld refinement revealed that the solubility limit of iron oxides in the CeO₂ was 5 mol% based on Fe/(Ce+Fe). The lattice parameters experienced a decrease followed by an increase due to the influence of the maximum solubility limit of iron oxides in the CeO₂. TPR analysis revealed that Fe introduction into ceria strongly modified the textual and structural properties, which influenced the oxygen handling properties. DOSC results revealed that Ce-based materials containing Fe oxides with multiple valences contribute to the majority of DOSC. The kinetic analysis indicated that the calculated apparent kinetic parameters obey the compensation effect. The three-way catalytic performance for Pd-only catalysts based on the Fe doping support exhibited the redundant iron species separated out of the CeO₂ and interacted with the ceria and Pd species on the surface, which seriously influenced the catalytic properties, especially after hydrothermal aging treatment.     

Fe-MnOx-CeO2/ZrO2低温催化还原NO性能研究

以纳米ZrO2为载体,用浸渍法制备出Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,考察了活性组分配比和助剂负载量对催化剂低温NH3选择性催化还原NO活性的影响,并对催化剂进行了XRD、SEM、EDS和BET表征;探讨了温度、H2O和SO2对Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂低温下NH3选择性催化还原NO的影响,结果表明,无SO2和H2O条件下,8%Fe-10%MnOx-CeO2/ZrO2催化剂具有良好的催化活性和稳定性.120℃时,催化剂的脱硝效率为85.23%,当温度升至180℃时,脱硝效率可达到92.0%.SO2和H2O共存条件下,催化剂易失活,采用傅立叶变换红外光谱对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机制进行深入研究,结果表明,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化.     

硫酸铵气溶胶对甲苯-NOx-空气体系光化学反应的影响

利用大气模拟烟雾箱,研究了硫酸铵气溶胶对甲苯-NO_x-空气体系光化学反应的影响.结果表明,硫酸铵作为气溶胶种子,其存在可以加快反应过程中颗粒物（particle matter, PM）的生成速度,并提高甲苯的气溶胶产率.在高浓度的硫酸铵气溶胶种子条件下,其初始浓度对反应过程中NO_x、NO和O₃的浓度变化没有明显的影响,但对二次有机气溶胶（secondary organic aerosol, SOA）的生成有显著影响.在硫酸铵气溶胶种子浓度小于160 μg·m^-3时,SOA的产率随初始气溶胶种子浓度的增大而增大,从最小7.2％到最大11.7％,其增幅超过60％.     

人工智能助力臭氧催化剂SrFexZr1-xO3的开发

将人工智能应用于催化臭氧氧化催化剂SrFe_xZr_1-xO₃的开发过程,采用共沉淀法制备了50种不同配方的催化剂,考察聚乙二醇（PEG）投加量、煅烧时间、老化时间、氨水投加量和铁掺杂量对SrFe_xZr_1-xO₃催化剂催化臭氧降解间甲酚反应活性的影响.同时,利用人工神经网络（ANN）和响应面（RSM）对催化剂合成条件与TOC去除率和间甲酚转化率的关系进行拟合,训练集中ANN的R²值分别为0.91和0.97,高于RSM的R²值0.35和0.41;在4组测试集上ANN的均方误差（MSE）分别为9.87和17.67,远小于RSM的23.89和28.87.结果表明,ANN模型对催化剂制备过程的复杂体系具有更好的拟合和泛化能力.在ANN训练好的模型中通过枚举法寻找最优合成条件为：PEG投加量为19.00%,煅烧时间为1.25 h,老化时间为26.50 h,氨水投加量为6.21 mL,铁掺杂量为3.37%,所得催化剂为SrFe_0.13Zr_0.87O₃-B.最佳反应条件下,间甲酚转化率和TOC去除率分别达到98.52%和17.21%,优于空白组的73.46%和1.86%.     

AgInS2/g-C3N4复合材料光催化降解邻二氯苯性能

以g-C₃N₄纳米片为模板,通过水热法原位合成高催化活性的AgInS₂/g-C₃N₄复合光催化材料,采用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）,X射线光电子能谱（XPS）,荧光光谱（PL）和表面光电压（SPV）等表征手段对材料物理、化学性能进行表征,并以邻二氯苯（o-DCB）为目标污染物研究其光催化性能.结果表明：AgInS₂成功负载到g-C₃N₄纳米片上,其组成的复合材料拓宽了光吸收范围,提高了光生电子-空穴迁移效率且降低了复合率;在可见光照射8h后气相o-DCB的光催化降解效率达到62.7%,动力学参数分别是g-C₃N₄纳米片和AgInS₂的2.13倍和1.76倍.利用原位红外光谱技术和ESR技术推导其反应机理,发现降解过程中产生了超氧自由基活性氧物种,降解的最终产物是二氧化碳、水等.     

纳米Fe3O4/H2O2降解诺氟沙星

采用纳米Fe3O4催化H2O2氧化降解水环境中的诺氟沙星.考察了溶液酸度、温度、催化剂和H2O2浓度对诺氟沙星降解的影响,对比不同底物在Fe3O4/H2O2体系中的降解情况,并进一步探讨了其反应机制.结果表明,溶液酸度显著影响诺氟沙星的降解率,在酸性条件下（pH=3.5）诺氟沙星的降解效率最高.诺氟沙星的降解率随纳米F...